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银纳米二面体在绝缘体/导体膜上的可调谐双共振
在纳米结构中产生双共振，从而允许以两个频率同时调制光场，为表面增强拉曼散射（SERS）和表面增强荧光（SEF）提供新的应用机会。在这里，我们介绍了银纳米二面体（银ND）/二氧化硅垫片/金膜/玻璃基板的简单复合纳米结构，以实现在正常入射偏振光下的双共振。通过改变二氧化硅间隔层的厚度从5nm到35nm来介导AgND和金膜之间的相互作用，已经在理论上研究了复合结构的光学响应。结果表明复合体系的消光谱强烈依赖于Ag ND和金膜之间的分离。已经研究了谐振过程中的电场和电荷分布，以获得关于这两个物体之间的耦合的详细理解。更重要的是，由于Ag ND的各向异性几何形状，已经实现了通过改变Ag ND的尺寸并分别介导其与金膜的耦合来调节响应的两种等离子体激元模式（偶极和间隙模式）的双共振在偏振激励下的复合结构平行于邻近间隔物表面的Ag ND边缘。通过这项工作获得的知识将有利于基于本地场增强的应用程序的开发。双极共振与两种等离子体模式（偶极子和间隙模式），其响应可以通过改变Ag ND的大小和介导其与金膜的耦合分别调节，已经在复合结构中实现了极化平行于Ag邻近间隔表面的ND边缘。通过这项工作获得的知识将有利于基于本地场增强的应用程序的开发。双极共振与两种等离子体模式（偶极子和间隙模式），其响应可以通过改变Ag ND的大小和介导其与金膜的耦合分别调节，已经在复合结构中实现了极化平行于Ag邻近间隔表面的ND边缘。通过这项工作获得的知识将有利于基于本地场增强的应用程序的开发。
1.介绍
操纵光场在纳米结构周围的分布对于它们在纳米光子学中的应用非常重要，并且产生等离激元共振是电场约束的有效途径[1-3]。包括二次谐波光谱，Fano共振，局域态密度（LDOS）等等在内的等离子体纳米结构的光学性质已被广泛研究[4-6]，并且许多应用如表面增强荧光（SEF）表面增强拉曼散射（SERS），生物医学传感，光捕获等已经通过利用与压缩局部电场相关的巨大场增强来证明[7-14]。
近来已经开发了将金属纳米结构放置在具有绝缘体/导体膜的基底上的方法，用于通过改变各个构成组分的参数来调节光学响应并增强局部场，已经证明这些参数在包括光诱捕，光电探测器，化学和生物传感[15-19]。例如，已经通过改变绝缘间隔层的厚度和衬底的介电常数[20-23]研究了复合结构的光学性质]。通过金属氧化物的物理沉积，单层自组装，逐层形成聚合物膜，阳极化Al 2 O 3和石墨烯沉积来控制金属纳米结构与导电材料之间的耦合，已经建立了不同的方法来插入介电间隔层金属膜在[24-30] 之下。还研究了绝缘体/导体膜上的金属纳米粒子和纳米粒子阵列以及入射光的偏振和方向，以进一步提高非凡的光学性能[31-33]。
同时，通过结合纳米粒子中的局域表面等离子体激元和金膜中激发的表面等离子体激元的影响，在复合结构上实现了双共振的产生[34,35]。实验证明，纳米结构表现出较大的SERS增强因子，这是由于等离子体激元模式与激发和发射拉曼标签的频率重叠造成的。先前在等离子体激元系统中产生双共振的努力很大程度上依赖于纳米加工或使用偏振光的倾斜照明[ 35-38]。两种谐振模式的独立调制将分别与SERS和SEF的激发和发射波长容易地重叠。在这里，我们表明银纳米二面体（AgND）/二氧化硅间隔物/金膜/玻璃基板的简单几何形状是在由AgND的各向异性性质贡献的正常偏振光入射下实现可调谐双等离子体共振的有效途径。通过改变二氧化硅间隔物的厚度，可以容易地在宽光谱范围内调整由Ag ND和金膜之间的耦合引起的间隙模式的等离子体激元响应。已经在两个正交偏振光束的激励下研究了模式共振期间Ag ND和金膜中的电荷分布。对于偏振平行于与间隔物表面相邻的Ag ND边缘的光激发下的结构，已经获得了局部表面等离子体激元模式和间隙模式的双重共振。我们的研究结果表明，简单的复合材料结构可以提供高功能的能量约束分布和共振，有益于许多应用领域。
2.结果和讨论
图1显示了我们模拟中使用的配置，其中二氧化硅间隔层在5nm和35nm之间变化，折射率设置为1.5，而金膜厚度保持在50nm。由于Ag ND具有独特的几何形状，对于Ag ND而言，其自然最稳定的是使其三角形表面平放在基板表面上。该结构上方的环境是折射率等于1的空气。具有沿x和y光源的电场的两个正交极化沿着z方向从顶部照射具有50nm边缘长度的Ag ND。通过使用由Lumerical Solutions，Inc。开发的有限差分时域（FDTD）软件来计算在改变间隔物厚度和极化时Ag单元周围的消光谱和电场增强分布。网格尺寸为0。
图1 用于FDTD模拟的Ag ND /二氧化硅垫片/金膜/玻璃基片的几何形状。
我们首先研究在没有任何衬底的情况下单独使用x和y偏振光激发Ag N ND的情况，结果如图2（a）所示。由黑点线表示的消光光谱，由于纵向偶极共振，429nm的主峰在x-偏振光照射下出现在Ag ND上。如图1和2所示的数据所证明的，在尖端和边缘区域发生大的电场增强。2（b）和2（c）从xy和xz平面。类似地，如由红点线所指示的，在y偏振光照下的Ag ND的模拟消光由435nm处的一个主要峰主导。然而，它的大小高于从x-偏振光获得的大小。这种现象可以解释为更多的边缘和尖端参与了双极共振，如图2（a）所示的插入示意图。如果照明是x偏振光，则在y偏振光激发下四个尖端和两个边缘参与共振，而只涉及三个尖端和一个边缘。图1和2所示的图像。2（d）和2（e），它们在xy和yz平面中提供Ag ND周围的电场分布，还揭示了沿着y轴方向的所有四个尖端，表现出相对较大的电场增强。
图2 （a）在x和y偏振光激发下空气Ag ND在空气中的消光光谱。插图图像表示Ag ND在两个正交偏振光照射下的共振。（b）和（c）分别是在偶极共振（429nm）处xy平面（x，y，z = 0nm）和xz平面（x，y = 0nm，z）处AgND的电场分布。在x极化激发下。（d）和（e）分别是在双极共振（435nm）下xy平面（x，y，z = 0nm）和yz平面（x = 25nm，y，z）上银ND的电场分布。 y偏振激发。
对于Ag ND /二氧化硅垫片/金膜/玻璃基板的几何形状，当二氧化硅间隔层的厚度无限大时，结构可以简化为坐落在玻璃基板上的单个Ag ND的简单情况。如图3（a）所示，与裸露在空气中的银ND相比，在玻璃衬底上的Ag ND上沿着x轴偏振的照明导致双极共振红移至478nm，这是因为介电环境改变通过玻璃基板。此外，在417 nm和435 nm处有两个相对较高的能量峰，这些峰分别是由边缘和尖端的散射造成的，如图1和2所示的xy平面中的电场分布所揭示的。3（b）和3（c） [39]。
图3 在（a）x偏振和（d）y偏振光的法向入射下Ag ND和Ag ND /二氧化硅间隔物（5〜35nm和无限厚度）/金膜/玻璃基板几何体的模拟消光光谱。（b）和（c）分别是当二氧化硅隔离层的厚度无限时，分别在417nm和435nm处接收x-偏振照明时沿xy平面（x，y，z = 0nm）的电场分布。（e）和（f）是在429nm和485nm处接收y偏振照明时xy平面（x，y，z = 0）和yz平面（x = 25nm，y，z）的电场分布当二氧化硅隔离层的厚度是无限的时候。
同时，当二氧化硅层减少到几十纳米时，Ag ND以下的金膜进一步改变了该结构的光学性质，并且光学响应随着二氧化硅隔离物厚度或Ag ND与金膜之间的分离而变化。由于金膜中自由电子的浓度很高，在共振过程中会产生上述Ag ND的图像，如图4（c）所示。如图3（a）所示，Ag ND及其图像将强烈相互作用，并在更长波长处产生间隙模式，。该共振峰随着二氧化硅间隔物厚度的减小而发生红移，并且当呈现5nm二氧化硅间隔物时，峰值红移至625nm。此外，注意到其在478nm附近的它们的双极共振模式的幅度随着介电间隔层厚度的减小而逐渐受到抑制。当二氧化硅间隔层减小到5nm时，由ND与其图像之间的相互作用导致的间隙模式在消光光谱中占优势。由于电场分布绘制在图。如图4（b）和图4（c）所示，光场主要集中在间隔层上，并且可以在AgND的边缘和脊部区域实现巨大的电场增强。图4（c）提出了电荷分布图，这表明Ag ND的边缘和尖端及其图像的电荷主要分散。因此，为了利用SERS或SEF的间隙模式带来的场增强，必须将分子放置在间隔膜的表面上或者掺杂到间隔层中，并且必须限制场增强在激发或发射波长。
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