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电芬顿氧化处理垃圾填埋场废液中膜浓缩液：参数评估
Annabel Fernandes，Maria JosePacheco，Abdellatif Gadri，Salah Ammar，Ana Lopes董佶译
摘要
论文采用碳毡阴极和掺硼金刚石阳极，对卫生垃圾渗滤液的反渗透浓缩液进行电芬顿氧化处理，其初始化学需氧量（COD）为42 g L-1。评估了施加的电流强度、初始pH和初始溶解铁浓度对电芬顿氧化过程的影响。结果表明，实验条件中初始pH对电芬顿处理过程中电流效率影响更明显，且对氧化速率的影响更甚于对有机物矿化速率的影响。此外，初始铁浓度的增加不利于电催化过程，这是因为废水中天然存在充足的铁浓度：总铁73 mg L-1和溶解铁61 mg L-1，足以确保系统内施加电势在-0.2-1.4 A时有效的催化过程。在优化实验条件：初始pH为3和本身存在的铁浓度下，本论文发现水体中有机负荷和氮去除量随着施加电流强度的增加而增加，在最高电流强度施加8 h后，COD去除量为16.7 g L-1。
- 介绍
由于人口增长，生活水平提高和工业化等因素，全球城市固体废物（MSW）不断增加。由于其经济优势，尽管存在着由渗滤液生产引起的严重环境问题，但填埋是全世界生活垃圾处理的最常见方法。垃圾渗滤液是雨水通过填埋的固体废物渗滤而产生的废水，其中包含高水平的有机污染物，无机盐，重金属和氨，并且可能具有剧毒，致癌性，并严重破坏环境和人类健康，为了防止水资源，地表和地下水以及土壤的污染，需要对这些废水进行充分的收集和处理。在城市固体废弃物管理设施中实施的大多数常规生物和物理化学技术都无法有效处理渗滤液，目前正被膜技术所替代/或补充。实际上，尽管投资和维护成本昂贵。
目前，反渗透是市场上为数不多的能够提供经过处理的废水并可以排放到河道中的技术之一。但是，除了上述缺点外，该技术还与反渗透浓缩液（ROC）的生产相关，ROC 是一种液体废物，其中包含渗滤液的所有污染物负荷，但浓度更高。该ROC最多可占渗滤液初始体积的40％，必须排出或进一步处理。
在过去的几年中，电化学先进的氧化过程（EAOP）由于持久性有机污染物的有效矿化而受到越来越多的关注。实际上，EAOP已显示出对几种合成废水和实际废水的降解有效。在 EAOP 中，电芬顿（EF）工艺已用于去除有毒和难降解的污染物，并取得了可喜的成果。在此过程中，通过等式对O2进行电还原，可以在合适的阴极连续产生 H2O2。
（1）
通过添加Fe2 离子增强低 H2O2氧化能力为了在芬顿反应中产生Fe3 离子和bull;OH。
（2）
此外，Fe2 是通过反应（3）还原 Fe3 连续产生的电，因此产生了催化循环，从而加速了矿化过程。
（3）
根据文献，在EF工艺中将掺硼金刚石（BDD）用作阳极材料时，由于BDD O2-过高的电势，氧化/矿化能力得到了显着增强，这促进了异相的产生BDD(bull;OH)。EF工艺已应用于卫生垃圾填埋场渗滤液治理，并且有一些报告描述了这些实验。尽管大多数针对垃圾填埋场渗滤液的EF研究都采用了外部添加过氧化氢的配置，Wang决定探索EF技术的主要优势，即使用碳-PTFE 阴极和氧气进料到 Electro Fenton 系统中来原位生成 H2O2。他们证明，EF技术可以原位产生足够量的高级氧化剂，以降解生物预处理垃圾渗滤液的纳滤产生的垃圾渗滤液浓缩物中的难降解有机污染物，初始化学需氧量（COD）为3896 mg L-1。Trabelsi在其中应用了EF流程使用Pt阳极和碳毡阴极原位生成 H2O2处理初始 COD 为 10.2 g L-1的垃圾渗滤液，处理8小时后 COD去除率达到 78％，这表明 EF工艺是处理高有机负荷含量渗滤液的可行方法。实际上，不同的EF研究报告的 COD 较高COD初始值较高时的去除率。初始COD达到了89％，88％，71％和 68％的 COD去除率分别是1000、2000、3000和4000 mg L-1，但 ab-溶质的 COD去除量分别为 892、1675、2136 和 2726 mg L-1，这意味着，尽管当初始COD较低时去除率较高，但去除的 COD量为在较高的初始COD值时较高。另外，在最近的一项研究中，Aziz等在较高的COD初始值下发现较高的COD去除率（绝对值）。在先前的研究中Labiadh等，使用BDD阳极，先进行组合阳极氧化，再进行电子芬顿工艺，以处理反过来得到的精矿。卫生垃圾渗滤液的渗透，COD为9.9 g L-1。我们发现，在最佳条件下，EF工艺可提高组合处理中有机物的去除率，即60％的COD去除率，相当于绝对COD去除率5.9 g L-1。注意这些结果以及大多数EF研究文献中都利用COD浓度低于15 g L-1的垃圾填埋场渗滤液。
2.材料与方法
2.1.样品表征
本研究中使用的反渗透浓缩液样品是在葡萄牙城市卫生垃圾填埋场收集的。该站点服务超过368,000的人口，现场设施能够处理高达175 m3的渗滤液，在该垃圾填埋场进行的处理包括两个反渗透系统和一个汽提塔。本研究使用的ROC样品收集储存在反渗透容器中，及其理化特性见表格1。
Table 1 : Physicochemical characteristics of the reverse osmosis concentrate of the sanitary landfifill leachate.
表格1:卫生垃圾渗滤液反渗透浓缩液的理化特性
|
参数 |
值plusmn;SDa |
|
COD (g L-1) |
42plusmn;1 |
|
BOD5 (g L-1) |
17plusmn;1 |
|
BOD5/COD |
0.41plusmn;0.02 |
|
DOC (g L-1) |
15.1plusmn;0.6 |
|
TN (g L-1) |
9.6plusmn;0.2 |
|
TKN (g L-1) |
9.1plusmn;0.3 |
|
N-NH3 (g L-1) |
8.3plusmn;0.3 |
|
硝酸(g L-1) |
0.031plusmn;0.004 |
|
亚硝酸盐(g L-1) |
n.d.b |
|
硫酸盐(g L-1) |
7.9plusmn;0.3 |
|
氯化物(g L-1) |
11.1plusmn;0.2 |
|
总铁(g L-1) |
0.073plusmn;0.004 |
|
溶解铁(g L-1) |
0.061plusmn;0.005 |
|
pH值 |
7.9plusmn;0.1 |
|
电导率(mS cm-1) |
81.8plusmn;0.8 |
SDa 标准偏差
N.d.b 无法检测到
2.2.电芬顿实验
EF实验以分批的模式进行，使用未分割的圆柱形玻璃池，其中有250 mL待处理的废水。在实验过程中，用磁棒连续搅拌流出物，以增强反应物向电极的质量传输。石墨毛毡片（Carbone Loraine）的厚度为0.5厘米，浸入面积为110 cm2，用作阴极，BDD电极购自Adamant Technologies，浸入面积为20cm2，用作阳极。阳极居中电池被覆盖在电池内壁上的阴极包围。在电解前10分钟，在1 L min-1的条件下通过烧结的玻璃扩散器鼓入压缩空气，以确保大气压下O2持续饱和，直至达到稳定时的O2浓度，使 H2O2发电（方程1)。根据等式1，为了确保适当地产生H2O 2并使其足够与铁反应。H2O2的测定是按着这些测定法进行的。实验使用型号为 GPS-3030D（0e30 V，0e3 A）的直流电源GW，Lab DC。施加的电流强度为0.2A、0.6A、1.0A和1.4A。初始pH为3和5，是在研究中通过添加浓H2SO4进行调节。在用额外的铁进行测定时，在开始电解之前10分钟将水合硫酸铁添加到溶液中，以确保完全溶解。实验研究了三种不同的初始溶解铁浓度，分别为61（自然溶解铁浓度），66和88 mg L-1。所用试剂均为分析纯，无需进一步纯化即可使用。所有EF分析均持续8小时，并且至少重复两次。用于跟随测定的参数所给出的值是平均值。
2.3.分析方法
进行降解测试后按照标准方法进行了化学需氧量，生化需氧量（BOD5），溶解有机碳（DOC），总氮（TN），总凯氏氮（TKN）和氨氮（N-NH3）的测定。使用适用于含有高浓度氯化物的样品的封闭回流滴定法进行化学需氧量的测定。样品的消解是在强酸溶液中进行的，该溶液中含有过量的重铬酸钾，并且还含有一种银催化剂，可氧化有机化合物和硫酸汞，从而减少氯离子氧化造成的的干扰。使用热反应器（Merck Spectroquant TR 420）在 150oC的温度下进行2小时的样品封闭回流消化。消化后，使用亚铁铵作为指示剂，用硫酸亚铁铵滴定剩余的未还原的 K2Cr2O7，以确定消耗的 K2Cr2O7量，该消耗量等于氧化有机物所需的氧气的量。
Fig. 1. Variation with time of the chemical oxygen demand removed in the EF experiments performed at different applied current intensities using (a) initial pH 3 and natural
dissolved iron concentration, (b) initial pH 5 and natural dissolved iron concentration, (c) initial pH 3 and additional dissolved iron. (d) Variation with charge of the COD removed in
the EF experiments performed using the conditions described in (a), (b) and (c).
图1：利用(a)初始pH值为3和自然溶铁浓度，(b)初始pH值为5和自然溶铁浓度，(c)初始pH值3和附加溶铁，在不同外加电流强度下进行的EF实验中，去除化学需氧量随时间的变化。(d)在(a)、(b)及(c)所述条件下进行的EF实验中，去除COD的电荷变化。
BOD5通过呼吸测定法进行测定，该方法可在密闭容器中进行，于恒温（20plusmn;1<su
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