英语原文共 10 页
用氯化钠水溶液在湿式洗涤器中与等离子体静电除尘器联合处理NO和SO2
Hyun-Woo Parka, Sooseok Choib,lowast;, Dong-Wha Parka
韩国仁川南谷仁川100号仁川大学化学与化学工程系和区域热等离子体环境技术创新中心（RIC-ETTP）邮编：402-751
韩国济州特别自治省济州市济州市济州区济州市济州市济州市济州市济州国立大学核能源工程系，邮编：690-756
突出
bull;本研究旨在探讨一氧化氮和二氧化硫的同时去除。
bull;拟定工艺包括湿化学反应器和非热等离子体反应器。
bull;在湿化学反应器中，NO和SO2被NaClO2吸收和氧化。
bull;在非热等离子体反应器中，在阳极表面收集气溶胶颗粒。
bull;与其他方法相比，提议的工艺更有效地去除了NO和SO2。
文章历史：
2014年9月3日收到
2014年11月5日收到修订版
接受日期：2014年11月30日
2014年12月3日在线发布
摘要：
通常在火力发电厂和焚化炉中产生的NO和SO2气体通过与等离子静电除尘器结合的湿洗涤器同时去除。采用湿洗涤器吸附和氧化NO和SO2，采用非热等离子体对气溶胶颗粒进行静电沉淀。在湿洗涤器中，NaClO2溶液中的气溶胶颗粒吸收并氧化了NO和SO2气体。NO和SO2与生成的NaClO2气溶胶颗粒、NO2气体和水离子（如NO2-、NO 3-、HSO3-和SO42-反应。在等离子体静电除尘器中，气溶胶粒子被带负电荷，聚集在接地阳极表面。当NaClO2的摩尔流量和气液接触时间分别为50mmol/min和1.25s时，对于500mg/m3的气体浓度和60Nm3/h的总气体流量，拟建系统的NO和SO2去除效率分别为94.4%和100%。在最大等离子体输入功率为68.8W时，废气中气溶胶粒子的总量和数量分别减少到7.553g/m3和210/cm3，这与清洁空气的数值相似。
关键词:等离子体，NO SO2去除效率，气溶胶
1.导言
二氧化硫（SO2）和氮氧化物（NOX）是酸雨和温室效应的主要成因，对环境和人体健康都有不利影响。这些主要的航空污染源来自固定的燃料源，如热电厂、焚化炉和锅炉[1-3]。大气中二氧化硫和氮氧化物气体的均匀和不均匀反应也会产生对人类和自然环境有害的微粒（PM2.5）。烟气脱硫（WFGD）对二氧化硫排放进行了有效控制，但没有有效的方法来控制氮氧化物[5]。为了去除烟气中的氮氧化物，选择性非催化还原（SNCR）和选择性催化还原（SCR）技术已广泛应用于各种工业领域[6,7]。对于每种污染物的处理，这种系统都有缺点，例如对大安装面积和复杂系统的要求，以及高投资和运营成本[8-10]。因此，许多研究集中在通过湿洗[11–18]和非热等离子体[19–23]处理同时脱硫和脱硝二氧化硫和氮氧化物气体单体工艺上。
由于高能电子和丰富的传统物质，非热等离子体同样具有处理空气污染物的独特优势，例如反应室温度和大气压力。但是，这是低吞吐量的技术特征。为了提高污水处理的经济可行性和处理能力，对湿洗系统进行了广泛的研究。不溶于水的气体占典型烟气中氮氧化物的90%以上。为了实现高去除效率，必须使用强氧化剂（如NaClO2、NaClO、FeSO4、KMNO 4、Na2SO3、H 2O2、臭氧、ClO2、K 2S2O8和尿素等）使NO2转化为NO2，因为其在红细胞中的溶解度[24,25]，NaClO2被认为是吸收和氧化NOX和SO2最有效的反应物，并且可以很容易地利用。由于其在水中具有良好的溶解性，因此被用作化学溶液源。然而，由于反应器体积大、管道昂贵、风机功率大，因此化学洗涤法需要进一步改进，因为这种方法使用的填料塔安装和运行成本高[26]。为了提高化学洗涤的经济可行性，应通过减少反应器的尺寸来减少化学洗涤。反应物与废气的气液接触时间。
本文利用与等离子体静电除尘器相结合的新型湿洗涤器系统，采用短气-液接触时间，同时去除了大量的NOandsO2气体，为了评价新开发的系统的性能，将所提出的系统去除NO和SO2的效果与现有系统进行了比较。常规化学洗涤和非热等离子体系统。
与等离子体静电除尘器组合的湿洗涤器包括一个使用NaClO2溶液吸收和氧化NO和SO2的湿化学反应器和一个用于气溶胶粒子静电沉淀的非热等离子体反应器，如图1所示。在湿化学反应器中，NO和SO2气体被NaClO2水雾自发吸收并氧化生成各种离子，如NO2-、NO 3-、HSO3-和SO42-电子温度和大气压力。从湿化学反应器中产生大量的气溶胶粒子，这些气溶胶粒子与等离子体区的大量电子相互作用而带负电荷。在除尘器的阳极表面收集到带负电荷的物质。研究了氯化钠溶液初始pH值、氯化钠摩尔流量、一氧化氮和二氧化硫气体摩尔流量以及湿化学反应器中的气液接触时间对一氧化氮和二氧化硫去除效率的影响，以确定湿洗涤器系统的最佳条件。此外，还研究了等离子体输入功率对气溶胶粒子发射的影响。
图1所示.说明了所提出的湿式化学反应器和非热等离子体反应器系统。
2．实验细节
2.1．与等离子静电除尘器结合的湿式洗涤器
图2为与等离子体静电除尘器结合的湿法洗涤系统原理图。该系统由气体和化学溶液供应部件、湿化学反应器、非热等离子体反应器和排风机组成。NO和SO2气体的流速由质量流量控制器控制（TSC-220，KoreainInstrumenttamp;S，Korea）。NO和SO2气体的浓度从200mg/m3变化到500mg/m3，以控制NO和SO2的摩尔流速从9mmol/minto22mmol/minashouwnintTable1。在气体混合室和然后将混合气体注入湿化学反应器中，以空气作为模型处理目标。总的气体流速通过排气鼓风机以1Nm3/min的速度通过变频器（CIMRJ7AA20P7，日本Yaskawaelectric）固定。NaClO2（78%，Duksan试剂，韩国）被用于氧化剂，以促进对NO和SO2气体的吸收和氧化。将NaClO2粉末通过磁力搅拌溶解在水中，以制备氧化剂溶液，然后使用超声波湿度计（NH-5，韩国华真工程公司）将其作为雾注入湿化学反应器中。超声波湿度计包括20个振动棒，脱氧锆钛酸盐（PZT，Pb（Zrxti1minus;x）O3），并产生粒径分布为1–5m的细雾。NaClO2的摩尔浓度从0.2mol/L变为0.5mol/L，以6L/h的固定溶液流速控制摩尔流速从20mmol/min变为50mmol/min。用盐酸（36%，韩国东吴精细化工公司）将NaClO2溶液的初始pH值从2到10变化，并用光度计（美国汉南仪器公司，HI9126）测量溶液的pH值。用作湿化学反应器的塑料管的长度从1.1米到5.2米不等，以控制气体-液体接触时间从0.25到1.25米，最终直径为47mm，总气体流速为1Nm3/min。
图2所示.湿式洗涤系统与等离子体静电除尘器联合用于同时去除气流中的NO和SO2气体的原理图。
表1湿式洗涤器联合等离子静电除尘器同时去除NO和SO2的实验变量
利用高压直流电源（20kv，等离子技术，韩国）在非热等离子体发生器中产生电子回旋体。输入电压和电流的变化范围从12.7kv变为19.1kv，从0.3ma变为3.6ma，以改变等离子体的电输入功率从3.8w变为68.8w。电晕放电发生在针型CA之间。THODE和一个平板式阳极，都是由不锈钢制成的。阴极由256个管脚组成，阳极为长350mm的圆柱形管，横截面积0.308m2。阴极和阳极之间的电极间隙为24mm。非热等离子体反应器中的气体停留时间固定为0.49s，总气体流速为1Nm3/min。
2.2．计算分析方法
用factsage（ver）计算了NO和SO2与NaClO2反应的吉布斯自由能（g）。6.2，Thermfat/CRCTamp;GTT Technologies，加拿大和德国）热力学平衡计算软件。此外，还考虑了酸性条件下的化学反应。计算在298.15K和1atm下进行。
使用流动气体分析仪（MK 9000，RBR，德国）分析NO和SO2的入口和出口浓度。Nogasandft-Irspectroscopy（IG-2000，日本大冢电子公司）对二氧化硫气体进行了分析，以评估其去除NO和SO2的效果。在与氧化剂溶液发生化学反应之前，在风机末端对气态NO和SO2的初始浓度进行分析，以保持200-500mg/m3的恒定初始浓度。流量气体分析仪包括一个电化学检测仪，用于检测无气体，最大检测范围为2000毫克/立方米，分辨率为1毫克/立方米。使用9.71cm气室，对二氧化硫气体进行FT-IR光谱分析的检测波数范围为700cmminus;1到5000cmminus;1。NO和SO2去除效率（）通过以下公式计算：
(%)=(Cin-Cout)times;100/Cin (1)
式中，cin（mg/m3）和cout（mg/m3）分别是气态NO或SO2的入口和出口浓度。用去离子水稀释至1 vol%的NaClO2溶液中ClO2-、Cl2和ClO2的吸收光谱的变化，并用AulTraviolet-Visible（UV-Visible）分光计（美国珀金美尔兰姆达750）监测其pH值，用气溶胶分析仪（3）测量废气中气溶胶粒子的总量和数量。330，TSI，美国），其中工作人员120光散射和过滤采样，最大粒子数的检测范围为3000立方厘米（总粒子数为0.001克/立方米至27.5万克/立方米，粒子直径为0.3至10毫米）。
3. 结果和讨论
3.1．NaClO2溶液初始pH的影响
图3总结了NaClO2溶液的初始pH值对橡胶系统的NaClO2去除效率的影响。使用HCl溶液时，NaClO2溶液的初始pH值从2到10不等，其中NaClO2溶液的液体接触时间、NoAndsO2的极性流速和摩尔流速分别为1.25s、22mmol/min和40mmol/min。随着NaClO2溶液的pH值从10降低到2，脱氢效率从78.5%提高到99.5%，而在最低的pH值下，系统的SO2去除效率为100%。
图3所示。在NO和SO2摩尔流速为22mmol/min时，NaClO2溶液初始pH值对NO和SO2去除率的影响;NaClO2摩尔流量为40mmol/min，气液接触时间为1.25s。
表2 NO和SO2与NaClO2溶液的吸收和氧化反应。
表3 naclo2溶液在酸性条件下对no2和so2的吸附和氧化反应。
NO和SO2与NaClO2的吸收和氧化反应途径可以用方程式(Eqs)来解释。(2) -(7)见表2[13,27 - 31]。NaClO2溶液去除SO2和NO的总反应可以考虑为:
4NO(g) 3ClO2minus;(aq) 2H2O(1) → 4HNO3(aq) 3Clminus;(aq)G=minus;640kJ/mol (8)
2SO2(g) ClO2minus;(aq) 2H2O(1) → 2H2SO4(aq) Clminus;(aq)G=minus;450kJ/mol (9)
考虑到Eqs中反应的吉布斯自由能，气态NO和SO2被氯离子自发吸收并氧化为H2SO4和HNO3。(8)、(9)在常温常压下为负值。另一方面，当NaClO2溶液呈酸性时，氯离子在H 离子存在下自发转化为氯和氯气[25,32 - 34]:
5ClO2minus;(aq) 4H (aq) → 4ClO2(aq) Clminus;(aq) 2H2O(1)G=minus;210kJ/mol (10)
ClO2minus;(aq) 3Clminus;(aq) 4H (aq) → 2Cl2(g) 2H2O(1)G=minus;100kJ/mol (11)
图4 不同pH值下的二氧化氯、二氧化氯和二氧化氯在naclo2溶液中的紫外吸收光谱。
因此，在酸性条件下，NO和SO2可以与ClO2和氯气发生附加反应，如表3所示[2,28,34 - 36]。因此，当NaClO2溶液pH为酸性时，体系的NO和SO2去除率提高。总的来说，so2和nowithnaclo2在酸性条件下的反应可以总结如下
5NO(g) 3ClO2(aq) 4H2O(1) → 5HNO3(aq) 3HCl(aq)G=minus;530kJ/mol (23)
5SO2(g) 2ClO2(aq) 6H2O(1) → 5H2SO4(aq) 2HCl(aq)G=minus;960kJ/mol (24)
在与NO和SO2反应前，通过pH值的变化监测氯离子、氯离子和氯离子在NaClO2溶液中的紫外-可见吸收，如图4所示。从文献中可以看出，ClO2minus;、cl2和ClO2的吸收波长分别出现在259,330和358nm[17]。根据所获得的数据，在4 - 10的范围内，亚氯酸盐的浓度相对较高，在这个范围内，可以检测到cl2和clo2的一些富吸收峰。因此，我们可以推断，大部分的二氧化氮和二氧化硫在pH值为4-10的范围内被氯离子所吸收。另一方面，在pH = 2时，由于式(10)中所示的反应在强酸性条件下，有H 离子存在时，其吸收峰强度显著增加。因此，我们提出在pH 2的强酸性条件下，NaClO2溶液中会产生大量的ClO2。由于生成的氯气存在于气相中，在NaClO2溶液的强酸性条件下是一种二次污染物，所以在紫外-可见吸收光谱中不易检测到Cl2。考虑到氯气和具有腐蚀性的酸性溶液可能会迅速腐蚀湿式化学反应物和电除尘器的耐久性，选择ph6作为NaClO2溶液的最合适pH值。
3.2．NaClO2摩尔流量的影响
图5为在固定NO和SO2摩尔流量为22mmol/min, NaClO2溶液初始pH为6的情况下，NaClO2摩尔流量对NO和SO2去除效率的影响，随着气液接触
资料编号：[5191]
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