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对河流或工程排水渠水质的短暂监测改变了风暴化学成分的明显形态，导致模型参数的变化以及对导致水质差的溶质来源的解释发生了变化。这种所谓的“混叠”现象在水质研究中很难得到认可。利用现场传感器技术的进步，现在可以进行足够频繁的监测，以避免混叠的发生。一个被提出的系统建模程序，它允许客观识别为避免强降雨引起的化学动力学中的混叠所需的采样率。在这项研究中，通过传递函数的时间常数参数（TC）的变化来量化风暴化学形状的混叠。作为原始TC的比例，不同流域之间的混叠发作不同，范围从3.9-7.7到54-79％TC（或110-160到300-600 min）。但是，如果模型结果以新统计量的形式呈现，则可以为所有数据集标识最低监测率。对于从一系列流域设置中检验的8个，DOC和数据集，可使用经验导出的1.3（）阈值来量化采样协议内的最小监测速率，以避免后续数据分析中的人为因素。
1简介
风暴引起的天然气流中的有机物质，硝酸盐，磷，酸度，药物残留物和微生物以及工程排水系统对人类健康构成重大风险。由于溪流水的质量通常在暴雨过程中变化很大，人为诱发变化的归因很难通过暴雨序列进行连续快速的监测。此外，在风暴过程中，引发人类健康问题或生态破坏的溪流水质变差的情况可能是短暂的。因此，需要持续，快速地监测水流（或工程排水系统，如下水道）中的水质变量，来表征这些短暂的但对环境无害的事件;研究表明，为了模拟特定溪流水质变量在风暴中的观测动力学（所谓的“风暴化学图谱”），模型可能需要包含多个溶质路径。这是因为：
（1）化学衰退的不同组分可能与流域中不同的水文途径有关，
（2）许多流域表现出不止一种显性水文途径，而且
（3）在短时间尺度上，溪流水质动态往往与水文动态密切相关。
快速的水文途径可能是造成地球化学反应的“热力矩”的原因，因此必须以足够高的分辨率进行监测和建模，以捕捉模型校准（和验证）过程中的显着动态。如果监测（和后续建模）不是以足够高的采样率进行的，每个化学成像仪测量风暴的形状可能会改变（在观测和模拟数据中）。当对观察数据进行建模时，化学图形的变化表现为模型参数或其派生特征的变化，例如化学图谱的“闪烁性”（或者在传递函数的时间常数TC中可见降雨模型对溶质响应）。这可能会导致建模者推断出不同类型的水文和溶质路径，或具有不正确的水文和化学特征的路径。这种通过生成建模人工产物而从真实动态中转移的过程在信号处理理论中被称为“混叠”。混叠是另一个称为“频谱折叠”的信号频谱失真效应，其频率高于的信号在频谱的下半部分被错误地表示出来。这里是观测中的时间步长，被称为奈奎斯特频率。通常在二次采样后使用二次采样循环数据显示完全不同的循环时会出现混淆现象。然而，它同样适用于偶发性（也称为瞬时或有限长度记录）时间序列数据，例如风暴引发的水质响应。这一现象在水文模拟中很少得到承认或风暴动力学的水文化学建模。
对于某些水质变量（例如，电导率，Ph，温度，浊度，溶解氧，荧光），高频（即，小时监测）的流水传感器的部署近年来一直在增加。此外，现场流传感器可以精确监测的变量数量也有所增加，包括例如溶解有机碳（DOC），溶解有机物质（DOM），硝酸盐（NO3-N）和叶绿素a。其他技术以进步到现在允许通过流库上的比色法进行取样和快速化学分析以确定微量浓度的确定物，例如磷。因此，现在有更多的机会获得风暴相关的化学图像，这些化学图像的形状不会受到欠采样的影响，因此避免了与模型参数化中采样相关的伪影。最近的研究监测频率对平均溶质浓度计算有所影响。这项研究表明季节平均浓度对欠采样相对不敏感。然而，Littlewood和Croke（2013）已经证明，水文资料表明暴风雨内动力学和模型参数化对输入输出时间序列的时间分辨率退化的影响非常敏感。我们相信没有系统地研究过采样流化学品浓度对通过风暴捕获化学浓度变化的模型参数的影响以及随后对溶质通路解释的影响。
虽然使用流量传感器获取水质值的费用与收集到的数值无太多关联，但与使用实验室化学分析进行水样取样不同，使用这些原位传感器系统存在实际成本限制。没有自动遥测的传感器系统具有有限的本地数据存储容量。如果充足的可再生能源或主电力不可用，较高的监控率也会有更大的电力需求，这可能会受到限制。因此，了解最低监测速率是非常有价值的，它不会扭曲水化学模拟所需的化学成像的真实形状，而不会产生不必要的监测后勤问题。
在许多水源地，流水质量的动态变化可能受到水文学短期变化（即降雨时间序列）的影响。一些基于过程的水化学模型显示溶质浓度响应暴雨的敏感性，例如TNT2-P。然而，对基于过程的模型应用严格的不确定性分析表明，许多人试图捕捉过多的过程，因此产生最不灵活的模型参数（和相关的动态响应特性，DRC）分布的缺点，即不可识别。这使得难以确定水质变量DRC变化的过程解释或量化。因此，有一个令人信服的论点是，要确保水质模型不会比所关注的水质变量中观察到的动态更加复杂。 Langan和Whitehead（1987），Littlewood（1987）以及Jones和Chappell（2014）提出了基于线性传递函数的实例系统模型，他们使用完全基于水文动力学信息的模型结构来实现该模型。
本研究的目的是量化降低监测率会导致基于传递函数的强烈水文引起的水质模型的模型参数发生显着变化的地方，其中用于精细监测间隔的已识别模型非常完善的定义（即高仿真效率）。然后对这些变化点进行分析，试图为部署在河流上的水质传感器（和岸边分析仪）的用户制定新的程序，以帮助确定后期建模所需的最小监测间隔时间（无论是通过系统分析还是基于过程的算法）。为了实现这一目标，确定了五个具体目标：
1 /确定示例溪流水质变量（仅基于降雨量输入）的简洁传递函数模型，并以高频（即1，5和15分钟）在实例地点监测数据。这些初始模型需要高仿真效率（因此仅基于短时间的风暴相关动力学），理想情况下，DRC应该是物理解释的。
2 /对每个水质变量的观测时间序列进行二次抽样，以模拟连续较长的监测间隔。这些数据的离散传递函数模型（结合相同区间的降雨输入）将使用相同的数值工具进行识别。
3 /确定时间常数（即响应停留时间或TC）的键传递函数DRC中随时间步长增加的连续模型产生的第一个重要漂移。
4 /试图理解和概括数据和模型时间步骤影响基于传递函数的系统模型参数的点，并推断基于过程的模型的参数化，以及
5 /概述建议的程序，以确定风暴驱动的河流水质动态模拟所需的最小监测时间间隔。
2方法
2.1说明性流水质量数据集的选择
所使用的数据包括那些以1分钟或5分钟的分辨率连续收集的数据，并且以15分钟的间隔连续收集现有的数据。氢离子（）浓度（来源于原位pH测量）是本研究中检测的关键化学变量，因为它被广泛测量并且具有很长的高频监测历史。由于原位传感器的使用日益增加，也包括了溶解有机碳（DOC）和硝酸盐（NO3-N）数据的例子。这些数据来源于7个流域，全部在上游，但范围从0.44平方公里到316平方公里（表1）。表1给出了负责观测到的水质行为（即土壤类型，地质和土地利用）的主要流域细节。土地利用涵盖农业和森林系统，土壤范围从酸性到碱性，水文系统根据固体地质的性质，可以由深度或浅层路径支配。
在英国Lower Hafren和Trawsnant流域（表1）的1-min分辨率，pH数据采用数字差分pH探头（Hach DPS1）测量，该探头与坎贝尔科学CR1000数据记录仪上记录的SC200 pH控制器连接，记录。在Baru Watershed（马来西亚婆罗洲）使用连接到S :: CAN con :: -cube控制器和数据记录器的电位分析仪pH :: lyser pH探头监测5分钟分辨率pH数据（补充材料部分S1 ）。庞氏流域（英国的Buckleberry和Tidmarsh监测站）和Blind Beck流域（英国）的15分辨率pH数据使用YSI 600R探测仪进行测量，该探测仪配有连接Campbell Scientic CR10X数据加长的6581 pH探头。庞河流域的数据来自NERC环境信息数据中心。除了来自Trawsnant流域的1分辨率pH数据外，使用S :: CAN spectro :: lyser（补充材料部分S1）获得15分钟的DOC数据，所述S :: CAN spectro :: lyser（补充材料部分S1）局部校准以分析样品（经过0.45mm通过使用岛津TOC-Vcph分析仪的热氧化和NDIR检测器进行无灰过滤纸。使用连接到Hach SC200控制器的Hach#39;Nitratax plus SC#39;硝酸盐传感器在North Fork watershed（USA）监测15分钟分辨率NO3-N的示例数据集，并从USGS国家水信息系统（http：// waterdata.usgs.gov/nwis 1/6/17）。这些数据的DRCs是通过模拟每个流域内监测的单一降雨时间序列与观测到的水质变量（表示为浓度）之间的动态关系而获得的。这些降雨量数据来自每个盆内安装的单个翻斗式雨量器。
2.2最简约的传递函数模型结构和参数的识别
系统分析的主要目的是量化降低监测率将导致基于线性传递函数的强烈水文引起的水质模型的关键模型参数的显着偏差。要重申的是，可靠地确定这一点（即具有较低的不确定性）需要最小化能够以高仿真效率再现水质动态特性的模型参数的数量。这种模型，其中传递函数结构和参数集直接从系统分析内的观测中导出，可以被描述为“简约模型”。在主要由降雨驱动的水质动力学的线性传递函数模型中，描述风暴化学图的形状以及风暴动力学的关键参数是响应的TC。线性传递函数的其他参数，即输入和输出响应之间的纯时间延迟（t）以及系统的稳态增益不会影响风暴化学图的形状。识别传递函数的一种方法是Young（2015）的改进的仪器可变连续时间和识别金属识别（或RIVC）算法。 RIVC是CAPTAIN Toolbox for Matlab中的几个时间序列建模工具之一（http://www.lancaster.ac.uk/staff/taylorcj/tdc/download.php 1/7/17 ）并且在基于数据的机制（DBM）建模策略之后在该研究中被应用。 DBM战略有三个阶段。首先，使用RIVC和相关的Matlab建模工具，确定了一系列可能的模型结构，这些模型结构描述了每个水质变量的降雨量和水流浓度时间序列之间的关系。可行的模型结构和相关的参数集直接从观测结果中导出，因此被定义为基于数据。其次，许多这些模型在经过一系列数学统计标准的评估后被拒绝（Jones et al。，2014）。最后，任何这些没有可行的水文过程解释的模型都会被拒绝。因此，只有被认为具有水文解释的那些数学上和统计上合理的模型被定义为机械论，因此被描述为基于数据的机理模型。
为了说明RIVC定义的模型参数如何用于推导降雨驱动的浓度响应的TC，提供了一个示例模型结构，用于监测两个平行水文途径产生的硝酸盐（NO3-N）浓度的1分钟时间序列。 在监测1分钟NO3-N浓度的连续时间传递函数形式中，可以给出如下：
其中NO3-N是硝酸盐浓度（每分钟监测），R是降雨量（mm / 1-min），是R与初始NO3-N反应之间的纯时间延迟（和是共同捕获流域土壤 - 水枯竭速率或响应停留时间（/ 1-min）的参数，和是捕获流域中的参数（与和参数一起） （NO3-N 1-min / mm），t是1分钟时间内的时间，s是拉普拉斯算子（Young，2015）。 在DRC推导之前，具有两条平行水文路径的模型应该通过部分分数展开分解为两个平行的一阶传递函数：
其中和表示NO3-N的流域土壤-水枯竭速率或响应的快和慢组分的停留时间（/ 1-min）的参数，以及和捕获快速和缓慢的溶质运输成分（NO3-N 1-min / mm）。 然后可以根据快速溶质路径和慢速溶质路径的TC的DRC来解释和作为模型参数。对于快速路径，给出如下：
其中是观测中的时间步长（本例中为1分钟）。
2.3．时间步长效应的量化：开发一种新的方法
为了量化降低采样间隔的效果如何影响化学成像的形状（以及描述降雨与风暴化学图之间关系的参数），从最高采样频率得到的模型首先应该以高效率进行模拟。本研究中使用的目标函数是纳什-萨特克利夫效率（E或：Young，2015），只有频率是 gt; 0.90最高测量频率被用于二次抽样实验。为了确保这一点，只有短时间的示例水质数据涵盖了两到五次暴雨模型（表2）。这些时期由300到12000个连续测量的水质值组成，以证明该方法适用于相对较短的数据集。为了模拟连续较长的监测时间间隔，通过采用300到12,000个测量值的时间因子（表2）产生新的水质数据集。然后，将与原始浓度数据相同间隔监测的降雨数据在新的较长监测时间间隔内进行积分，以允许降雨进行浓度建模（即降雨和浓度数据在传递函数识别过程中需要相同的时间步长）。
最优模型结构最初是用一阶传递函数模型（即具有一个值，因此具有一个TC值的模型）使用最高来识别的。然后将数据应用于估计二阶模型结构。 如果得到的高于应用于相同数据的一阶模型的，则这些模型被认为是好的，但前提是它们也符合一系列评估标准。 这些标准包括：i）年轻信息标准（YIC）中小于 1.0的变化，ii）没有复杂根源的转移函数，即脉冲响应函数中没有振荡行为，以及iii）符号（plusmn; ）的传递函数多项式的两个分母根都是负的（参见Jones等人，2014的进一步解释）。 对于三阶模型重复该过程。
确定最低监测率的下一步是在连续二次采样的监测间隔下模拟化学图谱，以定性地识别风暴化学成像形状的变化。 然后针对模拟采样间隔绘制每个示例流域数据集的导出TC值。 为了通过降低的采样率来确定高阶模型的唯一TC或最快TC的实质影响（即，第一系统漂移）的子采样间隔，计算了从初步结果的经验观察得出的新的评估标准：
其中是从最初的1分钟，5分钟和15分钟水质量观测值（h）导出的高阶模型的一阶模型TC值或值
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