TiO2和CuO 负载TiO 2的光催化降解特性外文翻译资料

 2022-11-27 02:11

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TiO2和CuO 负载TiO 2的光催化降解特性

摘要

CuO负载量，反应温度和表面气体速度（Ug）对NO的光催化还原的影响已经在环流型和改性二维流化床光反应器中得到确定。发现最佳CuO负载为3.3％，改性二维流化床光反应器中的NO降解转化率在2.5Umf时大于70％。

关键词

一氧化氮降解，光催化，二氧化钛，二氧化钛负载氧化铜

简介

光催化剂用于实现更有利于环境的各种有用的应用已引起大量关注。此外，光催化剂的利用已经迅速扩大，通过使用TiO 2将太阳能转化为有用的化学能。 最近，光催化的应用得到扩大，以减少大气中的有毒污染物和水，特别是大气中的二氧化碳和其他挥发性有机化合物（VOCS）。

鉴于环保日益重要，近年来广泛研究了废气中的NO排放。 各种工艺，SCR和SNCR正在运行，以从固定源中去除NO.但是，这样的设施和能源消耗的建设和运营成本估计是非常高的。因此，需要一种新技术来克服这些缺陷。

目前，已经研究了用于还原NO的光催化过程，因为该方法提供了更低的能量消耗，更低的操作成本，更低的操作温度和太阳能用于环境保护的利用。因此，文献中已经发表了许多研究，以利用紫外线照射在环境温度下直接光催化降解N 2，N 2 O，NO 2和O 2在半导体和沸石催化剂上。

通过在TiO 2载体上掺杂和浸渍过渡金属，已经进行了各种各样的研究来提高光催化剂从空气或水中除去污染物的效率。 已经使用Cu /沸石和TiO 2（P-25）负载的Ru在环境温度下通过光催化来提高NO降解的效率。此外，已经发现二氧化钛上的过渡金属掺杂可以增加二氧化钛的光催化活性。

因此，在本研究中，在环形流动型光反应器中已经确定了CuO负载对TiO 2和反应温度对NO的光催化降解的影响。此外，表面气体速度（Ug）对NO转化的影响已经在改进的二维流化床光反应器中得到确定。

实验

环形光反应器由两个500mm高，12mm，20mm直径的石英玻璃管组成。喷砂石英管表面易于涂覆5％-TiO 2浆液。为了提高TiO 2的活性，使用Cu（NO 3）2·3H 2 O作为CuO前体溶液的CuO的湿浸渍。为了控制反应温度，将陶瓷加热器安装在石英管的内侧。光照由具有254nm最大光强度的200-300nm范围内的杀菌白光灯（8W，Sankyo Denki Japan，G8T8）提供。NO浓度通过四重量级（Balzers，Quadstar 421）测量。

改进的二维流化床光反应器由较大（30mm-ID400mm高）和较小（20mm-ID375mm高）的石英玻璃管制成。较小的管位于较大管的中心以形成环形反应器。使用石英过滤器（100目尺寸）作为气体分配器以提供均匀的气体分布。使用平均粒度为202-355mu;m，表面积为490m2 / g的硅胶（Merck，Germany）作为对近紫外光透明的TiO 2载体。溶液凝胶法用于在硅胶中涂覆TiO2。为了将CuO浸渍在二氧化硅-TiO 2上，使用Cu（NO 3）2·3H 2 O作为CuO前体。

结果与讨论

假设理想气体行为如下，计算稳态下NO，r（molNO / g min）的光反应速率。

其中Q是体积光反应器进料速率，P是压力（1atm），w是光催化剂的质量，R是气体常数，T是温度，Cin是入口处的NO浓度，Cout是出口处的NO浓度。

图： CuO负载对NO反应速率的影响

图2.（a）反应温度对NO降解转化率与气体流速的影响，（b）Arrhenius图中NO对TiO2和CuO / TiO2的光反应速率影响。

CuO负载对NO的光反应速率的影响如图1所示。可以看出，随着CuO负载量的增加，NO反应速率增加到3.1molg-1min-1，并且随着CuO负载的进一步增加而降低。在最佳CuO负载之前NO反应速率的增加可能是由于存在用作电子或空穴受体的过渡金属氧化物，这导致光激发产生的电子-空穴对的复合速率降低。高于最佳CuO负载量，光反应速率由于CuO聚集而降低，并掩蔽了光敏部位如TiO2的羟基。尽管获得的最佳CuO负载略高于Wilke等人研究了过渡金属掺杂对二氧化钛的影响，本研究的总体趋势与Wilke等人的结果相似。因此，可以认为通过湿浸渍方法对TiO 2光催化剂负载的CuO可以用作通过光催化增强NO降解的有效手段，并且可以发现最佳的CuO负载为3.3％。

反应温度对纯TiO2和CuO / TiO2光催化剂对NO降解转化的影响如图1所示。 其中NO降解转化定义为

可以看出，NO降解转化随着反应温度的升高而增加。 据报道，UV光照射是引发光催化反应所必需的电子-空穴对的主要来源，因为带隙能量（约300kJ / mol）太高而不能通过TiO 2的热激发克服。因此，可以认为NO转化率的增加主要是由于随着反应温度的升高，分子的碰撞频率增加。

对于纯TiO2和CuO / TiO2，NO降解的温度依赖性的Arrhenius图如图1所示。发现纯TiO2和CuO / TiO2的表观活化能和预指数因子分别为8.23 kJmol -1（TiO2），10.04 kJmol-1（CuO / TiO2）和0.033 m3kg-1s-1（TiO2），0.046 m3kg-1s-1（CuO / TiO2）。 这些值低于大多数非均相催化反应中的值，因为光催化反应涉及以相对较低的活化能为特征的电子 - 空穴产生反应。然而，本研究中的动力学参数与Cant等人的动力学参数相当。 研究了NH3和NO对TiO2表面的光催化反应。

在改性二维流化床光反应器中，Ug对NO降解转化的影响如图1所示。可以看出，在纯TiO 2 - 硅胶和3.3％CuO / TiO 2 - 硅胶上的NO降解在Ug处显示出最大值（对于TiO 2 - 硅胶为0.7;对于CuO / TiO 2 - 硅胶为0.75） 2 cm / s（2.5Umf），随着Ug的进一步增加而减少。 NO降解低于最佳Ug的增加可能由增加引起UV光可以穿透紫外光与TiO2-NO之间的接触

更大的气泡进入床上增加了Ug。 然而，NO的减少随着Ug的进一步增加，降解可能是由于旁路NO气体通过气泡和减少在床上的停留时间。 最佳本研究中NO降解的Ug高于Yue等。 他们在流化床反应器中研究了光催化氨合成。这个结果可能来自更好的流化质量而不是物理。在TiO 2和gamma;-氧化铝之间进行混合，而是通过TiO2的溶胶 - 凝胶涂层，硅胶在本研究中比gamma;-氧化铝更好地透过紫外光。因此，可以声称改性二维流化床光反应器是一种有效的工具发现光催化降解NO，最优条件为Ug为2.5 Umf（2 cm / s）。

图3.表观气体速度对加载了CuO的二氧化钛对NO降解转化的速率的影响

致谢：作者要感谢韩国研究所科学与技术评估与规划研究援助中心的，给S.D.博士 金。

定义：

r NO光反应速率[mu;molg-1min-1]

P压力[1 atm]

W质量的TiO2光催化剂[g]

Q体积流量NO [cm3/ min]

R气体常数[cm3atmmu;mol-1 K-1]

T反应温度[K] Cin入口处NO浓度[mu;mol]出口处NO浓度浓度[mu;mol]

Ea活化能[kJ mol-1]

ko速率常数的前指数因子[m3 kg-1s-1]

Ug表观气体速度[cm s-1]

Umf最小流化速度[ - ]

X NO转换

参考文献：

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