二氧化锰和硅藻土对甲基橙的快速脱色和高去除能力的协同作用外文翻译资料

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附录A 译文

二氧化锰和硅藻土对甲基橙的快速脱色和高去除能力的协同作用

Hui Hua Peng^a,Jie Chen^a,*, De Yi Jiang^a, Min Li^b, Li Feng^c, Dusan Losic^d, Fan Dong^e, Yu Xin Zhang^a,c,*

a资源与环境科学学院国家重点实验室、煤矿灾害动力学与控制，重庆大学，重庆400044，中华人民共和国

b深圳大学光电子学研究所重点实验室的微纳器件与系统技术的基础科学，重庆大学，重庆400044，中华人民共和国

c重庆大学材料科学与工程学院，微纳器件与系统技术基础教育部重点实验室，重庆400044，中华人民共和国

d化学工程学院，阿得雷德大学，阿德莱德，SA5005，澳大利亚

e重庆催化和有机功能分子重点实验室、环境与资源学院，重庆科技大学重庆400067，中华人民共和国

摘 要

MnO₂纳米结构的两种不同结构（纳米线和纳米片）经一步水热法均匀地沉积在硅藻土上。阐明了阴离子染料甲基橙在复合材料上快速脱色和高去除能力。结果表明，平衡时间缩短低至10-30分钟，分别在初始pH值为3和环境温度的条件下，其纳米线和纳米片复合材料的饱和吸附容量分别为325 mg/g和420 mg/g。事实上，拟议的脱色机制被认为是同时多进程的染料去除过程，包括物理、物理化学和化学过程。原则上，良好的控制成本效益的复合材料具有有前途的能力，能去除阴离子染料污染物进行环境修复。

1.引言

全球水资源中的工业和有机废水，如异丙甲草胺（农药）、炔雌醇（制药），亚甲基蓝（MB，噻嗪类染料）和甲基橙（MO，芳香族偶氮染料），其对人体健康和水生生态系统存在潜在的负面影响已经引起了极大的关注^[1-5]。传统的废水处理方法，如物理、化学和生物技术，人们在这方面已经做了广泛的研究^[6-8]。近年来，利用各种组装纳米复合材料去除水中有机污染物的吸附方法和催化降解技术因其能耗低、适用范围广、操作简便等优点被广泛研究^{[ 9-13 ]}。然而，关键的问题仍然是寻找具有成本效益、高性能和环保污水处理材料，以及清楚在实际应用中不同复合材料对污染物的去除机理 ^[14,15]。

主要由一个单细胞光合植物遗骸组成的硅藻土（又称生物硅胶或硅藻土）是一种非金属的、高孔隙度的化学惰性矿物^[16]。它具有独特的物理和化学组合的性质，这使得它作为一个有前途的基板适用于多孔复合材料的制备。正是在这种背景下，采用硅藻土为基础的复合材料去除污染物的可行性已被尝试，如提纯硅藻土来吸附亚甲基蓝^[2]，天然硅藻土来催化氧化OrangeII ^[17]，以及硅藻土-三氧化二铁来催化降解罗丹明B ^[7]。此外，二氧化锰（MnO₂）是一种廉价的、丰富的、环保的矿物，具有独特的层状和隧道结构，以及较高的比表面积，同样适用于广泛应用在吸附^[18,19]、催化^[10]，储能^[20]等。因此，一个新观点已经提出，根据二氧化锰与硅藻土各自的性质进行结合，来提高性能^{[21-24 ]}。然而，据我们所知，硅藻土-二氧化锰复合材料的彩色染料(例如甲基橙)的脱色机理在环境中的应用还没有得到很好的阐明。

在此，我们通过一步水热法制备了二氧化锰沉积硅藻土复合材料的两种不同形态（二氧化锰纳米线和纳米片）。制备过程如图示1所示。此外，使用所得的复合材料来研究阴离子染料甲基橙在pH为2到7.5时的去除行为，研究显示在pH为3和环境温度下具有快速脱色和高去除能力。最后，提出了一种新的脱色机理，它由物理、物理化学和化学过程等多个过程组成。因此，所制备的复合材料可以在实际应用中用作去除阴离子染料污染物的杰出的材料。

图示1.样品的合成和应用的示意图

1. 实验部分

2.1材料与试剂

纯化的硅藻土样品经希尔维亚山硅藻有限公司提供（昆士兰，澳大利亚）。高锰酸钾和过硫酸铵购于中国重庆川东化工有限公司。其他均购自Alfa Aesar。在这项工作中所有使用的化学试剂的分析等级无需进一步处理。去离子水使用于整个试验过程。

2.2二氧化锰纳米线/纳米片沉积硅藻土的合成

二氧化锰纳米线和纳米片沉积硅藻土通过改良的一步水热法从我们以前的工作中合成[21,25]。在一个典型的合成中，由二氧化锰纳米线装饰硅藻土、2.1 g硅藻土粉末分散在去离子水（30mL）中经大力搅拌形成均匀的溶液。然后，将KMnO₄（0.01mol）和（NH₄）₂S₂O₈（0.01 mol）加入到上述溶液连续大力搅拌约10分钟。其次，将混合物转移到一个聚四氟乙烯内衬不锈钢高压反应釜中在90℃时进行水热处理12小时。冷却到环境温度后，将产生的黑色沉淀离心，用去离子水和乙醇进行几次彻底清洗，然后60℃过夜干燥。最后，制得二氧化锰纳米线装饰硅藻土复合材料（记为MwD）。

相对而言，二氧化锰纳米片修饰硅藻土的合成过程与之相似。简而言之，硅藻土（30mg）溶解在高锰酸钾水溶液（30 mL，0.05mu;m）经大力搅拌形成均匀的溶液。然后，将混合物转移到一个聚四氟乙烯内衬不锈钢高压反应釜（50mL）在160℃时进行水热处理12小时。一个类似的离心和洗涤程序后，制得二氧化锰纳米片修饰硅藻土复合材料（简称MsD）。经过测量，MwD和MsD的MnO₂平均装载质量分别为25.80wt%和28.33wt%。

2.3表征

通过聚焦离子束扫描电子显微镜（蔡司御夫座FIB / SEM）对制备的样品的形态和结构信息进行表征。通过粉末X射线衍射（XRD、Rigaku D／max 2500，Cu Ka）和傅立叶变换红外光谱（FT-IR、Nicolet, Model 5DXC)来研究晶体学信息和样品化学成分。

2.4吸附实验

2.4.1批量平衡研究

典型的间歇吸附平衡实验如下：在所制备的吸附剂（0.1 g/ L）中分别加入100mL5mg/L到30mg/L不同初始浓度新制备的甲基橙（MO）溶液，303 K时在密封锥形烧瓶中搅拌。用 HCl (0.1 M) 稀溶液或NaOH (0.1 M)稀溶液调节初始溶液的pH值。经过12小时的吸附达到平衡，以5500rpm离心收集上层清液5分钟。吸附前后甲基橙溶液的浓度由双光束紫外可见分光光度计（UV-2450岛津，日本）测定。在相同的条件下，每个实验至少进行两次。溶液中甲基橙的去除率（R）可由（1）式计算：

（1）

式中：——MO溶液的初始浓度(mg/L）；

——不同时间MO溶液的浓度(mg/L）。

甲基橙的平衡吸附量（mg/g）可由（2）式计算：

（2）

式中：——溶液的体积（L）；

——吸附剂的质量（g）。

基于Langmuir等温线的假设，吸附发生在均匀吸附剂表面的相同吸附位置，可由（3）式表示：

（3）

式中：——最大吸附量（mg/g)；

——反应吸附能的平衡常数（L/mg）。

另一方面，Freundlich等温线是基于非均匀地表能量的假设。可由（4）式表示：

（4）

式中：——反应吸附容量的吸附常数；

——其值与吸附强度有关；

给出了如何有利于吸附过程的指示，而1 / 表示在吸附剂表面的相对能量分布和（mg^1-1/n L^1/n /g）表示吸附或分配系数。

2.4.2批量动力学研究

批量吸附动力学实验在基本上是相同的，都关于吸附等温线测量。取出4mL的溶液，用离心法测定不同时间段的甲基橙浓度,某一时间MO溶液的吸附量可由（5）式计算：

（5）

式中：——某一时间t(h)MO溶液的浓度(mg/L)。

两种典型的动力学模型，即准一级和准二级动力学模型，利用吸附法制备了吸附剂吸附甲基橙的吸附动力学，分别用方程式（6）和（7）描述^[28]。

（6）

（7）

式中：——一级吸附动力学速率常数（h^-1)；

——二级吸附动力学速率常数（g^-1mg^-1h^-1）。

3.结果与讨论

1. 1结构与形态

一般来说，线状MnO₂沉积硅藻土的形成机理与片状MnO₂沉积硅藻土不同。在硅藻土水溶液体系中使用线状MnO₂、（NH₄）₂S₂O₈作为初始氧化剂，如方程式（8）和（9）。首先，(NH₄)₂S₂O₈ 水解产生NH₄HSO₄和H₂O₂ ，然后，生成的H₂O₂与KMnO₄反应生成 beta;-MnO₂。根据晶体生长理论和最低能量原理，然后经核相变亚稳态beta;-MnO₂扩散到稳态alpha;- MnO₂，在反应条件下alpha;- MnO₂纳米线各向异性生长的热力学更稳定。如片状MnO₂，但生长机理归因于在水热条件下Ostwald的熟化过程，根据方程式（10）^{[ 30 ]}。

（NH₄）S0₂O₈ 2H₂O₂ == NH₄HSO₄ H₂O₂ （8）

H₂O₂ 2KMnO₄ == 2MnO₂ 2KOH 2O₂ （9）

2KMnO₄ 2H₂O == 2MnO₂ 2K 4OH^- O₂ （10）

图1显示本工作中提到的样本典型的SEM图像。图1说明了未改性的硅藻土结构（原始硅藻土），揭示了高度多孔的形态具有平均孔径400 nm左右的形状接近圆形，它可以作为一个理想的硬模板广泛应用于各种三维复合材料。采用水热法处理后，MnO₂纳米线通过原位生长过程完全沉积在硅藻土表面（图1b）。如图1b所示，一些毛孔充满MnO₂纳米线，说明MnO₂也沉积在硅藻土的内表面，这是确定了与先前的研究工作^{[ 12 ]}：类似的现象是从图1c中看到。MnO₂纳米片完全覆盖在硅藻土表面，导致硅藻土的孔隙从400nm减少到106nm。重要的是，从放大的图像看到（图1c的插图），华丽超薄的MnO₂纳米片（厚度约为8-17 nm）彼此相互连接，导致高度多孔的表面形貌。MnO₂纳米片的独特结构可提供更多的活性位点，有利于污染物的降解。

图2显示了所用样品的XRD图谱。研究发现，强势特征衍射峰在22.0⁰和36.1⁰之间相当于（1 0 1）和（2 0 0）的石英晶体SiO₂的平面结构（JCPDS card no.39-1425），检测到无杂质峰，表明样品纯度高。就MnO_{2 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料}

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