具备纳米级局域背点接触的背表面钝化Cu(In,Ga)Se2薄膜太阳能电池的研制外文翻译资料

 2022-01-27 10:01

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具备纳米级局域背点接触的背表面钝化Cu(In,Ga)Se2薄膜太阳能电池的研制

Bart Vermang n, Viktor Fjallstrom, Jonas Pettersson, Pedro Salome, Marika Edoff

文章信息：

文章历史:

2013年3月7日

2013年7月15日以修订后的形式收到

2013年7月19日

2013年8月15日上线

关键词：

纳米级局域点接触 光生伏特效应 薄膜CIGS太阳能电池 背面钝化 Al2O3

摘要：

本文首次从理论上讨论了一种新型的铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池的背接触结构，并以工业可行的方式进行了开发，在实际装置中进行了演示。文中所提出的电池设计通过结合背表面钝化层和产生纳米局域点接触的方式减少了背接触面积。利用原子层沉积(ALD) 的Al2O3钝化CIGS背表面，在CdS的化学浴沉积(CBD)中形成纳米球形的析出物，产生点接触开口。与未钝化的参比电池相比，Al2O3背表面钝化CIGS太阳能电池具有纳米尺寸的局域背点接触，在开路电压(VOC)方面有显著改善。将钝化后的器件与太阳能电池电容模拟器(SCAPS)模型进行比较，结果表明钝化后的电池开路电压的改善是由于背表面复合减少几个数量级所致。

1.介绍

薄膜太阳能电池和硅太阳能电池的世界纪录效率分别为19.6%和25.0%，其中表现最好的薄膜技术是基于CIGS吸收层的薄膜太阳能电池[1]。

公平地说，Si和CIGS技术在世界电池效率记录方面的差距很大一部分直接源于它们在电池设计复杂性方面的差异。在相应的行业[2]中，世界电池效率记录的差距甚至更大。在Si光伏产业中，采用了更先进的钝化发射极背场点接触(PERC)或钝化发射极后局域扩散(PERL)等类似的电池设计，利用更薄的晶圆实现了高效率[3,4]。其进步之处在于前后表面钝化层的使用、具备一个选择性的发射器和在背面有局域扩散点接触[4]。

背面那些先进的硅电池设计体现在一个适当的背面钝化堆栈和微米级的局域点接触,它允许使用更薄的晶片（从300m到小于200m）,从而改善背面钝化和背部显著内反射。图1(A)为该p型Si PERC设计背面示意图：典型硅晶圆片厚度，少数载流子扩散长度(Ln)、接触开口直径和接触开口之间的距离均有规定[5-7]。p型Si的特征表面钝化层是氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)和氢化氮化硅(SiNX:H)的结合[8,9]，而微孔是通过工业化激光技术得到的[7,10,11]。

本研究的目的是将工业上可行的背表面钝化的概念应用于CIGS太阳能电池。由于薄膜太阳能电池的少数载流子寿命短，扩散长度小，故开发了一个先进的电池设计以减少背表面钝化CIGS太阳能电池的背接触面积。这是一个技术上可行的方法来生成纳米级局部点接触。通过这种方式，减少了背接触复合，从而提高了效率（特别是对于更薄的CIGS吸收层——从3m到小于1.5m）。因此，如图1(b)所示的Si PERC大致设计，假设Ln在0.75-1.50m之间是可行的[12,13]，目标接触孔直径在200-400 nm之间，内部间距在1.5-3.0m之间。

2.材料和方法

2.1 材料

本研究制作的CIGS太阳能电池的详细描述见[14];不包括吸收层的形成和先进的背接触设计。使用的基板是厚度为1mm的低铁钠石灰玻璃(SLG)。

图1所示 (a)具有表面钝化堆栈和微米级局域点触点的p型硅太阳能电池的背面示意图;(b)具有表面钝化堆栈和纳米级局域点触点的CIGS太阳能电池的背面示意图。并给出了典型的基板/吸收层厚度、少数载流子扩散长度、接触开口直径和接触开口之间的距离。

有0.6Omega;/□的薄层电阻且厚度为标准的350nm的背接触Mo层沉积于在线溅射沉积系统中。缓冲层是使用标准的CBD-CdS流程得到的。CBD-CdS以60℃的温度在1.136M氨、0.100M硫脲和0.003M醋酸镉溶液中生长。接下来是导通减少的本征ZnO层(i-ZnO)，随后溅射掺铝的氧化锌电池作为前触点。(i-)ZnO(:Al)堆叠的总厚度约为400 nm。前接触网格是通过荫罩蒸发沉积的Ni/Al/Ni堆叠，总厚度约为3000 nm。最后用触针对0.5 的太阳能电池进行机械划片。不使用防反射涂层。请注意，本文使用的所有太阳能电池的背接触层、吸收层和缓冲层都是在同一运行过程中沉积的。对于每种类型的器件，只有透明导电氧化物(TCO)是单独沉积的(由于产量限制)，但是对每个器件的电阻率进行监控并使它们保持一致。

本设计对CIGS吸收层进行了改进，使其能够在增强背表面钝化的情况下评估显著改善的开路电压VOC。CIGS层在配备开放式蒸发源的高真空室中沉积，蒸发速率由质谱仪监测。在CIGS生长过程中，基体温度为540℃，过量蒸发Se后以恒定速率加入Cu、In、Ga等，直至达到所需的CIGS厚度。所有研究样品成分的值如下：[Cu]/([Ga] [In])=0.840.04，[Ga]/([Ga] [In])=0.270.01，厚度为1.500.02毫米。这些具有均匀低Ga浓度的“CIGS统一蒸发速率”吸收体，由于其高重复性、高Ln [12]以及排除任何其他的背表面钝化效应的特性(例如，由Ga梯度产生的准电场所导致的导带的倾斜)，因此被用来评估背表面钝化。这种方法导致电池效率低于16.5%，但如果先进的CIGS电池设计发挥作用，则可以显著提高太阳能电池的性能。

先进的背接触设计是通过结合ALD-Al2O3背面钝化层和CBD-CdS薄膜过程，产生纳米级的局域背接触点。以三甲氧基镧(TMA)和臭氧()为前驱体，在标准温度下将ALD-Al2O3钝化层沉积在ALD反应器中;并应用了与CdS缓冲层相同的CBD流程。

2.2 方法

[Cu]/([Ga] [In])和[Ga]/([Ga] [In])的成分值由x射线荧光(XRF)测量值计算，薄膜厚度由轮廓仪测量。光照J-v特性的测量是在自制的钨卤素灯系统（25℃下，AM1.5 G的标准条件）中进行的，该系统使用经过认证的硅光电二极管进行校准。使用SCAPS的最新版本(3.2) 进行CIGS太阳能电池的建模[15,16]，SCAPS建模中使用的参数值的列表可以在附录a中找到。在Mo/(CdS /Al2O3/)CIGS界面的背内反射 在[17]中有计算，Al2O3层的应用厚度、折射率和消光系数是在硅基片上椭圆光度法来测量。

3.结果与讨论

3.1 SCAPS建模

制备的CIGS太阳能电池采用SCAPS[15,16]建模。图2描述了背内反射(Rb)为 70%时，VOC随CIGS吸收层厚度和背表面复合速度(Sb，电子和空穴复合速度的等效值)的变化而变化的曲线。图3为当Sb= cm/s时短路电流(JSC)随CIGS吸收层厚度和Rb的变化而变化的曲线，图示说明背表面钝化程度合理。请注意，图2和图3的互补太阳能电池特性见附录B。

图2所示用SCAPS模拟了开路电压随CIGS吸收层厚度和背表面复合速度的变化而变化的曲线。背内反射保持波长独立，Rb=70%。

图3所示用SCAPS模拟了短路电流随CIGS吸收层厚度和背内反射的变化而变化的曲线。背表面复合速度保持在1cm/s。

SCAPS模型显示，如果钝化层同时提供足够的表面钝化和内部反射，那么超薄CIGS太阳能电池进行背表面钝化可以得到更高的VOC和JSC，从而提高电池效率。图2显示了当Rb=70%时, 如果Sb足够低例如Sb=1cm/s，使用超薄CIGS吸收层会导致更高的VOC。然而,如图3所示,如果一个结合了背表面钝化层(Sb=1cm/s)的CIGS吸收层太薄,Rb太低,则随着载流子的吸收,JSC将会下降。幸运的是,将1-1.5厚的CIGS吸收层进行背表面钝化会导致(1)足够低的Sb(le;cm/s;一个典型的Mo/CIGS接口的Sb大约是cm/s[18])和(2)足够高的Rb(ge;60%;通常Mo/CIGS界面的Rble;60%,见下文),并改善CIGS太阳能电池的VOC甚至JSC。

3.2 纳米点接触和Al2O3背表面钝化

一种技术上可行来产生纳米大小的点接触的方法是基于CBD-CdS流程中球形颗粒(所谓胶体或沉淀)的形成和随后清除的过程。制备CBD溶液后，等待CBD溶液反应Xmin至溶液内形成粒子时才将SLG/Mo基板浸出[19]。然后，将基板浸泡Ymin，形成一层富含颗粒的CdS薄膜。通过改变时间间隔X和Y，可以改变粒子密度。图4为沉积在SLG/Mo基板上的富含颗粒的薄CdS层去除颗粒前后的扫描电镜(SEM)图像;在这种情况下，X和Y等于4分钟，并增加一层CdS以加强图4(b)的对比效果。通过以下各种方式完成粒子去除：(1)超声波搅拌；2)干冰(液态CO2)清洗；(3)机械擦拭。通过扫描电镜测量，计算出平均粒径为28530nm，点开口的平均直径为22025 nm。

为了在实际的CIGS太阳能电池的背表面钝化层中得到纳米点开口，如图5所示钝化层(a)生长在富含颗粒的CdS层上；(b)随后去除颗粒。通过这种方法，得到了开口直径约为220nm的纳米点开口钝化层。

由于ALD-Al2O3具有较高的负电荷密度，因此它是一种适合于p型CIGS表面的钝化层，故采用ALD-Al2O3使CIGS太阳能电池进行背表面钝化。过去,这个在两个量级上的改进体现在经氧化铝钝化的CIGS太阳能电池与未钝化的CIGS太阳能电池两者在集成光致发光强度的对比上:(1)由第一原理计算表明,沉积氧化铝使界面缺陷密度降低约35%；(2)氧化铝表征了大量负电荷密度——这导致了一种降低CIGS表面少数载流子电荷浓度的场效应,从而有效的钝化了表面[18]。

图4所示 (a)在SLG/Mo基板上生长的富粒子CdS层;(b)去除CdS粒子后的相同基板的扫描电镜图像。

图5所示(a)生长在富含颗粒的CdS层上的表面钝化层;(b)去除CdS颗粒后具有纳米级点开口的完整SLG/Mo/CdS/钝化层基板的示意图截面。

3.3 太阳能电池集成

在CIGS吸收层的蒸发过程中观察到厚Al2O3背表面钝化层起泡，导致太阳能电池性能不佳。用Al2O3进行CIGS太阳能电池的背表面钝化，意味着Al2O3层必须承受CIGS苛刻的生长条件:置于温度在500℃以上的Se气氛中。可惜的是，太厚的ALD-Al2O3薄膜在这样的温度下退火观察到起泡，会降低太阳能电池的性能。因此，应用了薄膜。然而如图6所示，这限制了Rb。Rb作为波长的函数，分别体现了未钝化CIGS电池和2或50nm Al2O3背钝化CIGS电池的变化。从图6中可以看出，用 2nm厚的Al2O3层作背表面钝化层只会使Rb略有增加，需要更厚的Al2O3层或其他方法来实现Rb更大程度的增强。注意，Al2O3层的起泡及其对太阳能电池性能的负面影响也在前面有描述[8,20]。

由于Al2O3层是Na从SLG基体扩散的屏障，因此需要额外的Na供应。图7所示为有纳米级局域背点接触的Al2O3(2nm)背表面钝化CIGS太阳能电池，在混合了15nm厚NaF或未混合15nm厚NaF的Al2O3钝化层表面蒸发的典型J-V曲线对比。从图7可以看出，没有额外Na供应的Al2O3背钝化电池填充因子(FF)较低，J-V曲线呈现“翻滚”效应，这是电池缺乏Na[21]的特征。值得注意的是(1)Al2O3膜确实被认为是优秀的气体扩散屏障[20,22];(2)这种翻滚效应不像无钠电池[21]那样明显。此外，图7还显示了无背点接触的Al2O3(2nm)背钝化CIGS太阳能电池和未钝化参

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