用于量子点敏化太阳能电池的高性能钇掺杂氧化锌纳米棒外文翻译资料

 2022-08-09 10:08

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用于量子点敏化太阳能电池的高性能钇掺杂氧化锌纳米棒

Soo-Kyoung Kim, Chandu V.V.M. Gopi, S. Srinivasa Rao, Dinah Punnoose, Hee-Je Kim

摘要：钇掺杂氧化锌纳米棒阵列可以被用来当作量子点敏化太阳能电池的电阳极。钇掺杂氧化锌纳米结构可以促进氧化锌纳米棒的生长，而且可以在一个大的平面区域内提高量子点沉积的数量。并且随着掺杂钇之后可以使得在钇掺杂氧化锌纳米棒的表面上有较少的缺陷和陷阱，所以可以得到较低的电阻和较长的电子寿命。结果就是，最优化的钇含量的掺杂可以使得转换效率达到3.3%。

1.介绍

最近一些年中，因为量子点所具有的优越的性能，所以量子点敏化太阳能电池被认为是下一代太阳能电池。量子点优越的性能包括其全面的电子性能，可根据量子点尺寸改变而改变的能带，较高的吸收系数以及多重激子的产生。多重激子产生通过利用过剩的能量可以得到额外的电子对，从而使得量子点敏化太阳能电池达到理论上44%的光电转换效率。

具有代表性的量子点敏化太阳能电池是基于光敏二氧化钛和氧化锌薄膜的。二氧化钛和氧化锌具有相似的能带间隙（～3.2eV）和物理性能，但是氧化锌相比于二氧化钛可以提供更高的电子迁移率。氧化锌被集中研究在太阳能方面的应用。氧化锌纳米棒结构可以提供更大的表面以提高量子点的沉积和促进电子迁移的直接途径。但是氧化锌纳米结构很少被用于量子点敏化太阳能电池，因为相较于二氧化钛纳米结构，氧化锌纳米结构的量子点敏化太阳能电池转换率较低。

可以通过向氧化锌纳米结构中掺杂铝、锂、钛以提高基于氧化锌结构的量子点敏化太阳能电池性能。在最近一些年中，Eskandari等人通过向氧化锌纳米棒中掺杂铝以减少荷重组电阻，并且其转换效率由原有的0.57%提高至1.15%。Poornima等人通过掺杂铜提高了吸收光的能力从而达到了1.59%的转换效率。

钇掺杂氧化锌薄膜应用广泛，例如其可以用作薄膜晶体管，气体传感器和有机太阳能电池。据我们全部所知，在之前没有任何钇掺杂氧化锌薄膜应用于量子点敏化太阳能电池的报道。掺杂钇已经被证明可以提高氧化锌薄膜电子性能和传导率。Heo等人通过溶胶凝胶法制备出钇掺杂氧化锌纳米薄膜，钇的掺杂成功减少了电阻率。最近，Sharma等人通过水热法制备出钇掺杂氧化锌纳米结构，其表现出更大的表面积和稳定性。

通过学习，钇掺杂氧化锌纳米棒可以用于提高基于氧化锌的量子点敏化太阳能电池的光获取效率。基于氧化锌纳米棒结构的量子点敏化太阳能电池通过硫化镉/砷化镉的共敏化达到3.30%的转换效率。我们可以通过改变钇的含量得到最优化的钇掺杂氧化锌纳米棒，并且研究钇的掺杂对于结构，光学性能和电子迁移性等方面的影响。如图1，最优化的钇掺杂氧化锌纳米棒可以提高量子点的沉积和减少电荷迁移阻力。

图1 Un-d ZNR和Y-d ZNR的示意图

2.实验

2.1氧化锌纳米棒的制备

通过溅射和化学浴沉积法（CBD）制备氧化锌纳米棒结构。简单的说，通过直流磁控管喷溅60秒，在干净的FTO衬底上得到喷溅的锌层。伴随3.333times;10-1Pa的氩气，在150W功率的喷溅下得到氧化锌纳米棒的籽晶层。然后，在400°C下将溅射锌的电机烧结30分钟。烧结过后的锌层放入水化生长溶液中，其中含20mM的六水合硝酸锌和1ml的氨水的溶液中，之后放在瓶中摇晃。

为了制备钇掺杂氧化锌纳米棒，将六水合氯化铱和已经制备好的生长溶液混合。钇的含量在10mM到100mM之间。将瓶中的生长溶液放入热的空气烤箱并加热到90–95ordm;C。生长1小时后，用水冲洗擦拭氧化锌电极以去除沉淀物。然后，再次将氧化锌电极放入生长溶液中溶解2小时。

2.2量子点沉积

氧化锌纳米棒用CdS和CdSe 量子点敏化。使用CBD将CdS和CdSe沉积在ZnO薄膜上。为了CdS 量子点沉积，将氧化锌纳米棒电极浸入到60°C的CdS溶液中15–20分钟，其中含有25 mM的8/3-水合硫酸镉（CdSO4·8/3H2O），50 mM的硫脲（C11H10N2S）和3毫升氢氧化铵溶液（NH4OH）。对于CdSe量子点的CBD方法是将含CdS的氧化锌纳米棒将电极浸入CdSe溶液中，置于热空气中烤箱，并在90℃下保持40–45分钟。CdSe溶液是通过溶解0.01M的Na2SeSO3、0.0025M的Cd（CH3COO）2制备和水中的0.075M的NH4OH水溶液。用蒸馏水和乙醇洗涤阳极。

2.3电极的制备

通过CBD方法将CuS膜沉积在FTO玻璃上作为量子点敏化太阳能电池的对电极。将对电极浸入含有0.1M的CuSO4，1M硫代乙酰胺和0.7 M乙酸的CuS水溶液中，并且置于60°C的热风烤箱中45分钟。密封光电极和对电极，并且通过钻孔加入多硫化物电解质。电解质由1M的Na2S，2M的S和0.2M的KCl的甲醇和水混合溶液组成，甲醇和水比例为7：3（v：v）。

2.4测试

在釜山的KBSI上通过扫描电子显微镜（SEM）检查了沉积了CdS和CdSe 量子点之后的ZnO纳米棒的不同表面形态。使用高分辨率X射线衍射仪（40 kV，30 mA）进行X射线衍射（XRD）。X射线光电子能谱（XPS，VG Escalab 250）是使用半球形能量分析仪，使用单色Al的Kalpha;射线。量子点的吸附强度通过紫外可见光谱仪（Mecasys OPTIZEN 3220UV）在400–800 nm波长范围内测量。

使用太阳能模拟器（2400型，吉时利仪器有限公司），在1个太阳光照射下（100mW / cm2）在0.25 cm2（设备面积：1.3 cmtimes;1.5 cm）的有效面积下测量量子点敏化太阳能电池的光伏性能。使用电化学分析仪（SP-150，Biologic SAS）测量电性能，包括循环伏安法（CV）和电化学阻抗谱法（EIS）。在含有0.1M硫，0.1M硫化钠和0.01M氢氧化钠作为电解质的溶液中，在1.0V至-1.0V的电势区域中，在室温下以40mV/s的扫描速率进行CV测量。通过使用四点电导率测量系统（FPP-RS8，CTI Korea）测量半导体的电导率。EIS的频率范围为10mHz至500 kHz。施加的偏置电压和交流幅度分别设置为量子点敏化太阳能电池的VOC和10mV。使用Nyquist和Bode来表征电阻抗。

3. 结果和讨论

图2显示了在FTO衬底上生长的未掺杂ZnO纳米棒以及掺杂有10mM（Y-d ZNR10），50mM钇（Y-d ZNR50）和100mM（Y-d ZNR100）的ZnO纳米棒（Und ZNR）XRD图谱。该图像用于分析晶体结构。所有衍射峰均表明两个样品均具有典型的六方纤锌矿型ZnO结构。图像表现出（0 0 2）优选取向，表明掺杂和未掺杂的ZnO均垂直于c轴生长。没有发现对应于含钇相和杂质相的衍射峰，这表明Y 3 离子被并入了Zn位点。图2中未显示的其他峰来源于FTO基板上的SnO2。

图2 Un-d ZNR和Y-d ZNR10，Y-d ZNR50和Y-d ZNR100的XRD图谱。

图3示出了在FTO衬底上生长的ZnO纳米棒结构的SEM图像。这些图像用于进一步分析钇掺杂的形态和结构效应。图3（a）和（b）分别是Un-d ZNR和Y-d ZNR50的截面图。ZnO纳米棒阵列在FTO基板上垂直对齐。因为籽晶层是在相同条件下制造的，所以对于Und ZNR和Y-d ZNR来说，ZnO籽晶层的厚度相似。另一方面，对于Un-d ZNR和Y-d ZNR50，ZnO纳米棒的长度从694nm显着增加到2.63mu;m（Y-d ZNR10为1.37mu;m，Y-d ZNR100为2.79mu;m）。可以看出，钇掺杂促进了ZnO纳米棒的生长。图3（c）-（f）分别显示Un-d ZNR，Y-d ZNR10，Y-d ZNR50和Y-d ZNR100的俯视图。随着钇浓度从0到100 mM的增加，ZnO纳米棒的密度增加。钇掺杂对ZnO的化学和表面改性有重要影响。

图4是用于分析Un-d ZNR和Y-d ZNR50的表面结构的元素组成的XPS光谱。图4（a）-（c）显示，对于Un-d ZNR和Y-d ZNR阵列，Zn 2p，O 1s和Y 3d区域分别保持相同。图4（a）的光谱中的Zn 2p显示了在-1022 eV和-1045 eV处的两个典型结合能峰，分别对应于Zn 2p 3/2和Zn 2p 1/2的双峰。这些峰可归因于六方型ZnO纳米棒结构的形成。由于化学位移的差异可以忽略不计，而且Un-d ZNR的Zn 2p峰强度比Y-d ZNR的强得多，所以这表示与Y-d ZNR相比，Un-d ZNR膜中存在过量的锌。在图4（b）中的O 1s光谱的情况下，两个样品的结合能值均在530.3plusmn;0.2 eV处观察到。结合能低的组分与六方型Zn2 离子阵列的纤锌矿结构中的O2-离子有关。Y-d ZNR的较低的O 1s峰强度可归因于与ZnO晶格中的Zn键合的氧原子数量较少。该峰的强度与氧空位的浓度有关，氧空位的浓度表现为ZnO纳米棒阵列中的缺陷浓度。图4（c）展示出了Y-d ZNR样品的Y 3d区域的XPS峰。位于〜158 eV处的峰对应于Y 3d5 / 2的结合能，这证实了ZnO纳米棒中存在Y（表1）。

图3（a）Un-d ZNR，（b）Yd ZNR和（c）Un-d ZNR，（d）Yd ZNR10，（d）Yd ZNR50和（e）Yd ZNR100的横截面的SEM图

图4 Un-d ZNR和Y-d ZNR的XPS光谱：（a）Zn 2p，（b）O 1s和（c）Y 3d光谱

图5显示了CdS和CdSe共敏化的Un-d ZNR和Y-d ZNR在不同的钇浓度下的紫外可见吸收光谱。吸收光谱中位于520 nm和690 nm处的峰分别与CdS和CdSe量子点相关。随着钇掺杂浓度的增加，几乎整个紫外光谱区的光吸收强度逐渐增强。特别地，Y-d ZNR100显示出吸收强度的显着增加，表明量子点沉积量相应增加。Y-d ZNR的更高吸收光谱可归因于量子点负载表面积的增加，这是由于纳米棒阵列的密度和长度增加所致，如图3所示。此外，钇在ZnO中的溶解度可能有限，并且Y2O3在表面的偏析会促进量子点在ZnO上的负载增加，因此，较高的钇浓度会导致较高的量子点沉积。

图5具有不同浓度的Un-d ZNR和Y-d ZNR的量子点敏化太阳能电池的UV-vis

图6（a）显示了在AM 1太阳光照（100 mW / cm2）下测得的不同钇浓度（10、50和100 mM）的Un-d ZNR和Yd ZNR的电流密度-电压（J–V）特性。图6（b）和（c）中的误差线代表在相同条件下制造的五个比较中百分比变化的范围。表2列出了光伏特性，例如开路电压（VOC），短路电流（JSC），填充系数和功率转换效率。随着钇掺杂，转化效率和JSC大大提高。特别地，Y-d ZNR50的转化效率为3.30％，比Un-d ZNR的转化效率高44％。显然，Y-d ZNR的转换效率主要取决于JSC。通常，JSC由光收集效率（LHE）和电池的电荷传输特性决定。Y-d ZNR上更大的QD沉积会导致增强的LHE和电子传输，图8中的EIS对此进行了进一步讨论。但是，Y-d ZNR100会导致转换效率和JSC降低。发生这种情况是因为负载在ZnO纳米棒上的量子点过多会阻止电解质渗透到纳米棒的较深部分，并减慢电子注入过程的速度。

图7显示以40 mV / s的扫描速率获得的CV曲线。这些用于检查在含0.1 M硫，0.1 M硫化钠和0.01 M氢氧化钠的多硫化物电解质中与Un-d ZNR和Y-d ZNR50电极的电解质反应。当钇以10 mM和50 mM的浓度掺入ZnO纳米棒中时，峰值电流强度逐渐增加。然后，当钇的浓度进一步增加到100 mM时，强度降低。Y-d ZNR50显示出大得多的电流，这表明掺钇的ZnO纳米棒具有更好的电化学行为，大的表面积和良好的导电性。四点探针测量显示，Y-d ZNR50的电导率较高（1.7times;103 S / cm），而un-d ZNR（3.5times;103 S / cm）更高。较高的电导率是由增加的载流子浓度引起的。

图6.（a）具有不同浓度的Un-d ZNR和Yd ZNR的QDSC的J–V曲线，（b）短路电流，开路电压和（c）从电池得出的带有误差曲线的填充系数和转换效率。

图7.不同浓度的Un-d ZNR和Y-d ZNR的CV曲线

图8（a）和（b）显示了不同钇浓度的Un-d ZNR和Y-d ZNR的Nyquist和Bode图。它们是使用EIS分别测量界面处的内阻和电子寿命而获得的。Zrsquo;与Z”的关系图分别是阻抗的实部和虚部。等效电路包含一个串联电阻（RS），该串联电阻解释了阻抗图实轴上的非零截距的存在，该串联电阻为TCO的薄层电阻和FTO / ZnO纳米棒的接触电阻。中频中的巨大半圆是由于光电极与多硫化物电解质（RCT1）之间的界面的存在。高频下较小的半圆是由于反电极和电解质（RCT2）之间的界面处的电荷转移电阻（RCT）。

表2总结了电阻参数，包括通过EIS分析确定的QDSC的电子寿命（tau;e）。当在相同条件下处理时，RS和RCT2的变化可忽略不计。另一方面，发现Un-d ZNR和Y-d ZNR50的RCT1分别为48.7和43.5。RCT的低值是因为抑制了光注入电子与电解质的电荷复合以及产生了更多在光阳极中累积的电子。这表明，由于ZnO纳米棒表面上的氧气解吸，钇的掺杂可以通过阻止电子复合并增加载流子浓度来影响电子传输性能。图8（b）显示了阻抗谱的Bode相位图中的中频峰值（omega;peak）。Y-d ZNR50的峰值位于中频区域，其频率低于Un-d ZNR的峰值。峰从高频到低频的移动归因于更快速的电子传输，因

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