NiS/TiO2复合催化剂光催化降解偶氮染料日落黄性能的研究外文翻译资料

 2022-10-08 10:10

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NiS/TiO2复合催化剂光催化降解偶氮染料日落黄性能的研究

内容摘要

为了提高二氧化钛的光催化性能，在研究中，我们通过溶胶凝胶的方法制备NiS含量不同的NiS/ TiO2复合光催剂。该催化剂的表征方法有：X射线衍射（XRD），高分辨率扫描电子显微镜（HR-SEM），高分辨率投射电子显微镜（HR-TEM），能量色散谱（EDS），漫反射光谱（DRS），光致发光光谱（PL），X射线光电子能谱（XPS）和Brunauer-Emmett-Teller（B-E-T）表面积测量方法。NiS/TiO2光催化活性的测试方法是在太阳光照射时在水溶液中降解日落黄（SY）。我们发现，在pH=7条件下矿化日落黄，NiS/TiO2比TiO2和TiO2-P25更高效。并且分析了实验参数的影响如光催化剂的数量，染料浓度，SY光矿化的初始pH。实验发现在氧化剂如H3K5O18S4（硫酸氢钾），KIO4和KBrO3存在的时候分解效率有很大提升。SY的矿化是通过COD测试方法进行测量。该催化剂能够重复利用。

关键词：金属；氧化物；半导体；复合材料；催化性能

  1. 引言

当今，去除工业污水中有机污染物成为了环境技术一个非常重要的研究方面。因此，多相光催化作为一种先进的氧化技术引起了人们越来越多的兴趣[1,2]。多相光催化是AOP的一个分支，多相光的半导体光催化剂在矿化污染物方面是非常成功的。在多相光催化中，太阳光辐射水溶液光催化产生OH·自由基。在这种方法中，在用比催化剂禁带大的合适的能量（波长）光照射半导体微粒时，氧化还原反应发生在半导体表面和溶液的界面。由于吸收适当的能量和光子，产生的电子空穴对导致催化剂的表面能够在水溶液中分解氧化不同的有机化合物。由于空穴与水反应形成的氧化自由基能够攻击污染物分子将其瓦解成为无毒性的CO2和H2O分子[3]。TiO2由于其反应活性高，光稳定性，无毒性[4-6]，被广泛研究作为一种半导体催化剂，用于空气净化和水处理。然而，TiO2的应用来满足实际应用需求任然是一个挑战，是由于宽的带隙（3.2 eV）及光生电子和空穴的复合造成量子产率较低。特别地，将TiO2与其它半导体复合是一种通过扩展光吸收范围和增加电子空穴对分离效率来提高TiO2光催化活性的方法[7]。

许多过渡金属硫化物显示出电子和光学的性能如半导体导电性及光导电性。举个例子， NiS对于半导体来说是一个潜在的相变增韧代理，然而NiS是黄铁矿结构且展现出半导体特性。因此，合成3d过渡金属硫化物在这几年引起了大家的兴趣[8]。NiS的带隙是0.5 eV[9]，带隙值小于很多受欢迎的半导体如TiO2（3.2），SnO2（3.9），ZnO（3.2），ZnS（3.7），WO3（2.8），CdS（2.5），CdSe（1.7），CuS（2.1），CuO（1.2-1.7）和SiC（3 eV）。这反过来会降低我们目标方法的开销。Sreethawong等人[10]通过一步溶胶-凝胶方法制备负载NiO的多孔TiO2，然后将其用在甲醇溶液中产氢。Chen等人[11]通过初湿含湿法制备NiO/TiO2并且解释了其光催化机理。Yu等人报道了用Ni(OH)2负载TiO2[12]和CdS[13]能够增强光催化产氢性能。NiS不仅廉价并且也被报道是水电解中阴极产氢的一种好的电催化剂。Zhang等人[14]发现在分解水时NiS可作为CdS的助催化剂。通过水热法制备高活性的NiS/TiO2光催化剂在以乳酸为牺牲剂的溶液中进行产氢在420 nm时有51.3 %的高量子效率。对于当前的工作，我们主要研究TiO2和NiS/TiO2复合催化剂的制备和性能，准备用溶胶-凝胶法将NiS添加剂进行负载。NiS表面多孔的优势被用来优化NiS/TiO2复合催化剂的形貌。

  1. 实验部分

2.1实验试剂

商业偶氮染料日落黄购于Aldrich，其化学结构和吸收光谱在图 1中给出（见补充数据）。高纯度的钛异丙醇盐（99 %）,(Himedia),异丙醇（99 % spectrochem），硫酸镍（Merck）和Na2S（Sigma-Aldrich）。TiO2-P25从Degussa获得的，它是锐钛矿：金红石为80:20的混合物，其粒度大小为30 nm，BET表面面积是50 m2g-1。氧化剂（硫酸氢钾，KIO3，KBrO3）购于Merck。Ag2SO4(s.d.fine)，HgSO4和FeSO4·7H2O（Qualigens）。双重蒸馏水用来配制实验的溶剂。在光照前用H2SO4或者NaOH来调节溶剂的pH。

2.2制备NiS/TiO2光催化剂

用溶胶-凝胶法将NiS负载在TiO2上。取5 mL的0.004 M的NiSO4·6H2O溶液（1.1210 g溶于5 mL水中）和5 mL的0.004 M的Na2S溶液（0.3680 g溶于 5 mL水中）混合均匀。NiS悬浮液形成后加入12.5 mL钛异丙醇盐和80 mL异丙醇混合液，然后磁力搅拌。得到的胶体悬浮液搅拌4 h。凝胶经过过滤，洗涤，干燥，在空气炉中100 ℃加热12 h。将样品在马弗炉中450 ℃煅烧5 h。NiS与TiO2复合纤维样品是浅绿色粉末。这种催化剂包含13.4 wt％的NiS。3.3 wt％,6.7 wt％,10.0 wt％,16.8 wt％,和20.1 wt％的通过同样的方法制备NiS。纯的TiO2用类似的方法制备，没有加NiSO4·6H2O和Na2S。

2.3分析方法

X射线衍射图样得到是通过装备有最高2.2 KW的CuKalpha;辐射的X，Per PRO衍射计。将峰位置和标准文件比较来确定晶型。催化剂形貌的检测是用装配有能量散射X射线谱（EDS）的JEOL JSM-6701F高分辨率扫描电子显微镜(HR-SEM)。在HR-SEM测量之前，样品被安置在一个金的平台上再放入扫描电子显微镜中，这样是为后续的不同倍率下的分析作准备。拍摄高分辨率投射电子显微镜（HR-SEM）图样是用JEOL-JEM-2010 UHR仪器在200 KV加速电压有0.14 nm晶格图像分辨率下操作。漫反射光谱的测量是用日本岛津公司UV-2450。催化剂的X射线光电子光谱是用以Al Kalpha;（1486.6 eV）射线作为源头的ESCA-3 MarkⅡ光谱仪（VG scientific Ltd.,England）。光谱和C 1S的结合能相对应（285 eV）。催化剂的比表面积是用微粒ASAP 2020吸附分析器。样品在423 K 脱气12 h，分析是在N2作为吸附物在77 K下进行。B-E-T多点最小二乘法提供比表面积。室温下光致发光光谱（PL）是用PerkinElmer LS 55荧光分光计记录。将纳米粒子分散在四氯化碳中，使用波长为300 nm波长的光激发。紫外光谱测量是使用日立-u-2001光谱仪。

2.4照射测试

所有的光催化实验都是在相似的晴天的早上11点到下午2点进行的。反应容器是一个开放的硼硅玻璃管，容量是50 mL，高是40 cm，直径是20 mm。悬浮液在黑暗中磁力搅拌30 min中达到燃料和NiS/TiO2之间的吸附-脱附平衡。照射是在露天条件下进行。50 mL溶液和NiS/TiO2由泵不断充气提供O2让反应溶液完全混合。在光照时间我们发现溶液没有挥发性。在黑暗中吸附第一个样本后。在特定的时间间隔取出2-3 mL的样品，用离心机分离样品。取1 mL离心液适当稀释并测量其在313 nm的吸光度。在313 nm的吸光度代表SY的芳烃含量，它的减少代表了燃料的降解。太阳光强度测量是使用LT Lutron LX-10/A，数字照度强度是1250times;100plusmn;100 lx。在实验过程中光照强度几乎是维持不变的。

2.5化学需氧量（COD）测试

下面过程是COD测试。染料样品与HgSO4回流，我们知道标准的K2C2rO7，Ag2SO4和H2SO4在两小时的体积，用邻二氮菲亚铁离子来进行标准硫酸亚铁铵（FAS）滴定。用蒸馏水来取代染料样品来进行空白滴定实验。COD用下面公式计算。

（1）

3.实验结果和分析

3.1催化剂的表征

我们进行了不同wt％NiS/TiO2光催化降解SY的基本分析。对于负载量是36.6，44.7，511，59.0，52.5和45.9的样品分别光照40 min降解百分率是3.3，6.7，10.0，13.4，16.8和20.1 wt％。负载有13.4％NiS的催化剂是最高效的。因此，13.4％NiS是NiS负载在TiO2上的最适浓度，并且该催化剂用XRD，HR-SEM，HR-TEM，EDS，DRS，PL，BET和XPS分析。

制备好的TiO2，NIS/TiO2复合物和纯的NiS的晶相结构是用XRD进行表征，如图1。如图能证明（图1a和b）TiO2在NiS/TiO2上的晶体性质。在XRD图像中观察到的尖锐的峰属于锐钛矿相的TiO2。峰在2theta;=25.3°,37.8°,48.0°,54.9°,62.5°,70.2°和75.0°归属于锐钛矿相的(101),(004),(200),(211),(204),(220)和(215)晶面的衍射。虽然强度非常弱，但是一些新的符合NiS的峰能清楚证明复合催化剂（图1b），纯的NiS也一样，（图1c），图中显示了在2theta;=29.9°,34.4°和45.5°的衍射峰对应于六边的NiS的(100),(101),(102)晶面[JCPDS file #02-1280]。制备得到的TiO2和NiS/TiO2晶粒尺寸是用Debye-Scherrer计算。

（2）

D是催化剂的晶粒大小，K是无纲量常数（0.9），lambda;是X射线光波长，beta;是衍射峰半峰的全宽（FWHM），theta;是衍射角度。NiS/TiO2的平均晶粒尺寸是27.6 nm比制备得到的TiO2（34.7 nm）要小。

图1样品（a）TiO2和（b）NiS/TiO2的XRD图谱。

催化剂的结构和形态是十分重要的参数，是因为它们会影响光催化活性。HR-SEM在研究催化剂的微观结构是一种合适可用的方法，能够显示放大的图像和催化剂的化学信息。制备得到的TiO2和NiS/TiO2复合物不同放大倍数的HR-SEM图像在图2中显示出来了。从显微照片中，我们可以观察到制备得到的TiO2颗粒形貌良好并且呈现球的形状（图2a和b）；然而，TiO2/NiS复合物是球形形状均匀分布在一个光滑均匀背景中，并且这些粒子是团聚的如图2c和d。NiS负载TiO2材料有这样的高的表面积结构是在光催化非常有用的。NiS/TiO2的HR-TEM在不同放大倍数的图像如图3的a-c，我们发现NiS的颗粒均匀分散在TiO2的表面。图3d显示了清晰的晶格条纹也证明了粒

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