电子废物污染的土壤中多氯联苯（PCBs）和多氯联苯醚（PBDEs）的厌氧降解以及微生物群落动态变化外文翻译资料

 2023-01-10 14:46:23

电子废物污染的土壤中多氯联苯（PCBs）和多氯联苯醚（PBDEs）的厌氧降解以及微生物群落动态变化

原文作者

Mengke Song a,e, Chunling Luoa,⁎, Fangbai Li b, Longfei Jiang a,c, Yan Wang a, Dayi Zhangd, Gan Zhang a

单位

a Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China

b Guangdong Institute of Eco-environmental and Soil Sciences, Guangzhou 510650, China

c College of Life Sciences, Nanjing Agricultural University, Nanjing 210095, China

d Lancaster Environment Centre, Lancaster University, Lancaster LA1 4YQ, UK

e Graduate University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100039, China

摘要：在全球范围内，由于电子废物(e-waste)循环利用造成的环境污染正受到日益重视，因为这些对生态系统和人类安全构成了威胁。在本研究中，我们调查了受电子废物污染土壤原位生物修复的可行性。我们发现，在乳酸作为电子供体的条件下，通过使用三价铁离子进行厌氧卤素呼吸作用，可以使污染土壤中的高卤代同源物转化为低卤代同源物。16S rRNA基因序列的末端限制片段表明，三种主要菌株与已知的异化铁还原细菌（DIRB）和那些能够进行呼吸脱卤的细菌密切相关。该功能物种进行的活动可使亚铁氧化为三价铁离子并进一步还原亚铁来脱卤反应。本研究在受电子废弃物污染的土壤中，利用铁循环降解卤代化合物，并强调了土壤细菌和亚铁/三价铁离子循环在多氯联苯（PCBs）和多溴联苯醚（PBDEs）脱氯过程中的协同作用。

关键词：电子废物； PCBs； PBDEs；生物降解；微生物群落

1. 引言

在过去的几十年中，不受管制的电子废弃物(e-waste)回收利用在中国已成为普遍现象。原始的技术使用，包括酸浸以及明线的燃烧，已经释放了许多有机污染物进入环境，如多氯联苯(PCBs)和多溴联苯醚(PBDEs)。在电子垃圾回收站附近的土壤，水，空气，沉积物和植被中发现了极高含量的多氯联苯和多溴联苯醚(Wong et al., 2007)。多氯联苯和多溴联苯醚具有持久性，生物蓄积性和毒性，干扰内分泌系统且会对当地生态系统和人类健康构成严重威胁(Egloff et al., 2011; Frye et al., 2012; Hamlin and Guillette, 2011; Purser, 2001; She et al., 2013; Wang et al., 2010; Zhou et al., 2001)。

生物修复是去除土壤中有机污染物的一种有效方法。这类化合物的好氧和厌氧生物降解已被广泛地研究(Bedard, 2003; Chang et al., 2013;Chen et al., 2010; Cutter et al., 2001; Dabrowska and Rosinska, 2012; Deng et al., 2011; Fennell et al., 2004; Li et al., 2005; Payne et al., 2011, 2013; Rayne et al., 2003; Shih et al., 2012)。虽然负责十溴二苯醚脱溴的需氧细菌从沉淀物中分离，仅当卤代化合物最多含4-5个卤素原子时，，好氧微生物降解往往才有可能(Deng et al., 2011)。一般来说，多氯联苯和多溴联苯醚同类物的生物降解性随着卤素原子数量的增加而降低(Furukawa, 2000)。在PCB污染土壤中低氯化的多氯联苯是土著微生物优先利用的基质，有更多证据可被确定(Bedard et al., 1986)，降解微生物的数量随着印刷电路板中氯原子数的增加而下降(Abramowicz, 1990; Bedard et al., 1986)。

微生物的厌氧脱卤功能对于去除环境中多氯联苯和多溴联苯醚起重要作用。在不同的氧化还原条件下，这些化合物的脱卤产物已经在土壤，污水污泥，以及河口和海洋沉积物中被观察到。在有机化合物存在的厌氧条件下，高卤代有机化合物通常先被还原为低卤代分子。在脱卤化过程中，常见的电子供体包括乳酸盐，乙酸盐和葡萄糖(Rhee et al., 2003; Boyle et al., 1999)。代谢物由需氧微生物代谢机制进一步降解为无毒化合物(Bedard, 2003; Bedard et al., 2005; Boyle et al., 1999; Bzdusek et al., 2006a,b; Li et al., 2005, 2012; Magar et al., 2005a,b; Pakdeesusuk et al., 2005; Payne et al., 2013; Sanford et al., 1996; Yan et al., 2006)。 脱卤代谢为有效脱卤的关键，它和异化铁还原脱卤的作用已经有所讨论(Li et al., 2008;Wu et al., 2010)。在脱卤代谢期间，卤代化合物作为电子受体，使卤化同源和不含卤素化合物的积累有所降低(Fetzner, 1998; Holliger et al., 1998;Wohlfarth and Diekert, 1997)。当乳酸盐和乙酸盐存在且作为能源时，用2-溴苯酚作为唯一的电子受体可从河口沉积物中富集2-溴苯酚降解联合体(Rhee et al., 2003)。另一个从河口沉积物中分离得到的厌氧细菌使用乳酸作为电子供体且以2,4,6-三溴苯酚作为电子受体，表明2,4,6-三溴苯酚可脱卤代谢转化为苯酚(Boyle et al., 1999)。

在厌氧条件下，异化铁还原细菌脱卤化的作用（DIRB）已被公认和理解(Li et al., 2008;Wu et al., 2010)。对于异化铁还原而言，在铁(Ⅲ)氧化物的存在下以DIRB通过电子传递机制中产生卤代化合物(Feng et al., 2013; McCormick et al., 2002; Tobler et al., 2007; Wu et al., 2010)。这里，铁(Ⅲ)物种充当电子传递中间体，接受由DIRB有机物生物氧化过程中产生的电子，提供给靶污染物(Feng et al., 2013)。四氯化碳还原与DIRB中产生的生物铁相关联，并且在铁还原条件下，电子传递是活跃的(Maithreepala and Doong, 2009)。此外，一些DIRB，包括杆菌属和希瓦氏菌，利用卤化化合物作为直接终端的选择受体(Feng et al，2013)。最近，丛毛单胞koreensis CY01被报导是DIRB过程中减少水合Fe(Ⅲ)氧化物和2,4-二氯苯氧乙酸，延伸到与脱氯关联铁相关的还原细菌的多样性(Wu et al ，2010)。

迄今为止，尽管在脱卤领域做了许多研究，但是人们对于电子垃圾厌氧生物原位修复技术少有研究，使得厌氧生物原位修复技术成为土壤中自然脱卤研究领域的缺口。本研究的目的是调查电子垃圾污染原位土壤中多氯联苯和多溴联苯醚的降解，并探讨了在厌氧条件下，以乳酸作为外源电子供体和能源的微生物群落的动态降解过程。这项工作对于在厌氧生物反应器或生物质内进行的多氯联苯和多氯联苯醚的脱卤反应以及进一步加强生物修复可能性提供了有用的信息。

2. 材料和方法

2.1. 土壤收集和鉴定

土壤收集自清远的电子废物回收镇，位于中国南方的广东省(23.57°N，113.0°E)。表土样品(取自0〜15cm深)从电子废物焚烧现场收集，放置在聚乙烯拉链袋，并立即运送到实验室。土壤是成分均匀的微粒，通过2毫米孔径的筛过筛，研究之前保存在4℃下。土壤性质在表S1-S3给出。

2.2. 实验装置

本研究中得无菌控制和非无菌样本均进行了测试。所有样品制备一式三份，三个小瓶在每个时间点进行分析。详细步骤：(1)15g土壤(干重)被放置在无菌的100mL血清瓶中；(2)50mL 30 mM 哌嗪NN - 双 - 2-乙磺酸(PIPES)缓冲液(pH 7.0)与乳酸(10mM)加入到每个瓶中；和(3)每个瓶子用橡胶塞和铝密封，并在25℃的黑暗中温育。所有实验均在厌氧手套箱、99.999％N2、80 L min -1的流速下进行。所有储备溶液通过0.2-mu;m孔径的过滤器过滤，并储存在深褐色的容器中。在厌氧箱使用之前，储备溶液需脱氧99.999％的氮气下进行2小时。为了准备无菌控制，土壤在使用前要gamma;辐照(50 kGy)2h。三种碳源(乙酸盐，乳酸盐和葡萄糖)，乳酸对多氯联苯/多溴二苯醚去除有最佳的性能且被选为所有其他处置中的电子给体(参照图S1)。

2.3. 采样

样品分别放置0，24，40，60，和90天，进行化学分析(氯化物离子，溴化物离子，盐酸萃取Fe(Ⅱ)，盐酸萃取Fe(Ⅲ)，多氯联苯，和PBDE)和DNA提取。在每个时间点，从培养箱中取出土壤样品并保持在厌氧箱。三个生物学样品均进行无菌控制和多氯联苯/多溴二苯醚处理。剧烈混合后，5mL土壤悬浮液直接用盐酸萃取Fe(II)与Fe(Ⅲ)进行分析。剩余样品通过0.2mu;m 大小膜之前进行氯化物和溴化物离子的分析。土壤中的残留物在-20℃用于进一步的化学和生物学分析。

2.4. 化学分析

2.4.1. 氯和溴离子

氯化物和溴化物离子的测量是通过一个RFICIonpacreg;AG14A-7-微米保护柱(50mm长和4mm内径)，一个AMMS III微膜抑制器，一个IonPacreg;AS14A-7-离子色谱法(ICS-90，DIONEX)测定微米分析柱(250mm; 4mm内径)，和一个DS5检测稳定电导检测器。洗脱液(8.0mM Na2CO3和1.0mM NaHCO3)用1.0mL min-1的泵抽运。硫酸(0.05M)用于电导率洗脱液的抑制再生。数据分析用变色龙软件。

2.4.2. 盐酸萃取Fe(II)与Fe(Ⅲ)物质

所有可提取的HCl Fe(II)物质被萃取到0.4M盐酸中，在25plusmn;1℃，黑暗中处理1.5h，通过0.2mu;m尺寸膜过滤并用1,10-菲咯啉方法测定。为了测量盐酸萃取的铁水平，1mL溶液萃取到0.4M盐酸中，在25plusmn;1℃，黑暗中处理1.5h，通过0.2mu;m孔径的膜过滤，并置于含有1mL的离心管羟胺盐酸盐(10％，重量/体积)，4mL醋酸钠(10％，重量/体积)，和4mL 1,10-菲咯啉(0.1％，重量/体积)；铁水平下使用1,10-菲咯啉的方法来确定(Heron and Christensen, 1995)。该HCl萃取铁(Ⅲ)含量取盐酸萃取总铁和Fe(II)水平之间的差异。

2.4.3. PCBs和PBDEs

冷冻干燥的土壤样品混匀，粉碎，用单标(TCmX，PCB30)掺入，并萃取到二氯甲烷(DCM)，在Soxhlet装置中，进行48h，外加活化铜除去硫。将萃取液浓缩至0.5mL溶剂后与己烷交换。土壤提取物用无水Na2SO4填充的多层硅胶/氧化铝柱纯化；50％(W / W)硫酸硅胶;中性硅胶(3％w / w;去活化)；和中性氧化铝(3％w / w;去活化)(从顶部至底部)，通过与16mL的己烷/ DCM(1：1，体积/体积)洗脱。在N 2缓流浓度为50mu;L后，分析前加入已标记的13C的量对PCB-141进行示踪。

共有17 种PCB的同系物(PCB-8，-28，-49，-60，-66，-77，-82，-101，-156，-166，-170，-179，-180，-183， -189，-198，和-209)是用50m毛细管柱通过GC-EI-MS检测(Varian,，CP-SIL 8 CB，0.25 mm i.d.，0.25mu;m膜厚度)。初始烘箱温度设定为150℃，3 min，以4℃ min-1的速度升高至290℃，并在该温度下保持10min。MSD源和四极的温度分别为230℃和150℃。

八种PBDE同源物(BDE-28，-47，-99，-100，-153，-154，-183，-209和)，通过GC-NCI-MS(Agilent

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