城市污染大幅度增强了亚马逊热带雨林上天然气溶胶的形成外文翻译资料

 2022-11-13 03:11

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城市污染大幅度增强了亚马逊热带雨林上天然气溶胶的形成

Manish Shrivastavacopy; Meinrat O. Andreaecopy;2,3,4, Paulo Artaxoreg;5, Henrique M.J. Barbosacopy;5,

Larry K. Bergreg;1, Joel Britocopy;6, Joseph Chingreg;7, Richard C. Easter1, Jiwen Fanreg;1, Jerome D. Fastreg;1, Zhe Fengcopy;1, Jose D. Fuentescopy;8, Marianne Glasiuscopy;9, Allen H. Goldsteincopy;10, Eliane Gomes Alvescopy;11, Helber Gomescopy;12, Dasa Gu13, Alex Guenther1,13, Shantanu H. Jatharcopy;14, Saewung Kim13, Ying Liucopy;1, Sijia Loureg;1, Scot T. Martin15, V. Faye McNeill16, Adan Medeiros17, SuzaneS.de Sa15, John E. Shillingreg;1, Stephen R. Springstoncopy;18, R.A.F. Souzacopy;19, Joel A. Thornton20, Gabriel Isaacman-VanWertzcopy; 21, Lindsay D. Yeereg;10, Rita Ynouecopy;22, Rahul A. Zaverireg;1, Alla Zelenyukcopy;1 amp; Chun Zhao23

大气化学中最难理解的方面之一是城市排放如何影响天然有机气溶胶的形成，这会影响地球的能源收支。在雨季，亚马逊雨林是地球上为数不多的几个大气化学在工业化前和城市影响条件之间转变的地方之一。在这里，我们整合了几个实验室测量的结果，并使用高分辨率化学传输模型模拟亚马逊中二次有机气溶胶（SOA）的形成。模拟显示来自有约200万人口的马瑙斯市的氮氧化物排放通过森林排放的气相有机碳的氧化增加，平均生物源SOA产量平均提高60-200％，峰值增强400％。模拟增强与飞机测量一致，并且比其他地方报告的更大。这意味着未来人为排放量的增加可能会导致亚马逊等原始地区的生物源SOA的大大增加。

  1. Pacific Northwest National Laboratory, Richland, WA 99352, USA. 2 Department of Geology and Geophysics, King Saud University, Riyadh 11451, Saudi Arabia. 3 Scripps Institution of Oceanography, University of California San Diego, La Jolla, CA 92093-0230, USA. 4 Max Planck Institute for Chemistry, P.O. Box 3060, Mainz D-55020, Germany. 5 Institute of Physics, University of Sao Paulo, Sao Paulo 05508-090, Brazil. 6 IMT Lille Douai, University of Lille, SAGE, Lille 59000, France. 7 Meteorological Research Institute, Japan Meteorological Agency, 1-1, Nagamine, Tsukuba, 305-0052 Ibaraki, Japan. 8Department of Meteorology and Atmospheric Science, Penn State University, University Park, PA 16802, USA. 9Department of Chemistry, Aarhus University, Aarhus 8000, Denmark. 10 Department of Environmental Science, Policy, and Management, University of California, Berkeley 94720, USA.
  2. Instituto Nacional de Pesquisas da Amazonia (INPA), Av. Andre Araujo, Manaus, AM 69.060-000, Brazil. 12 Institute of Atmospheric Sciences, Federal University of Alagoas, Maceio, AL 57072-900, Brazil.13 Department of Earth System Science, University of California, Irvine, CA 92697, USA.14 Department of Mechanical Engineering, Colorado State University, Fort Collins 80523, USA.15School of Engineering and Applied Sciences and Department of Earth and Planetary Sciences, Harvard University, Cambridge, MA 02138, USA. 16 Department of Chemical Engineering, Columbia University, New York, NY 10027, USA.17 Amazonas State University, Center of Superior Studies of Tefe, R. Brasilia, Tefe, AM 69470000, Brazil. 18 Environmental and Climate Sciences Department, Brookhaven National Laboratory, Brookhaven, NY 11973, USA.19 Amazonas State University, Superior School of Technology, Av Darcy Vargas, Manaus, AM 69050020, Brazil. 20 Department of Atmospheric Sciences, University of Washington, Seattle 98195, USA. 21 Department of Civil and Environmental Engineering, Virginia Tech, Blacksburg, VA 24061, USA. 22 Department of Atmospheric Sciences, Institute of Astronomy, Geophysics and Atmospheric Sciences, University of Sao Paulo, Sao Paulo 05508090, Brazil. 23 School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China. Correspondence and requests for materials should be addressed to M.S. (email: ManishKumar.Shrivastava@pnnl.gov)

在我们对气候辐射强迫的理解中，自然系统对人为排放的反应仍然是最大的不确定性之一。二次有机气溶胶(SOA)是大气气溶胶中普遍存在的一种成分，它分散吸收太阳辐射，并活化形成云滴。在原始区域，如亚马逊热带雨林，生物挥发性有机化合物(VOC)前体氧化形成的SOA占云凝结核的大部分，特别是在潮湿的海洋中。现场测量表明，大部分生物源的SOA 是通过人为排放促成/增强的机制形成的。人为控制的生物源SOA是指由生物前体氧化而形成的SOA，但不会在没有人为排放的情况下形成。美国的一项模拟研究表明，大约20%的生物源SOA是由人为氮氧化物(NOx)控制的，另外30%由一次有机气溶胶(POA)中的SOA分配控制。另一项全球建模研究表明，为了产生最佳测量匹配模式，需要添加大量SOA源(占总数的70%)才能在空间上与人为污染相匹配。

SOA形成的化学途径大致可分为两类：[1]纯气相化学，指从陆地植被排放的挥发性有机化合物(VOCs)的气相氧化和燃烧活动(如野火、交通)，这导致低挥发性可凝产品的形成，早在1982年就在室外进行了研究。[2]多相化学，是指发生在气相和颗粒之间的化学，如酸催化的吸湿颗粒(水性气溶胶)中有机物的反应吸收。在过去十年中，对路径2的理解有了显著的改善，例如，在SO2和NOx介导的水气溶胶上吸收了异戊二烯环氧二醇(IEPOX)。 IEPOX-SOA在全球不同的地方占SOA的10-30%。然而，其他人类与生物相互作用的途径也可能很重要，例如氮氧化物的非线性效应。 在最近的一篇评论文章中讨论了SOA的气相化学和粒子相化学。

在通过实地测量精确量化由炭疽病控制或增强的生物源性SOA方面的挑战之一是需要建立一个基线的生物成因SOA水平，使之在没有任何人为扰动的情况下存在。这在很大程度上难以实现，因为在北半球包括美国在内的大多数陆地位置，人为排放的影响无处不在。 广阔的亚马逊雨林在潮湿季节是地球上为数不多的几个大气化学物质在工业化前和城市污染影响条件下进行转化的地方之一。该区域提供了一个独特的自然实验室，以了解人为排放如何影响生物源SOA的形成。

虽然在亚马逊雨林的绿色海洋亚马(GoAmazon2014/5)野外活动中有几项观测研究，但我们提出了第一个专门的SOA建模研究，来研究这个野外活动。我们概括了在高分辨率区域化学迁移模型内的几个实验室研究中观察到的SOA化学途径，并提供了一个关于自然生物源性SOA形成是如何因其与城市污染的化学相互作用而发生变化的整体观点。马瑙斯是一个位于森林中的两百万人口的城市，在雨季是亚马逊地区唯一的主要人类来源。在没有马瑙斯排放量的情况下，湿季时的亚马逊大气接近工业化前的条件。测量显示了亚马逊原始空气质量和与马瑙斯排放物混合的原始空气下的不同污染物(包括气体、粒子和氧化剂)存在明显的相反。

对亚马逊河的观测研究表明，城市污染与生物源SOA之间存在着复杂的相互作用。palm等人在使用氧化流反应器时指出，只要有额外的臭氧和oh浓度，就可以从生物源前体（可在环境空气中获得）中产生额外的SOA。刘等人分析了VOC浓度及其随NOy变化，表明了污染羽流中的氧化剂浓度大幅增加，再结合Palm等人的工作，表明了人为控制SOA生产具有重要作用。De Sa等人对气溶胶质谱仪(AMS)和辅助数据集的统计和聚类分析表明，在同一地表下，背景条件被污染的情况下相比，OA的增加幅度在25%到200%之间，包括一次和二次颗粒物的贡献。De sa等人进一步表明，IEPOX-SOA因素对OA的相对贡献在污染条件下显著下降。刘等人观察到，下午有机羟基过氧化物(ISOPOOH)的浓度从背景条件下的600 PPTV下降到污染条件下的lt;60 PPTV。气相化学中的重要转化可以影响OA生产。同一天(3月13日)对马瑙斯羽流进行的飞机测量发现，向下风OA的成分逐渐氧化，从类烃OA向氧合OA。我们目前的建模研究目标是提供一个机械理解：人为排放对亚马逊河上SOA形成的影响。

利用一个高分辨率的区域化学输运模型，我们从近原始的背景和受马瑙斯羽流影响的空气中将SOA的产生进行了对比，以了解人为排放如何影响该区域的生物源SOA的形成。模型预测用飞机测量对有机气溶胶(OA，即POA和SOA之和)进行评估，使用高分辨率气溶胶质谱仪(AMS)。我们的研究重点是飞机测量，因为飞机可以同时快速测量受羽流影响的位置上的痕量气体和气溶胶浓度。因此，飞机测量代表了由于人为排放而在生物性SOA中发生的变化的快照，而这些变化原本发生在原始的雨季亚马逊上。本文中提出的大多数分析都是在2014年3月13日进行的，这一天大部分是晴天，飞机飞行路径上没有降水，这是研究SOA形成的理想之日。

我们展示了亚马逊地区天然生物源SOA的大幅度增加(平均增加60-200%，最大可达400%)，这是由于城市羽状气体中的NOx排放促进了氧化剂(OH和臭氧)的大量增加，并且大于在其他位置报告的增加量。在没有城市羽流的情况下，背景NOx浓度低得多(这主要归因于土壤NOx排放)， 降低OH和臭氧的产生，从而减少生物源VOCs和SOA的形成。我们发现，虽然异戊二烯在亚马逊地区的生物源VOCs的排放通量中占主导地位，但它对生物源SOA的形成贡献了50%，而萜烯贡献其余的一半。我们的研究结果提供了一个清晰的机械图景，说明自地球工业化前的时代以来，人为排放有可能大幅度增强了生物源SOA的形成。

结论

在区域模型中模拟

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