废水电化学除氮总结外文翻译资料

 2022-03-10 08:03

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废水电化学除氮总结

作者：Shahin Ghafari, Masitah Hasan, Mohamed Kheireddine Aroua

摘要：

不同水体中的硝酸盐对人类和动物健康造成的影响引起了很多关注。各种去除水体中硝酸盐的方法几乎都不能使硝酸盐全部去除，除了生物反硝化能将剩余的无机硝酸盐成分转化为无害的氮气。对生物反硝化的大量研究的总结（水源、水产作物废水、工业废水）证实了这种方法对不同浓度硝酸盐的潜力和灵活性。反硝化过程可以用有机或无机底物作为营养物质，也会产生不同的现象和优缺点。对通过不同条件培养异养菌和自养菌反硝化可以总结出自养菌在反硝化能力上效率要高于异养菌。自养菌分别将二氧化碳和氢作为碳源和电子供体。这种在电化学反应器（BER）中的方式的应用有许多优点而且稳定。然而，这种方法不太容易被系统化和书面化。BER为协调阳极氢气的产生和固定在阳极的自养型菌对氢气的消耗提供了适宜的环境。这篇文章包含了几种BER的类型和它们的效果。

  1. 背景介绍：

水是构成生命的基础，水在生命的代谢和合成中都扮演了重要角色。在细胞中传递营养物质和与环境相作用没有水都是不可能的。但是，水资源是有限的，可饮用的水只占全球总水量的2.66%。进一步来看，只有0.6%的水能用来作为饮用水。因此，水资源必须被合理地使用，废水也必须被高效地处理。人类城市化、工业化、很农业活动的快速发展排放了各种污染物到环境中。

含氮成分只是众多污染物中的一类，排放到环境中时会造成严重的后果，比如水体富营养化，恶化水质和对人类和动物健康的潜在危害。硝酸盐是其中的一种，虽然不能直接体现出对健康的威胁。它可能在肠胃中会转化成亚硝酸盐或者降解成含氮成分。在这样的现状下，研究者被引向了水资源、水产作物废水、工业废水的除氮研究中。

在这篇文章中，首先，硝酸盐因为其现状被视作水污染物和难题而被研究。之后会讨论各种除氮的方法和研究。最后，为了找到一种高效的能适应不同硝酸盐浓度的废水的方法，重点会放在介绍生物电化学反硝化。

  1. 包含硝酸盐的水和废水

2.1.水资源中的硝酸盐

硝酸盐是饮用水中的一种危险的污染物，可能会在肠胃中降解成亚硝胺，一种可能引发胃癌的物质。此外，硝酸盐会威胁到婴儿和孕妇的健康，孕妇吸收硝酸盐后，在婴儿的胃中可能会发生硝酸盐降解成亚硝酸盐。亚硝化反应会在血液中将血红蛋白氧化成高铁血红蛋白从而使其失去携氧能力。这个现象会使婴儿皮肤发蓝，这种症状被称作蓝婴并发症。

水资源被硝酸盐污染有几种渠道，据大部分研究说明，地表水的硝酸盐污染主要来源于农业生产。在全世界范围内因为化肥的过度使用，来自农业的硝酸盐正加快增长。硝酸盐渗透入土地进入地下水。未经监管的各国的处理过或未处理的污水和工业污水的排放、垃圾填埋场和动物垃圾成为地下和地表水中硝酸盐污染的其他源头。硝酸盐对地下水的影响已经逐渐成为了一个无法忽视的问题，这直接使得包括印度、日本、中国、美国、英国、欧洲在内的世界一些地区禁止对地下水的直接使用。为了使得人们避免摄入过多的硝酸盐，美国、加拿大和世界卫生组织（WHO）规定了饮用水中的硝酸盐含量不得超过50mg/l.同时，美国环境保护理事会（EPA）和世界卫生组织规定饮用水中10mg/l硝氮为最大污染等级，这个标准在欧洲是12mg/l.

2.2.海水养殖和水产养殖中的硝酸盐

自然或人造的水产或海洋养殖基地会产生大量氨，这是一个很严重的问题。氨会使水生动物具有不好的气味和味道。EPA指出当氨在鱼类培养箱中的浓度低于0.02mg/l时可视作氨不会解离。因此通过硝化、污泥沉降等多种不同方式去除氨是必不可少的。硝化已经是被研究者证实在处理淡水和海水最普遍且高效的方法。在此方法中，氨被氧化成亚硝酸盐，随后变为硝酸盐进入后续工序。与氨和亚硝酸盐相反，硝酸盐对水产动物或微生物没有毒性。但是，硝酸盐也不能任其积累，因为最终会在特定硝酸盐浓度导致赤潮、限制硝化作用、毒性问题等不希望发生的后果。所以，每天替换一小部分（5%~10%）的净水可以阻止硝酸盐的积累，但是这个方法并不环保。硝酸盐的控制对水产养殖系统越来越重要，不仅仅是为了避免对鱼产生毒害，还要符合与之相关的环境管理条例——排放的污水中硝氮浓度不得超过11.3mh/l.

2.3工业废水中的硝酸盐

含氮物质在一些工业废水中的浓度要极大地高于地下水和地表水。氨和硝酸盐在这类废水中是最难处理的含氮物质。工业废水中的铵盐通常通过硝化作用被氧化为硝酸盐。因此，在水处理中，硝酸盐的去除是必要的。不同的工业废水普遍硝氮浓度要高于200mg/l，有些会更高。比如，一些工业生产的爆炸物、肥料、果胶、塞璐玢和金属加工行业所产生的废水的硝氮浓度会在1000mg/l以上。此外，核工业在核燃料循环的许多步骤中会产生具有极其高浓度的硝酸盐负载废水。

  1. 反硝化步骤

3.1无机氮去除方法

常规的水处理方式包括絮凝、过滤、消毒，通常也用来保证水的可饮用性不被硝酸盐离子影响。因此，为了去除硝酸盐离子，一个补充步骤是很必须的。水和污水的去除硝酸盐步骤可以用两个主要处理流程实现。：物理化学方法和生物方法。最常规的用来去除硝酸盐的处理方法有反渗透、离子交换、电渗析和在不同pH下活性炭吸附等。同时最近被几位研究者报道的通过铁催化的非生物硝酸盐还原也引起了广泛关注。但是，这些常规的方法仍然有其不足之处并限制了它们的应用，例如其昂贵的运行成本和因此产生的硝酸盐废水和副产品的后续处理问题。例如，离子交换步骤在水处理过程中会同时去除硝酸盐和硫酸，所以处理过废水的树脂中会富含这两种阴离子，在再利用时需要完备的方式处理。反渗透虽然能在不改变污染物分子结构的条件下分离和浓缩有害成分，但是它的局限性在于其过高的运行成本和产生的高浓度废盐水可能会造成排放问题。甚至就算最新的铁催化的非生物硝酸盐还原方法，虽然能完全或部分地除去硝酸盐，但是会产生氨伴随氮气的终产物，仍不理想。

3.2生物反硝化方法

无机方法无法转化硝酸盐，仅仅可以从水体中分离或者去除，还会造成许多问题副产物。但生物方法与其相反，它可以提供稳定的处理硝酸盐的环境，相应的设备也被开发出来。为了去除硝酸盐，有氧反硝化被提出，大部分刊登的反硝化研究都是在缺氧条件下由厌氧菌完成的。生物反硝化的机制是反硝化细菌在厌氧呼吸过程中将硝酸盐作为暂时的电子载体。在此过程中，反硝化菌将硝酸盐和亚硝酸盐这样的无机氮组分转化成无害的氮气，所以就不需要更多的后续处理步骤。同时，不同于一些污染物需要特定的微生物来处理，反硝化菌在自然中很常见，并且有大量的研究者用混合培养基培育它们。进一步说，硝酸盐的微生物降解可能是最经济的方法去改造被硝酸盐污染的水体或废水。因此，硝酸盐的微生物降解作为最环境友好的和性价比高的方法激起了研究者的极大兴趣，尽管生物反硝化通常会很慢，特别是处理高浓的工业污水时。最近的研究通过开发新流程使硝酸盐与反硝化菌体在水体中能更好接触从而尝试加速生物反硝化进程。美国无机污染物研究委员会提出，不同的反硝化策略，比如粒状活性炭的使用，填充床，旋转生物探测器和土壤含水层反硝化系统已经被不同的学者创造出来。并且，最近以来研究者依然持续在努力，一些创新方法结合了生物和其他无机方法，比如膜生物反应器（MBR）。

  1. 异养型菌和自养型菌反硝化的比较

生物反硝化通常使用需要有机或无机营养物质的兼性厌氧菌。这将反硝化分为了异养型和自养型两个大类。异养型菌是一类需要有机培养基提供碳源供其生长发育的菌类，并且需要从有机物中获取能量。与之相反，自养型菌利用无机物作为能源，二氧化碳作为碳源。

异养型反硝化已经被应用到循环系统和传统污水处理过程中，而自养型反硝化在近二十年才被发现。培养条件不一定总是合适，所以有时候需要另外补充或处理。例如，在生物降氮的过程中如果水中只有低浓度的碳源提供给反硝化菌，那么高浓度的硝酸盐会很难去除。因此，大量的研究者发现在缺乏碳源的废水中加入甲醇、乙醇、乙酸、葡萄糖、淀粉等碳源可以有效的提高反硝化活性。对培养基的选择取决于大量的条件，比如成本、容量、反应器结构、反硝化过程的后续处理等。

在异养型反硝化中，液体的和固体的碳源都比较常规，但液体碳源应用得更普遍。在液体碳源中，最普遍运用的碳源有甲醇、乙醇和乙酸，这几类已经被用于大型饮用水反硝化处理中。然而，人们仍然对异养型反硝化中的这几类碳源有所担心。一些有机碳元是有毒的并且过量会在水中残留。此外，碳源所产生的副产物是不可避免的，这会使得接下来需要更多步骤去去除副产物的影响。除此之外，反硝化率与碳源种类、碳源浓度和碳氮比十分相关。这在不同的微生物、水体，环境条件之间有很大区别。因此，一些研究者调查了不同种类和浓度的碳源的影响以追求最优化的去除。低碳氮比会造成不完全的反硝化，高碳氮比会造成硝酸盐的积累和过量产生。

在自养型反硝化中，反硝化菌利用无机碳源培养基（二氧化碳或碳酸氢钠)作为营养来源和电子供体，自养型反硝化利用二氧化碳作为碳源，氢作为电子载体。自养型反硝化优于异养型反硝化的地方有：不存在因为有机碳产生的毒性物质，低生物负荷，产生的污泥量少从而减少反应器的淤堵并使后续流程更容易进行。

  1. 氢自养反硝化

氢自养反硝化是反硝化菌利用氢作为能源，在自然界中也是很常见的。除了自养型反硝化普遍的优点以外，以氢离子作电子载体比用其他电子载体的自养型方式具有更多的优点。氢气具有无害、清洁、低溶解度等特性。因此，与用其他电子载体不同，用氢作电子载体不需要更多的后续步骤。并且，用氢作电子载体比用有机电子载体的效率更高。除此之外，氢要比其他有机物要便宜很多。所以，大量的实验室和田野系统都被报道使用氢自养反硝化处理水。

尽管如此，通氢气仍然有一些缺点。比如，氢气的低溶解度会阻碍自养型反硝化的进行。为了克服这个阻碍，生物学家们通过加大通气量以增长接触时间最终使反硝化进行完全，此外氢气在使用、运输、贮存过程中的危险性也会限制氢气在反硝化培养器中的应用。而且，与传统生物过程相似，此过程仍旧需要控制pH值。这些缺点会在人力成本方面比异养型反硝化更高。

一个适当的方法必须去寻找克服以上问题的方法。因此，一些研究者试着去即产即用氢气以避免在运输、贮存、操作方面的风险。此外，细菌能在产生氢气时更高效的利用氢气，所以不再需要将氢气溶解入反应器。终于，氢气的持续产生被大量研究，主要通过化学方法或者电解水来产生氢气。

用化学反应产生氢气的反应器有一些缺点。铁催化的氢自养反硝化过程就是使用化学方法产生氢气的反硝化过程。它通过与铁反应产生氢气，反应式如下：(1)

（铁的腐蚀过程）

(2)

（生物反硝化过程）

较低速率的厌氧原位腐蚀过程（公式（1））会导致低的氢气产生率进而减慢反硝化过程（公式（2））.腐蚀速率也会受铁的表面积等因素影响。此过程的另一个缺点在于在水处理过程中可能的副产物和与反应器的其他金属原件反应。

与之相反，通过电解水产生氢气的方法体现出了许多优点，得益于电解的许多有益特性。最明显的优势在于没有任何污染物和副产物，使得氢气的产生过程变得易于控制。因此，通过电解水持续产生氢气的自养型反硝化成为了一种稳定的工艺从而发展出了一批电催化或生化电解反应器（BER）。

  1. 生化电解反应器中的生物电化学反硝化。

通过电解辅助的生物反硝化在理论上会在阴极表面持续产生氢气。由阴极反应产生的氢气和较低的氧化还原电位环境能促进硝氮转化为氮气。

微生物和氢气之间如果有适合的桥就能促进生物反硝化。BER能直接限制反硝化发生于阴极表面，促进氢气与微生物的接触。BER提供给固定化的微生物稳定的电子载体，而不是随机的联系，这也能促进反硝化的效率。这是此方法的额外的优点。BER能够使用异养型菌或自养型菌，使用有机或无机的碳源。

通常来说，利用自养型菌能够体现出自养反硝化的一切优点，有利于反硝化、氢离子电子载体和氢气产生。所以，研究者们在使用BER除氮时专注于自养型菌的反硝化。

6.1.BER中反硝化的理论基础

使硝酸盐完全转化成氮气的理论反应已经被阐明，包括以下四个步骤。氮原子在不同物质中的氧化价用括号标明。

(3)

硝酸盐在BER中分解可被归为七个步骤，包括水的电解。

水电解：

阳极端：

(4)

阴极端：

（5）

之后是自养型反硝化的步骤，氢气作为电子供体在分解步骤中也被体现出来。

(6)、(7）、（8）

  1. -（8）反应发生于阴极。

（9）

总反应式：

(10)

6.2.BER的设计和规范

电极的规格和反应器的设计在决定反硝化率上扮演了十分重要的角色。材料、形状、电极数量和布局在反应器的结构上扮演了主要角色。

在以前的研究中，阴极和阳极分别使用了不同的材料，粒状活性炭、石墨、不锈钢、钛、镍、铜都被研究过。一些研究者尝试研究不同电极材料的效率。例如，Cast和Flora调查了金属阴极的表现并与石墨相对比发现，石墨在大型生产过程中会因为易碎和体积大而被限制。

电极的形状和分布在反应器构造中也是十分重要的条件。在生物电化学方法中

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