在碳纤维布上负载g-C3N4使其成为可弯曲的滤膜可用于光催化降解流动废水外文翻译资料

 2022-05-12 09:05

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在碳纤维布上负载g-C3N4使其成为可弯曲的滤膜可用于光催化降解流动废水

关键词：CF / C3N4布 纳米片 滤膜型光催化剂 可见光 光催化

摘要：用于降解流动废水的理想型光催化剂纳米滤膜应具有面积大、柔韧性好、对可见光有较高的催化活性的优点。在此，我们介绍了在碳纤维（CF）布上设计和制备C3N4纳米片作为滤膜状光催化剂。碳纳米管的生长是通过以碳纤维布为基材的热缩法形成纳米涂层来实现的。所得到的布（面积：4times;4cm2）由碳纤维（直径：15mu;m）组成，用C3N4负载的纳米片厚度为30纳米。 CF / C3N4布具有良好的可弯曲性和在约450nm处的对可见光很强的吸收性。当CF / C3N4布（面积：4times;4 cm2）浮在污水上时，在可见光照射下，在60分钟内可以降解98%的罗丹明B（RhB）以及在120分钟后降解99.3％的无色对氯苯酚（4-CP）。有趣的是，在可见光照射下，当CF / C3N4布（面积：4times;4 cm2）作为滤膜用于构建新的流动废水的光催化降解装置（速率：1.5 L h-1）RhB的降解效率从18％上升到92％，过滤/降解等级从1变至7。且发现对于有效降解而言，CF / C3N4布与污染物之间的直接接触是不必要的。此外，自由基捕获实验证实了，在可见光照射下O2-和h 在系统中起主要作用；以及CF / C3N4布表现出较好的稳定性。因此，CF/C3N4布具有很大的发展潜力，可作为高效、稳定降解流动废水的过滤膜形光催化剂。

1.概况

全球水资源形势日趋恶化，全球产生的废水总量在1995年约为1500km3，而在2010年达到2212km3。目前，为了净化废水，已经出现了很多方法，包括：混凝沉淀技术、吸附技术、离子交换技术、膜分离技术、活性污泥技术、生物膜技术、氧化技术、生物处理技术、化学技术和光催化技术等先进技术。这些方法经组合后已经用于实际废水处理。在这些方法中，光催化技术被认为是一种高效且廉价的方法，可用于降解污染物以及深度消毒净化水体中的细菌。在光催化过程中，光催化剂吸收一定量的能量光子，使电子从价带转移到导带中，带正电的空留在价带中参与氧化还原反应。显然，发展光催化方法的前提是开发优良的光催化剂。

目前，已有较好发展的半导体光催化剂有三种。一种是粉末状半导体纳米材料，包括纳米粒子、纳米线、纳米片、纳米棒、纳米管等。由于它们的纳米粒子小、比表面积大，这些纳米粉表现出优异的光催化活性。然而这些粉末状材料回收困难、容易丢失，在实际应用（如降解流动废水）中，会有较高的成本消耗和造成二次污染。第二类是衬底上的半导体薄膜，例如在ITO玻璃上的纳米粒子膜、金属箔上的纳米线/纳米管基薄膜。这些薄膜状光催化剂具有良好的光催化活性，可以回收利用，但仍然有一些限制（诸如费用），并会阻止废水的流动。最后一种是独立式半导体薄膜（如TiO2）或非织造布（如TiO2和WO3），具有多孔结构。我们也准备了Ta3N5-Pt、Ta3N5-Bi2MoO6和Fe2O3-AgBr无纺布作为高效且易于回收的光催化剂。然而，这些自立式膜/非织造材料的力学性能不能令人满意，特别是大面积的薄膜/布料在流动的废水中十分脆弱。因此，开发大面积、性能优异的新型光催化剂十分重要，应具有可弯曲性和对可见光较高的光催化活性用于降解流动废水。

众所周知，在流动废水净化过程中，过滤技术已被广泛应用，它可以过滤部分污染物。很多过滤膜已有较好的发展，如无机（Al2O3和SiO2）过滤膜和聚合物（聚乙烯亚胺和聚砜）过滤膜。但是，这些滤膜只能阻止、浓缩污染物，并不能降解污染物。如果过滤技术能和催化过程结合在一起，污染物可以被拦截、浓缩，然后降解，使其在污水净化方面具有更好的去污效果和更大的潜力。且协同过滤-光催化技术正在迅速发展，该滤膜不仅具有用于阻截的多孔结构并浓缩污染物，而且具有很高的光催化活性。这种滤膜的设计和制备在目前是一个严峻的挑战。

最近，因其生产成本低、独特性能，作为可见光光催化剂的C3N4引起人们越来越多的注意，它电子结构良好，具有优异的光催化活性和稳定性。此外，具有出色的柔韧性和高强度导电性的碳纤维布（CF布）是目前流行的基材。用C3N4和碳纤维布作为模型，在这里我们首先设计和制备C3N4纳米片碳纤维布作为过滤膜状光催化剂。所得到的CF / C3N4布具有优异的柔韧性、在可见光下吸收和降解RhB和4-CP的高催化活性。更重要的是，这种思路构建了一种用于降解流动废水（速率：1.5 L h-1）的新的光催化装置思想。CF / C3N4布作为过滤膜，在可见光照射下，含有RhB的废水经过7次流经过滤膜，降解效率可达92%。此外由于直接接触的影响，光催化机理得到了进一步研究的稳定性。

2.实验部分

2.1将C3N4负载于CF片

在支持信息中，有材料和化学品显示。使用浸涂法和热凝聚法来将C3N4负载于CF片上。首先，将CF布的方块（面积：4times;4cm2）浸泡在混合溶液（去离子水、乙醇和丙酮; 体积比为1：1：1）中30分钟。然后将CF布浸入饱和尿素溶液（100mL）中30分钟并干燥，在60℃下放置2小时（图1中的步骤1）。将嵌入尿素粉末的CF布在马弗炉中以550℃煅烧3小时（图1中的步骤2）。然后用水超声波清洗灼烧后的布料以除去松散的C3N4粉末，并在60℃的烘箱中干燥2小时。为了比较，使用的TiO2购自PMMA-Plexiglas公司，纯C3N4采用热凝结法制备。在用以表征的支持信息中显示了光催化剂。

2.2光催化活性的测量

为了评估光催化活性，将CF / C3N4布（4times;4cm 2）放置在含有罗丹明B（RhB，10 mg L-1）或对氯苯酚（4-CP，1mgL-1）水溶液的表面上。为了测量光催化活性，在支持信息中，对自由基进行了捕获和测定光催化稳定性。为了降解流动废水，在设计研究新型的光催化剂。 CF / C3N4布被固定在光催化反应器的中部作为滤膜。罗丹明B溶液（10毫克L - 1）被用作模型从底部开始流动穿过滤膜状CF / C3N4布，流速为1.5L h-1，以达到吸附和净化的目的。研究光催化剂的用量反应器时，可以将一系列光催化反应器连接到一起，并且RhB溶液从废水箱流向每个光催化反应器，最后进入淡水池。在每个光催化反应器之后收集1ml悬浮液用以测试。在其余条件相同的情况下，同时进行空白对照和黑暗对比实验。

3.结果与讨论

3.1催化剂的制备与表征

采用柔性导电CF布作为基材，通过热缩法制备CF / C3N4布（图1）。为了促进坩埚的后续加热，工业使用中CF布被裁剪4times;4cm2的面积大小的布块图S1a）。事实上，CF布是由直径为约400微米的CF纤维编织而成的。且这些CF布内部有许多孔隙（图S1b）。实际上，每一束纤维都由粗糙表面和直径约15微米的材料组成（图S1c）。

为了在CF布的原位上负载C3N4，首先要将尿素积留在CF布的表面（图1中的步骤1），然后将嵌入尿素的CF布在550℃下，于空气中煅烧3小时（图1中的步骤2）。尿素的煅烧产生分解，在CF布的表面形成一层致密的C3N4层。为了确保稳定性，松散的C3N4粉末通过吹风除去，然后使用超声波清洗布。经处理的布（CF布与C3N4紧密结合）的重量为470plusmn;10毫克，致密C3N4层的重量为45plusmn;10mg。所得CF / C3N4布面积仍为4times;4cm2（图2a）。特别的是CF / C3N4布由黑变黄，很显然，是在原CF布上，负载一层黄色薄膜。SEM图像证实CF束具有非常粗糙的表面C3N4涂层（图2b）。为了进一步分析形态，我们通过放大SEM图像研究了单个纤维的表现，阳离子。我们发现，单块CF布的表面有大量的C3N4纳米涂层（图2c），纳米片之间有很多微孔。此外，CF布的表面几乎完全被厚度约为30nm的C3N4纳米片包裹（图2d）。这些事实证实了在CF布上，C3N4纳米片生长良好。

随后，通过EDS分析和XRD图对CF / C3N4布的组成和相为分别进行研究。 EDS模式显示CF / C3N4布中只有N和C元素分布，因为CF布只含C元素而C3N4含C和N两个元素（图3a）。单纤维的元素映射反映了元素C和N在纤维中也是均匀分布的（图3b-d）。另外，XRD图（图4）表明纯CF布只在宽的衍射峰对中，位于在22°左右，这归因于石墨的（002）面结构。相比之下，纯C3N4样品具有两个特征，衍射峰在13.1°和27.4°，其中13.1°应该是归因于（100）平面由于三嗪的面内排序距离为0.670 nm而27.4◦归因于与（002）平面由于层间共轭反射叠加而成芳香体系的层间距离为0.323 nm。因此，CF / C3N4布具有典型的宽衍射来自碳纤维的峰（〜22°）和来自C3N4的两个峰（13.1°和27.4°）。这些结果证实了在CF布上形成了C3N4。

通过使用UV-vis-NIR光谱仪对C3N4和CF / C3N4布的光学性能展开研究（图5）。体现了纯C3N4强烈的光吸收性以及吸光范围，这与以前的报道一致。同样的，CF / C3N4布也显示出强烈的光吸收性，以及在约450nm的吸收边缘有轻微的“蓝移”，是由于布料的质地和孔隙结构以及C3N4纳米片的涂覆不充分。此外，在长波长区吸收尾可以发现C/C3N4，这可能与光的散射有关。CF布的质地和孔隙结构与CF / CuO / TiO2材料类似。这些事实证实了CF布基材对C3N4的光学性能没有负面影响。因此，CF / C3N4布可以保持C3N4良好的光催化活性。

3.2在可见光照射下的光催化性能

为了研究光催化活性，CF / C3N4布漂浮在RhB染料水溶液（10 mg L-1）或无色4-CP（1mg L-1）表面（图6a）。为了比较，进行了空白测试（无光催化剂），纯CF布，TiO2（P25）或C3N4也分别用作光催化剂替换CF / C3N4布，在黑暗中磁力搅拌后60分钟。在光催化剂和污染物之间，溶液实现了吸附/解吸平衡。CF布只能吸附1％的RhB，而CF / C3N4布可以吸附8％的RhB（图6b）。C3N4的分层微孔和较大表面积有利于吸附RhB。随后，随着光催化反应的进行，在可见光照射下（图6B）进行空白试验。空白实验表明，在可见光照射下，没有光催化剂的情况下不能除去RhB。同样，纯CF布没有表现出光催化活性，并没有RhB被降解。以P25为例，光催化实验中，含量25％的RhB可在60分钟内被降解（图6b）。重要的是，在使用CF / C3N4

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