克服声子—等离子体耦合模式拉曼散射在半导体缺陷中成像的相关扩散限制外文翻译资料

 2021-12-27 10:12

英语原文共 8 页

克服声子—等离子体耦合模式拉曼散射在半导体缺陷中成像的相关扩散限制

摘 要

载流子扩散在许多半导体器件中至关重要，比如太阳能电池、光电探测器和电子器件。但结构缺陷阻碍了这些器件发挥其全部性能潜力。虽然大的载流子扩散长度表明材料质量高，但它也意味着单个广延缺陷（例如位错）会增加载流子损耗，并利用光学技术使得相邻缺陷的空间分辨率降低。对于常用的光致发光（PL）成像，无论光斑是否在衍射极限处，其空间分辨率均由扩散长度决定，而不是由激光光斑大小决定。在这里，我们展示了等离子体-纵光学声子耦合模的拉曼成像是如何恢复光学系统固有空间分辨率的，我们利用衍射极限光学在砷化镓的缺陷中成像，提高了接近10倍的分辨率，证明了该技术的有效性。此外，通过将拉曼散射和光致发光（PL）成像结合,我们可以独立并同时确定位错类缺陷附近的电子密度、空穴密度、辐射复合速率和非辐射复合速率的空间相关性，这是其他技术无法实现的。

引 言：

虽然点缺陷（PD）和广延缺陷（ED）可能定性的有相似的影响，例如，假定产生辐射复合或携带电流的载流子耗尽，但它们在影响器件性能方面通常起到竞争作用[4,5]。例如，点缺陷(PD)抑制载流子扩散，因此可能减少广延缺陷(ED)的影响。相对而言，在高载流子密度的高质量材料中点缺陷饱和比较容易，但广延缺陷倾向于引入非常高密度的缺陷状态，这种缺陷状态几乎不可能通过简单的载流子注入水平的增加而饱和。事实上，在通过增加光照强度达到饱和之前，位错可能会突变成比原来的形式更有害的缺陷网络。此外，不同的广延缺陷可能表现出非常不同的特点，大多数的广延缺陷在不同程度上都是有害的，而有些广延缺陷对光生载流子是良性的。因此，区分和研究各个广延缺陷并且最终识别广延缺陷的原子结构是很重要的。

为了定量地研究缺陷的影响，我们需要首先将缺陷定位在宏观设备上。光致发光（PL）成像因为实验相对简单所以已经成为一种经常使用的技术。具有各种衍射极限或低于衍射极限空间分辨率的PL成像技术已经被开发用于探测纳米结构和单个分子[7-10]，其中载流子扩散对所研究的东西的影响可忽略不计或不影响。在大体积半导体中，特别是在对具有光生载流子或电注入载流子的器件中的缺陷进行操作研究时，载流子扩散是载流子输运的一个重要方面。

对于辐射性缺陷，可以使用缺陷的光谱特性（如果可以从带边发射光谱上利用光谱分析法解决）来进行PL/EL成像。在这种情况下，空间分辨率由光学系统决定，且不受载流子扩散的影响。利用这种方法的辐射缺陷的例子包括有金刚石（diamond）中的氮空位中心和砷化镓（GaAs）中的氮对。然而，对于非辐射性缺陷，如GaP中的位错以及CDTe中的位错和晶界，常用的方法是对能带边缘进行PL/EL成像，以揭示因缺陷引起的载流子损耗使发光信号减弱的位置。在这种情况下，当载流子扩散长度（DL）大于光学定义的空间分辨率时，与光学系统的性能相比，空间分辨率会急剧降低。在PL成像中，与缺陷部位的载流子扩散长度（DL）（非局部效应）相比，周围区域中的载流子耗尽，缺陷在视觉上看起来比其实际尺寸大得多。最近研究发现，当广延缺陷（ED）呈现空间电荷场时，倍频效应在缺陷位置得到增强，比光致发光（PL）产生更明显的局域强度分布。然而，并非所有的缺陷都能提供这种增强作用。由于载流子的耗尽是广延缺陷（ED）的最基本和有害的特性，因此需要一种对载流子浓度高度敏感的技术来进行研究。

由于原子振动可能会在一个缺陷附近改变,因此在原则上拉曼散射可以用来探测缺陷。此外，当在透明区域中激发时，拉曼光谱不易受载流子扩散的影响。事实上，拉曼成像早已被用于表征半导体中的介观或宏观结构不均匀性，如载流子扩散是无关的或可忽略的GaAs。然而，由于拉曼强度通常比光致发光（PL）强度低很多个数量级，而缺陷引起的振动特性扰动往往是局部的，因此在大多数实际情况下用常规拉曼光谱探测单个微观缺陷是不切实际的，即使使用低于衍射极限技术也是如此。由于简单位错的缺陷中心的尺寸为几个纳米级，并且传统的衍射极限光束尺寸为几百纳米，所以需要至少两个数量级的光束尺寸的减小来匹配缺陷中心尺寸，并利用其振动特征直接定位缺陷。

然而，为了获得相同的信号电平，一个信号电平需要增加四个数量级的激发密度，四个数量级的激发密度（例如，）足以引起位错缺陷的结构变化，甚至对于像 GaAs这样的具有相当强的化学键结合的材料也有该效果。因此，对于高质量的样品，也就是说，具有长的载流子扩散长度（DL）的样品，需要一种新技术来更好地解决载流子扩散存在下的非辐射缺陷。在这项工作中证明的等离子体-纵光学声子耦合模（LOPP）拉曼散射技术使我们能够使用衍射受限光束（亚微米）在载流子扩散长度约为20微米的样品中实现微米级点扩展函数。我们还证明了可以通过使用光学子衍射极限做进一步的改进。

尽管有衍射极限，但是如果单个衍射极限体积内的单个分子具有不同的光谱或时间特性，则使用“光成像”来区分和解决单个衍射极限体积内的单个分子是有可能的。类似于这些方法，为了抑制扩散对非辐射缺陷成像的影响，需要利用超扩散极限（BDL）技术，这种技术主要是利用在缺陷和无缺陷位点之间可区分的光谱特征。由于载流子浓度在广延缺陷（ED）附近迅速变化，具有超线性相关性的光谱特征可以使其超越扩散限制。等离子体-纵光学声子耦合模（LOPP）拉曼散射提供了强烈的非线性密度相关性的期望特性，与光致发光（PL）中较弱的载流子相关性形成鲜明对比。注意，该技术还需要载流子扩散以产生非均匀载流子浓度分布，这使得定位物理尺寸近似为光束大小的百分之一的缺陷位置成为可能。

纵光学模声子与由掺杂引起的自由电子（等离子体）的耦合导致混合模式和的形成，并且的拉曼信号的频率和强度对载流子浓度非常敏感。对于光生电子空穴等离子体也观察到同样的效果。显著提高空间分辨率的物理基础可以解释如下：

（1）拉曼频率hellip;hellip;是超线性函数（），其中为载流子密度；

（2）拉曼截面随的增加而减小；

最重要的是：

（3）高斯或洛伦兹线形函数在频率偏移上具有很强的拉曼强度相关性，其中，为载流子密度为的缺陷位置的模频率。 为半峰全宽（FWHM）。

在激发状态下，载流子在缺陷位置（即）迅速被非辐射复合耗尽，从而使拉曼频率 接近于。然而，一旦我们远离缺陷，适度的激发密度将足以引起与本征纵光学模（LO）线宽（室温下约为）相当的峰值移动。这些性质的结合导致在处的拉曼信号表现出对n的更强的相关性，从而产生比光致发光（PL）快得多的空间变化。

虽然可以通过光致发光（PL）成像测量广延缺陷（ED）附近的光致发光（PL）强度的空间相关性，但是不可能独立地分析载流子浓度、辐射复合率和非辐射复合的空间相关性，因为测量的是两个量的乘积， 与其相关。即使空间分辨成像和时间分辨成像同时进行，仍然不能分离和，因为局部光致发光（PL）衰变时间由给出。由于是实验无法测量的，所以通常在整个材料中假定它是恒定的。然而，由于等离子体-纵光学声子耦合模拉曼成像提供了一种明确的方法来获得缺陷附近的空间变化，结合光致发光（PL）光谱成像，我们能够获得辐射复合率和非辐射复合率和在缺陷附近的空间分布,这为半导体材料和器件的新诊断技术的发展开辟了一条途径。

结果：

通过采用多个GaInP/GaAs/GaInP双异质结构实验样品，研究了该方法在不同条件下的普遍适用性。根据样品S1、S2和S3的结果可知，这些样品具有非常低的位错型缺陷密度（大约每 有几百个）。所有实验均在室温下使用共焦拉曼显微镜进行，其衍射极限激发光斑直径大小约为720nm。关于样品和测量的进一步细节可以在材料和方法部分找到。

图1比较了三个样品中每一个样品中的孤立缺陷附近的光致发光（PL）和拉曼成像结果。光致发光（PL）图像使用的信号波长为870nm（带宽为20nm），拉曼成像使用缺陷位置的纵光学模（LO）（带宽为0.5 cm～1cm）。对于样品S1，缺陷附近的光致发光（PL）图像（如图1a）展示了由于扩散而远大于激光光斑尺寸的暗区域。从光致发光（PL）图像得到的载流子扩散长度（DL）约为20um。注意，由于与均匀照明模式（均匀照明和局部检测，U/L）相比，光栅扫描模式（局部激发和局部收集，L/L）的空间分辨率提高，有效缺陷影响范围已经明显小于载流子扩散长度（DL）所给出的有效缺陷影响范围。然而，由于等离子体-纵光学声子耦合（LOPP）耦合效应，图1d中的拉曼图像中缺陷的有效影响范围进一步减小到大约41um。由于上述带隙激发，稳态载流子浓度的存在导致等离子体-声子复合物的形成，但是效果减弱接近于缺陷区域。图1g比较了缺陷点和非缺陷点处的拉曼光谱，其中，与在缺陷点处相比，GaAs LO或L 模式在无缺陷点（背景差异是由于PL信号的尾部）有明显地蓝移、展宽和减弱，这解释了拉曼成像中为什么会有好的空间分辨率。

注意，与GaInP相关的模式几乎没有变化，这种效应确实起源于GaAs层，在缺陷部位更强和更窄的拉曼模式可能看起来违反常理并与对单个缺陷预期的显示较弱且变宽的拉曼峰相反，然而，直到光束尺寸显著减小，拉曼散射成像也没有探测到微观缺陷本身的声子模式。相反，拉曼散射信号是由激光束的激发体积产生的，并反应了缺陷对周围块状材料的影响。因此，结果与LOPP模式所预期的结果完全一样。S1的结果表明，拉曼成像克服了PL成像的扩散限制，揭示了微观缺陷的衍射极限点扩展函数。注意，抑制扩散引起的模糊的能力不是简单地因为拉曼散射对扩散不敏感，而是因为LOPP耦合和扩散的联合效应导致LO声子拉曼散射对载流子浓度表现出超线性相关性。

对于样品S2，通过检查一对相邻缺陷以验证空间分辨率的改善。在PL成像中，载流子扩散长度约为 24um下，这两种缺陷在U/L模式下几乎不可分辨，但在L/L模式下能够更好分辨，虽然扩散效应仍然保持不明显，如图1b所示。然而，利用拉曼散射成像，空间分辨率实际上不受扩散的影响，如图1e所示。图1h中的拉曼光谱在缺陷点和无缺陷点之间进行类似的对比，与在样品S1中观察到的相同。对于S3，由于横向扩散效应较弱，图1c中的PL图像与图1f中的拉曼图像之间的缺陷影响范围的对比度不大，但缺陷和无缺陷位点之间的拉曼光谱仍存在显著差异，如图1i所示。显然，拉曼成像是在不同样品条件下实现半导体BDL缺陷成像的一种普遍适用和有效的工具。

图2a- c绘制了样品S1中缺陷和无缺陷位点中L 模式的峰值频率（）、线宽（）和峰值强度（）的激发功率（P）密度相关系数，其值为。结果可定性的认为与其他样品相似。在缺陷部位，和的变化极小，但随着P的增加而稳定地增加，这表明缺陷部位的载流子浓度仍然很低，因为在改变缺陷结构之前，除非使用更高的功率，否则就不可能使这种位错型缺陷饱和，相反，在无缺陷位点和随着P的增加而稳定地增加，而仅略微增加，这与正如L 模式所预期的结果相同。图2d展示出了电子密度n与P的关系，使用标准公式，具有下列参数： ，， ，。由于缺陷耗尽，在缺陷部位发现了次线性相关，,在无缺陷位点观察到几乎直线相关，。

讨论：

图3检查了在S1中的缺陷，使用线扫描在缺陷的中心获得的空间相关性，如图1a所示，图3a显示出了拉曼光谱的变化，揭示了在缺陷附近的模式的剧烈变化。图3b展示出了L 模式峰值频率和线宽以及载流子密度的空间相关性。它们的背景值大约为3um。图3c对比了在附近的拉曼强度和带隙能量的PL强度的空间变化。在L／L模式下，PL强度在约10mu;m内达到背景值，大致相当于DL的一半，但拉曼强度在约2mu;m内达到背景值，约为DL的1/10。由于探测光束尺寸约为0.7mu;m，拉曼强度的快速变化是获得高空间分辨率的主要机制。图3d描述了在电子密度上的L 模式频率、线宽和在处的拉曼强度，这三个参数最终决定了空间分辨率。频率在该密度范围内表现出近似线性相关：由耦合模的公式预测：。（归一化）拉曼强度表现出相关性：，而（归一化）线宽表现出近似线性相关性，。利用所获得的相关性和假设基于贝塞尔K函数的理想载流子分布，我们可以估计当测量不受衍射极限约束时空间分辨率的理论极限。假设一个20mu;m的DL和一个中心尺寸为10nm的缺陷，其中载流子浓度为零，或者该载流子浓度由贝塞尔函数[16]描述，拉曼强度的空间分布的模拟产生约100nm或1/200的DL的FWHM。将此估计与图3c中的约2mu;m宽度进行比较，我们推断，如果使用次衍射极限激发源，则空间分辨率的进一步改进实际上是可行的。

接下来我们讨论了缺陷附近的辐射和非辐射复合速率是如何受到影响的。很少有可能获得这样的信息。图3e绘制了（归一化）PL跃迁速率，结果证明有很强的空间相关性，而不是如预期的那样恒定。这一结果揭示了关于缺陷的非常重要的信息，这些缺陷是不容易单独从PL映射、连续波（CW）或时间分辨模式中获得的。图3b中的电子浓度分布是高度局部化的，这意味着缺陷是空穴陷阱而不是电子陷阱，因为电子具有更长的载流子扩散长度（DL）。在较高功率下缺陷结构被改变后，缺陷的影响区域在急剧增加这一推断被先前的证据证实。对于，P为空穴浓度，gamma;为辐射复合系数（常数）， 实际上反应了包括扩散在内的空穴分布。作为空穴陷阱，缺陷仅在缺陷中心附近的几um的短范围内就能耗尽电子。电子和空穴分布的不匹配意味着在缺陷附近形成极化电场,两种电荷分布之间的不平衡表明扩散是非双极性的。因此，载流子扩散过程可能比我们最初认为的要复杂得多。我们可以进一步推断关于缺陷附近的非辐射复合率的信息，如图3f中绘制的用于归一化非辐射复合率的信息。因为载流子远离激发点的扩散代表了L／L模式下的附加损耗机制，所以我们可以将总损耗写为： ，而是与均匀分布的点缺陷相关联的真正的非辐射复合损耗，而特定的位错和是扩散损耗的有效速率。从速率方程可以看出，，其中G是生成率，和 分别是缺陷处的距离r的PL强度和电子浓度，而 是远离缺陷的PL系数（由于点缺陷和扩散的非辐射损失而导致le; 1）。图3f中显示出的值在缺陷附近的一个小区域中非常高，类似于图3b中的电子分布，但是很快地下降到背景水平以下。的值与选择的关系不

资料编号：[3387]

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