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不同银含量的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料的制备及作为光催化剂降解有机染料的研究
摘要：在这项研究中，采用两步溶胶-凝胶法和共沉淀法制备Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料。制备的样品分别用X射线衍射（XRD）、紫外可见吸收光谱（UV-Vis）和热重力分析（TGA）的方法来表征样品的晶体结构、光学特征和热特征。Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料由立方尖晶石（Fe3O4）、锐钛矿（TiO2）、单斜晶（CuO）、立方（Ag）和石墨状结构（NGP）组成。Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag在425 nm处的等离子体共振是由于银纳米粒子的存在。与Fe3O4/CuO/TiO2/NGP复合材料相比，获得的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在可见光和紫外光照射下对降解亚甲基蓝表现出良好的光催化活性。实验证明，空穴是光催化活性的主要物质。四次循环可重用性测试证明了复合材料具有光稳定性。
关键词：磁性、等离子体、银、石墨烯、光催化
介绍
光催化剂被用来处理空气和水中的有机污染物，最近得到了更多的关注。许多技术可以用来降解污水中的有机染料，例如利用光催化活性的工艺方法。与吸收的传统工艺相比，光催化工艺更有利于降解有机染料，这是因为利用光催化活性可以将有害的物质转变成无害的分子。
光降解过程涉及许多金属化合物，例如TiO2、ZnO和SnO2。TiO2由于具有化学结构的稳定性、强氧化性和无毒的特点，有望成为具有光催化活性的半导体材料。但是，宽带隙半导体禁宽带较宽和快速的电荷重新组合是TiO2不利的特征。若掺杂上其他的金属材料例如Fe3O4、CuO、纳米石墨烯（NGP）和银可以提高TiO2光催化剂的活性。加入Fe3O4可以提高样品的磁性，使物质从染料溶液中分离和回收的过程变得更加容易。将TiO2与CuO和银结合起来可以阻止电子孔的重新组合，因此可以提高光催化的效率。此外，可见光区域中Ag表面质子共振的存在已经用于开发质子光催化剂。表面质子共振可以加速在可见光下半导体材料中电子和空穴的分离。NGP的加入可以增加光催化活性和吸收的过程，这是因为NGP有一个大的表面区域和良好的电子输送优势。在这项研究中，通过改变Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag的复合材料中银的百分比，在可见光和紫外光照射下检测对亚甲基蓝的降解情况，以评估该复合材料光催化的活性。此外，通过分别对清除性和可重复使用性进行评估，以确定样品的光催化活性和光稳定性等主要的活性物质。
实验
Fe3O4和CuO纳米粒子，以及Fe3O4/CuO/TiO2/Ag纳米复合材料基于一项先前的研究通过溶胶的方法来合成，使用微波辅助的方法来合成银纳米粒子，使用共沉淀的方法来合成Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料。首先，将200 mg NGP分散在80 mL去离子水和40 mL乙醇，并将此混合物超声波处理2小时。然后再NGP溶液中加入大量Fe3O4/CuO/TiO2/Ag纳米复合材料，并将此混合溶液搅拌1 h以获得均匀悬浮液。将悬浮液在120 ℃下加热3 h，然后通过离心法收集溶液，并在70℃下真空干燥12 h以获得最终的产品。在这项实验中，Fe3O4, CuO和TiO2的摩尔比是0.5:1:1。Fe3O4/CuO/TiO2/Ag的纳米复合材料中的NGP的含量为10 重量 （wt.%），Fe3O4/CuO/TiO2纳米复合材料中的银的含量分别为5 wt.%、15 wt.%和25 wt.%，分别表示为FCTN-5wt% Ag、FCTN-15 wt.% Ag 和 FCTN-25。
所有制备的样品通过使用X射线衍射（XRD、理学Miniflex600 x射线衍射仪）、热重力分析（TGA、理学TG/TGA 8121）和紫外可见光谱（UV-Vis、Shimadzu）来分别确定样品的相位和结构、热稳定性和光学特性。
使用UV-C灯（40W）作为紫外线源或作为可见光源的UV-C灯（40W）来分析光催化过程。在照射之前，溶液需要在黑暗中磁力搅拌30分钟达到吸附-解析平衡。最后，悬浮液在紫外线或者可见光下照射2小时。每隔15分钟，对5-6 mL的悬浮液进行离心，以除去催化剂。亚甲基蓝的浓度通过紫外可见光光度法在测量其最大特征的吸收波长663 nm的吸收度来确定的
结果与讨论
图1显示了Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料中不同银浓度的X射线衍射（XRD）光谱。在只有原始银存在的情况下，我们可以清晰地在2theta; = 37.52°， 44.61°和64.57°处观察到明显的衍射峰，这与（100）和（004）衍射峰相关。银含量为25%的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag的复合材料，衍射峰清晰地指向为Fe3O4，CuO，TiO2，NGP和Ag。但对于银含量为5%和15%的复合材料的光谱，银的衍射峰无法观察到，这是由于银的含量在可检测的限制下。晶体的大小是根据谢乐公式计算得出，并列在表1中。
图1. FCTN-wt.% Ag的XRD图谱
a = 0 wt.%, b = 05 wt.%, c = 15 wt.%,d = 25 wt.%
表1. FCTN-wt.% Ag的颗粒大小
|
样品 |
Fe3O4（nm） |
TiO2（nm） |
CuO（nm） |
Ag（nm） |
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FCTN-0wt% Ag |
42 |
53 |
17 |
|
|
FCTN-5wt% Ag |
42 |
53 |
17 |
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FCTN-10wt% Ag |
42 |
53 |
171 |
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FCTN-15wt% Ag |
42 |
52 |
16 |
9 |
制备的样品的光学特征是通过UV-Vis光谱仪来研究，结果展示在图2图中。原始形式的银在大约425 nm处显示出带边缘，这意味着银能够吸收可见光辐射。不同组成的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在400-500 nm处显示出峰值，这也意味着该复合材料也能够吸收可见光辐射。
Fe3O4/CuO/TiO2/Ag和Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料的特稳定特性展示在图3中。Fe3O4纳米粒子在高达1000 ℃展现出良好的热稳定性，重量只发生了微小的变化。然而，银纳米粒子在加热至200 ℃时重量损失达到97%。我们可以观察到Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在温度达到200℃和600℃时出现质量损失阶段。在第一阶段，温度达到300 ℃时发生的改变是由于复合材料中的银，在第二阶段，温度达到600 ℃发生的变化是由于NGP的燃烧过程。
图3. FCTN-wt.% Ag的TGA图谱
图2. FCTN-wt.% Ag的紫外可见吸收图谱
a = 0 wt.%, b = 05 wt.%, c = 15 wt.%,d = 25 wt.%
银含量不同的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料的光催化活性是通过研究在pH=13紫外线和可见光的照射下次甲基蓝的降解。结果表明在复合材料中加入银在紫外线和可见光照射下可以提高光催化性能。银含量为25%的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在紫外线和可见光下表现出最佳的光催化活性。图5展示了Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料对亚甲基蓝的降解率，这是通过应用拟一级动力学计算的。实验结果表明，与紫外线相比使用可见时的的光催化活性效率更高，这是由于Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在可见光照射下更活跃。
图5. FCTN-wt.% Ag对亚甲基蓝的降解率
图4. 光催化活性 a.紫外线 b.可见光
在证实银含量为25%的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料比其他的样品表现出更好的光催化性能后，通过pH测试来研究最大的光降解。图6展示了溶液pH值对样品在紫外线和可见光照射下对亚甲基蓝降解的影响。正如图表所示，pH为13时有最大光降解。这一现象是由于酸性条件下催化剂表面的正电荷以及碱性条件下催化剂表面的负电荷。因此，催化剂可以与阳离子染料亚甲基蓝发生良好的反应。由于催化剂在基本条件下负离子表面和阳离子染料的正离子表面的静电相互作用，催化剂表面染料分子的数量增加，降解的效率也随之增加。
图7. FCTN-25wt.% Ag样品的浓度对降解亚甲基蓝的影响
图6. FCTN-25wt.% Ag样品在紫外线和可见光照射下溶液的pH对亚甲基蓝降解的影响
图7展示了再pH为13时，用银含量为25%的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在紫外线和可见光照射下，催化剂浓度用量对亚甲基蓝降解的影响。图片说明当样品的浓度增加到0.3 g/L时，催化剂的性能增加。我们认为样品的用量增加会导致催化剂表面的活性位点数量的增加从而导致羟基的数量增加来降解亚甲基蓝。然而，当催化剂浓度在0.4 g/L时，催化性能降低，这是由于溶液的浊度增加，这会阻止光的进入，从而降低了筛选效果和光散射。通过分析增加催化剂浓度对光催化性能的影响，得出的结论是在pH为13时，样品的浓度为0.3 g/L时表现出最佳的催化性能，可以讲解初始浓度为20 mg/L的亚甲基蓝。
图8展示了在pH为13时银含量为25%的Fe3O4/CuO/TiO2/NGP/Ag复合材料在紫外线和可见光照射下，清除剂的添加对光催化性能的影响，清除剂中包含叔丁醇，Na2S2O8和草酸铵，它们分别是羟基，电子和空穴的清除剂。实验结果表明，清除剂的添加降低了亚甲基蓝的降解。这一现象是由于清除剂捕获了电子，空穴和羟基，而这些与光催化的过程有关。该图表明，由于添加了清除剂，在紫外线和可见光的照射下，亚甲基蓝的降解率最低。因此可以得出结论，空穴是复合材料在紫外线和可见光照射下控制控制光催化性能的主要反应物质。
图9. FCTN-25wt.% Ag光催化的重复使用性
图8. 电子、空穴、羟基自由基清除剂的添加对亚甲基蓝降解的影响
图9展示了银含量为25%的Fe3
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