臭氧直接氧化预处理及催化氧化后处理结合ABMBR进行垃圾渗滤液处理外文翻译资料

 2023-03-28 11:03

臭氧直接氧化预处理及催化氧化后处理结合ABMBR进行垃圾渗滤液处理

Ozone direct oxidation pretreatment and catalytic oxidation

post-treatment coupled with ABMBR for landfill leachate treatment

Yuchen Yuan a，b， Jiadong Liu a，b*，Bo Gao a，b， Jialiang Hao c

a西安建筑技术大学教育部西北水资源、环境与生态重点实验室，中国西安710055

b陕西省西安建筑技术大学膜分离重点实验室，中国西安710055

c JUSCO（大连）环境科技有限公司，中国有限公司

摘要：为处理高浓度垃圾渗滤液，提出了臭氧直接氧化预处理和催化氧化后处理结合厌氧阻流膜生物反应器(ABMBR)系统。在预处理方面，臭氧直接氧化可以显著降低紫外线254，有机污染物的三维荧光峰值和荧光区域积分(FRI)。经厌氧阻流膜生物反应器处理后，COD和氨氮的去除效率均为80.38% 和21.56%。后处理包括鸟粪石沉淀、臭氧催化氧化和膜生物反应器(MBR) 处理。最终，COD和氨氮的总去除效率为91.2% 和99.4%。经过一系列处理后，色度从1250倍显著下降到40倍。厌氧阻流膜生物反应器中的酸可被变形菌门和氯菌菌降解。纤维素和多糖可以被拟杆菌门分解，酮可以被厌氧阻流膜生物反应器中的双单胞菌分解。电子顺磁共振(EPR) 分析表明， 羟基自由基是臭氧直接氧化过程中的主要活性氧源， 而超氧自由基在臭氧催化氧化过程中起着重要作用。

关键词：垃圾渗滤液； 厌氧阻流膜生物反应器； 工程生产管理；臭氧催化氧化；鸟粪石沉淀

1.介绍

随着社会的发展，垃圾处理问题日益突出(Long等人，2007年)，垃圾填埋、堆肥和焚烧主要用于垃圾处理。在垃圾填埋场堆放过程中，垃圾渗滤液是由垃圾分解而产生的无机物废水和地表径流。垃圾填埋渗滤液反映了高氨氮浓度、高色度、营养元素比不平衡、高重金属含量高、各种 有机污染物甚至一些致癌物的特征(Ghafari等，2005 ；Abuabdou等， 2020)。如果未经处理的垃圾渗滤液排放到河流、湖泊和土壤中，不仅会对环境造成破坏，还会威胁人类健康。因此，对垃圾渗滤液进行深度 处理是必要的。

根据之前的报道， 垃圾渗滤液可以用多种技术进行处理， 其中之一是膜生物反应器(MBR)(Abuabdou 等人，2020 年)。与传统的活性污泥处理相比，MBR具有污泥浓度高、占地面积小、操作管理方便等优点。此外， MBR 在去除微量有机污染物和固液分离方面的效果优于传统的活性污泥工艺(J 。L. Chen 等人， 2014 年； L。Chen 等人， 2014 年； Kevser 和Serdar ， 2020 年)。除膜生物反应器外，厌氧挡板反应器(ABR) 也被用于处理垃圾渗滤液(Wang和Shen，2000 ；Arvinetal.， 2015)。ABR中的进水可以通过反应器中的独立单元，使污染物与污泥充分接触，进一步提高其处理效率（Chyi-Howetal.，2016 ；Hu等，2009）。ABR 是一种塞式流反应器， 可避免额外设备促进水利运行， 降低能耗（ Hahn 和菲格罗亚， 2015 ； elmitwallietal，2002 ）。先前的研究表明， 厌氧挡板膜生物反应器( ABMBR) 通过ABR与MBR偶联， 可以有效控制膜污染， 促进有机物降解( Liuetal，2018 ) 。如果能充分利用ABMBR的结构优势，就可以提高垃圾渗滤液的生物处理效率。 但垃圾渗滤液中污染物浓度较高，而剩余的有机污染物多为不可生物降解的腐殖质。即使是ABMBR也可能不能独立地符合治疗要求。

为了深入解决垃圾渗滤液处理的问题， 在大多数条件下采用先进的氧化技术(AOPs) 技术(Cheneta，2013 )。垃圾渗滤液处理的AOPs 主要包括臭氧氧化、电催化氧化、光催化氧化、芬顿、芬顿、过硫酸盐氧化、超声氧化等（Wu等人， 2021 年； Dolatabadi等人， 2021 年；Deng等人，2020 年； Lzario等人， 2021 年；Muhammad等人， 2020 年； Feng等人，2021 年）。这些AOPs具有反应速度快和有机物降解速度快的优点。它还可以提高难降解污染物的生物降解性（Amr等人，2013a， 2013b；Amr等人，2016；Amr等人，2017 ）。芬顿反应会产生大量的剩余污泥， 这并不适合实际应用。臭氧氧化和PMS 活化对有机污染具有较高的氧化效率，但对垃圾渗滤液处理效率的比较目前尚未确定。臭氧具有较强的氧化性，可直接与有机污染物反应去除耐火物质及其色度（ Wuetal. ，2004 ；Wuetal. ，2021 ）。此外，利用臭氧氧化性能衍生的羟基(OH) 对有机污染物进行了间接氧化。过硫酸盐氧化(SO) 通过硫酸盐自由基降解垃圾渗滤液中的污染物(Mhummerdetal，2020 ) 。虽然这些先进的氧化方法可以有效地降解垃圾渗滤液中的有机污染物，但生物处理过程对于去除生物可降解的有机物、浊度、氮、磷等营养物质是必要的。

然而，上述任何一种单一技术都不能满足垃圾渗滤液后续排放的要求。在本研究中， 我们采用先进的氧化技术与MBR 和ABR 结合， 形成一个厌氧挡板膜生物反应器(ABMBR) 系统， 包括预处理、ABMBR 处理和后处理。分别采用过氧单硫酸钾(PMS)和单氮定向氧化法进行预处理，比 较其实用性。采用ABMBR 对预处理后的垃圾渗滤液进行再处理。ABMBR 出水的后处理包括鸟粪石沉淀工艺、臭氧催化氧化工艺和后MBR工艺。在这些连续的降解过程中， 分析了水质、微生物结构和副产物， 揭示了集成系统中垃圾渗滤液的降解过程。

2.材料和方法

2.1化学品、材料和垃圾填埋场渗滤

在本研究中使用了具有分析纯度的化学品。五水硫酸铜(5 H2O·CuSO4)， 磷酸氢钾(K2HPO4·3H2O) ， 硫酸铁（ FeSO4)、碘化钾(KI) 、氯化铵（ NH4Cl)，硝酸银(AgNO3)、氢氧化钠（NAOH）、氨基苯磺酸、N-（ 1- 萘） 乙二胺盐酸盐、抗坏血酸、2， 2- 双（三甲基硅基）乙酰胺、磺胺酸和蒽基均购自天津（中国）。硫酸（H2SO4，18.4M) 和盐酸(HCl，1M) 由Chron化学公司提供。PMS (2KHSO5·KHSO4·K2SO4) 和2，2 ，6 ，6- 四甲基4- 哌酮(TEMP) 购自Macklin （上海）。5 ，5- 二甲基焦线-N- 氧化物(DMPO) 购自国药化学试剂（中国）。臭氧催化氧化催化剂由由大连裕都环境工程技术有限公司提。采用DL-006 铝基催化剂，直径为4-6mm的球形颗粒，含有锰和铈的活性成分。本实验使用的废水为以甲醇为补充碳源的原垃圾渗滤液（实验室未进一步调整）， 取自中国西安江沟沟垃圾渗滤液处理厂。主要水质参数见表1。

2.2实验操作

垃圾渗滤液处理流程图如图1所示。对于预处理条件的筛选， 采用批量试验来确定最佳操作条件。在100mL的烧杯中，用50mL的垃圾渗滤 液进行连续搅拌，进行PMS氧化试验。用量比为n(PMS)：n（Fe2 ) = 1:1.共进行5 批， 包括： 原垃圾渗滤液为对照， 添加375 mg/ LPMS 和340 mg/ LFe 2 ， 加入750mg/LPMS 和680mg/LFe 2 ，添加1500mg/LPMS 和1360mg/LFe2 ， 分别只添加1500 mg/ LPMS 。反应1h后，用0.45 mu;m纤维滤膜过滤，氨氮，COD，UV254 并进行了三维荧光光谱测试臭氧直接氧化预处理试验在500 m L 烧杯中与400 m L 垃圾渗滤液中进行， 曝气速率为20 g( O3)/h. 反应1h，曝气过程中每10min取一次样品，用0.45mu;m纤维过滤膜为氨氮，铬，UV254和三维荧光光谱。

对于ABMBR，反应器由聚甲基丙烯酸甲酯制成，含40 times;60 times;15(cm)，由4个细胞组成。其中，前3个细胞大小为8times;60times;15 ( cm)，第4个细胞大小为16times;60times;15 ( cm) 。前三个细胞均为厌氧单位，每个单位体积为7.2L，第四个细胞为需要好氧MBR单位，体积为14.4 L. 每个单元中有两个碳毡束作为填充物。第四个细胞的膜模块是由自制的聚偏氟乙烯(PVDF) 中空纤维膜制成， 外径为2.5 mm ， 平均孔径为0.1 个mu;m， 有效面积为0.3 m2.ABMBR的手术被分为三个阶段，每个阶段持续三周。在第一阶段，使用未经处理的垃圾渗滤液作为进水。第二阶段， 1500 mg/ LPMS 和1360 Fe 2 m g / L ( 3 . 67 2 g P MS 和3.329 gFe 2 平均每天两次加入到前三个厌氧细胞中。对于第三阶段，间歇性臭氧曝气(开30分钟，关10分钟) 5小时用20g(O3采用)/ h 对12.5L垃圾渗滤液作为ABMBR进水。进水和出水均采用蠕动泵，进水速度为0.07 m L/ s，连续工作，根据第四池液位调整出口泵速度。总液压保留时间(HRT）为6天，其中包括3.6天前三个厌氧细胞和第四个MBR细胞为2.4天， 曝气率为160 L/ h 。

后处理包括鸟粪石沉淀工艺、臭氧催化氧化工艺和后MBR工艺。首先后处理包括鸟粪石沉淀工艺、臭氧催化氧化工艺和MBR后工艺.首先根据第三阶段末ABMBR出水氨氮浓度，加入n(N):n(P):n(Mg)=1:2:2的K2HPO4·3H20和MgCl2。(27.2g/L K2HPO4·3H20和24.4 g/L MgCl2)。搅拌0.5 h，静置0.5 h后，用0.45 um纤维滤膜过滤上清液，测定氨氮.色度、UV254和3D荧光光谱。接下来，将上清液进入直径为10 cm的由聚甲基丙烯酸甲酯制成的圆柱形反应器中。

而臭氧催化氧化的高度为22cm。加催化剂的有效体积为760 m L 。臭氧发生器与20 g( O 3)/h的强度，每天从反应器底部曝气14小时(30分钟开启和10分钟关闭)。最后，将臭氧催化氧化的流出物注入MBR后，有效体积为25L。反应前污泥浓度约为31.86 mg/L，来自第三阶段结束时ABMBR的MBR。在缺氧条件下，在不断搅拌的情况下，将额外的10 mL 甲醇碳源添加到后MBR中c对流速为0.21 mL/s的出水取样进行水性分析。

表1原垃圾渗滤液的性质

参数

pH

UV254

COD(mg/L)

TP(mg/L)

NH4 -H(mg/L)

NO2--N(mg/L)

NO3--N(mg/L)

TN(mg/L)

浓度

7.2plusmn; 0.4

16.99plusmn;0.73

12320plusmn;537.40

0.71plusmn;0.23

1583.16plusmn;101.03

0，52plusmn;0.06

24.42plusmn;3.32

1645.04plusmn;156.65

2.3分析方法

化学需氧量(COD)用重铬酸钾消解，COD仪(DRB 200，HACHAmerica)。通过Nessler试剂分光光度法分析氨氮.亚硝酸盐氮通过N-(1-萘)-乙二胺分光光度法测定。硝酸盐氮由分光光度法测定(APHA，2005)。水样用0.45 um纤维滤膜过滤，按浓度稀释。COD样品稀释100倍，亚硝酸盐氮和硝酸盐氮样品均稀释50倍。预处理和ABMBR工艺的氨氮样品稀释500倍，第三阶段后处理的氨氮样品稀释100倍.色度通过稀释倍数法测定。MLSS和MLVSS通过重量法测定(APHA，2005)。pH、溶解氧(DO。氧化还原电位(ORP)和浊度通过pH计(pH，HACH，America)。DO计(LDO101，HACH，America)。ORP仪 (MTC101，HACH，America)和浊度计（新瑞，WGZ-200S，上海)。

水样的3D荧光光谱采用荧光光谱分析仪(F-7000，日本)进行检测

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