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Water Research 130 (2018) 263e270
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Water Research
j o u r n a l h o m e p a g e : w w w . e l s e v i e r . c o m/ l o c a t e / w a t r e s
甲烷基中空纤维膜生物膜反应器还原铬（Ⅵ）过程中的铬同位素分馏
Yong-Ze Lu a, 1, Guo-Jun Chen b, 1, Ya-Nan Bai a, c, Liang Fu a, Li-Ping Qin b, Raymond Jianxiong Zeng a, c, *
- CAS Key Laboratory for Urban Pollutant Conversion, Department of Chemistry, University of Science amp; Technology of China, Hefei 230026, China
- CAS Key Laboratory of CrustdMantle Materials and Environments, School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China
- Advanced Laboratory for Environmental Research and Technology, USTC-CityU, Suzhou 215123, China
文章信息
Article history:
Received 19 July 2017 Received in revised form 23 October 2017
Accepted 22 November 2017 Available online 7 December 2017
关键词：
Cr(VI) 还原
铬同位素分馏
甲烷氧化
中空纤维膜反应器(HfMBR)
过程分析
摘要
铬（Cr）同位素分馏分析是监测天然水体系中Cr（VI）还原的一种很有使用前景的工具。此外，大量的CH4在天然水沉积物中通过甲烷氧化被氧化成CO2，从而减轻对大气的排放。然而，对甲烷还原Cr（VI）过程的研究，以及相关的Cr同位素分馏模式是很稀少的。在这项研究中，我们已经表明，在CH4作为中空纤维膜反应器（HfMBR）中的唯一电子供体存在后，Cr（VI）还原可以在沉积物样品直接细菌富集后发生。甲烷氧化的产物被微生物用来降低Cr（Ⅵ），如在CH4进料反应器中随着delta;53Cr的逐渐增加所示。应用瑞利蒸馏模型得到同位素分馏因子ε（plusmn;2.62plusmn;0.20）。Cr同位素分馏的结果也解释了N2进料反应器中Cr（VI）浓度的降低，其中delta;53Cr值在前两周保持稳定，但在过去的两周内显著增加，表明物理吸附和随后的Cr（VI）Re。发生导管。本研究扩展了Cr同位素分馏的应用，说明了该方法对不同Cr（Ⅵ）去除过程的适用性。
copy; 2017 Elsevier Ltd. All rights reserved.
1. 引言
六价铬[Cr（VI）]广泛用于各种工业过程，包括染色、制革和电镀（Blowes，2002）。这些工业废水的排放会导致人为污染土壤、地下水和地表水（Fruchter，2002）。据报道，Cr（VI）的毒性比Cr（III）高近10-100倍（Katz and Salem，1993）。在自然界中，Cr（III）以不溶形式存在：吸附在固体表面或结合在微生物生物质中（James和Bartlett，1983），而主要可溶性和流动形式的Cr（VI） 2000）。因此，Cr（VI）还原成Cr（III）是修复Cr污染的有效方法。
铬同位素分馏分析是评估污染含水层中Cr（VI）还原程度的重要工具（Berna et al。，2010; Economou-Eliopoulos et al。，2014; Novak et al。，2014; Qin and Wang ，2017）。大多数物理过程，包括物理吸附，挥发和扩散，都不会引起Cr同位素的显著分馏（Ellis等，2004）。
* Corresponding author. CAS Key Laboratory for Urban Pollutant Conversion, Department of Chemistry, University of Science amp; Technology of China, Hefei 230026, China.
E-mail address: rzeng@ustc.edu.cn (R.J. Zeng).
1 These authors contributed equally to this work.
https://doi.org/10.1016/j.watres.2017.11.045 0043-1354/copy; 2017 Elsevier Ltd. All rights reserved.
但是Cr（VI）的还原通常与同位素分馏有关。在还原Cr（VI）期间，较轻的同位素优先反应并富集产物，而较重的同位素富集在剩余的反应物中（Ellis等人，2002）。
还原过程可以是微生物介导的，或者可以在存在溶解的Fe（II），Fe（II）矿物质，H2S，NO2，溶解的有机碳（DOC）或其他还原剂的情况下无机进行（Han等，2010；Novak等，2014）。值得注意的是，Cr分馏的大小可以用同位素分馏因子（ε）表示，并且可以在实验室实验中确定。
在之前关于微生物Cr（VI）还原的研究中发现了同位素分馏因子的显着变异性（Basu等，2014；Han等，2012；Sikora等，2008）。重要的是，乳酸盐，醋酸盐和甲酸盐在以前的研究中主要用作电子供体。然而，天然含水沉积物中最简单的有机化合物甲烷（CH4）与微生物Cr（VI）还原的氧化水平之间的关联尚未完全阐明。
CH4是具有温室效应（每摩尔）的重要温室气体，比二氧化碳强大约25倍（Rodhe，1990）。天然湿地，河流和湖泊中的沉积物是环境中甲烷的主要储层。在厌氧层沉积物中，甲烷菌使用有机物生产CH4（Kits等，2015）。随着沉积物深部向上扩散，由于缺氧层中的甲烷厌氧氧化（AOM）过程，大量的CH4消失（Cui等，2015）。随后，甲烷的有氧氧化发生在氧 - 缺氧界面，其中CH4和O2可用（He等，2015）。结果，CH4被厌氧氧化或有氧氧化成CO2并减少CH4向大气的排放。因此，甲烷氧化对缓解温室效应起着重要作用。
涉及甲烷的微生物氧化还原过程在自然环境中通常较慢（Beal等，2009；Haroon等，2013），这阻碍了我们理解甲烷氧化过程机制的努力。中空纤维膜反应器（HfMBR）中的气体扩散膜为甲烷的有效利用提供了解决方案。通过这种方法，CH4可以通过膜壁扩散并直接输送到CH4氧化微生物，从而增加它们的甲烷氧化活性（Ding等，2017；Shi等，2013）。因此，使用这种方法可以调查一些缓慢的甲烷氧化过程。
据报道Cr（VI）还原与甲烷氧化有关（Al Hasin等，2010； Lai等，2016； Lu等，2016）。但是这个过程中的Cr同位素分馏过程从未被研究过。减少可用Cr（VI）量的物理过程可掩盖负责生物和化学Cr（VI）还原的过程。Cr同位素分馏可以是区分不同Cr（VI）去除过程的有效方法。此外，通过测量反应过程中产物中53Cr / 52Cr比值的偏移，Cr同位素分析为确定Cr（VI）还原程度提供了一种潜在的方法。以往关于流通式反应器中Cr同位素分馏的研究集中在非生物Cr（VI）还原上（Jamieson-Hanes等，2012，2014），而生物过程中涉及的Cr同位素分馏过程很少报道。另一方面，微生物Cr（VI）还原过程中的Cr同位素分馏仅在血清瓶纯培养条件下进行了研究（Basu 等，2014；Han et al。，2012；Sikora et al。，2008）。尽管如此，流通式反应器中混合群落中Cr同位素分馏的程度仍不清楚。此外，从事Cr同位素分馏的实验室通常关注单一过程，如Cr吸附，还原或氧化（Ellis等人，2004；Kitchen等人，2012； Sikora等人，2008；Wang等人，2015）。
在这项研究中，我们使用湖泊沉积物作为接种物并在HfMBR系统中用甲烷富集它们。 然后，我们调查了在CH4和N2进料条件下Cr（VI）去除期间Cr同位素分馏的大小。 我们的目标是：（1）用甲烷作为唯一电子供体富集Cr（VI）还原微生物，和（2）使用Cr同位素分析鉴定和定量复杂反应器系统中的Cr（VI）还原。据我们所知，这是基于甲烷的HfMBR中Cr同位素分馏研究的第一个论述。
2. 材料和方法
2.1. 反应堆装置
为研究设立了两个相同的HfMBRs（图1）。 反应器采用单端密封的中空纤维脱气膜组件（中国北京Puresea Spring公司）进行改造。 使用孔径为0.05-0.1mu;m的丙烯聚合物作为膜材料。 每个反应器的总体积为380mL，包括60mL中空纤维材料，因此每个反应器系统的工作体积为320mL。 中空纤维的内部通过反应器底部的开口孔与进料气（CH4或N2）圆筒连接，压力保持在0.01MPa。 将pH探针连接到膜组件以监测pH变化。 使用外部泵（Javtop，福建，中国）以300mL / min再循环液体。
图.1. HFMBR示意图。固体箭头表示液体流动的方向。
2.2. 启动和处理操作顺序
收集巢湖表层沉积物（N31.6893°，E117.3899°）作为接种物。在使用之前，沉积物用无机介质洗涤三次，并且矿物介质的详细组成在支持信息中给出。将30mL洗过的沉淀物和290mL矿物介质的混合物注入每个反应器中。反应器中的温度通过水浴保持在35plusmn;2℃。加入1M HCl / NaOH控制pH值并保持在7.5plusmn;0.3。向反应器中加入浓缩的重铬酸钾溶液（30mgCr / mL）以达到约10mgCr / L的初始Cr（VI）浓度。在Cr（VI）耗尽或反应器运行1-2个月后，反应器中使用的矿物介质完全被新鲜无机介质取代，导致CH4进料反应器中的水力停留时间为5-38天，在N2进料反应器中57天。在更换培养基之前，停止循环并将反应器放置过夜以避免微生物洗出。微量的氧从外部空气泄漏到反应器中而不是通气，导致液体中总是可检测到溶解的O2。
2.3. 化学分析
（上海光谱仪器有限公司，上海，中国）（Association and Association，1998），用二苯卡巴肼法测定Cr（VI）的浓度。 采样前，用溶解氧探针（HACH，型号H
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