在中国北京市区大气有机碳和元素碳气溶胶的特性外文翻译资料

 2022-12-22 05:12

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在中国北京市区大气有机碳和元素碳气溶胶的特性

Dongsheng Ji,Junke Zhanga,Jun He,Xiaoju Wang,Bo Pang,Zirui Liu,Lili Wang,

Yuesi Wang.

a 中国科学院大气物理研究所大气边界层物理与大气化学国家重点实验室，中国北京

b 中国宁波诺丁汉大学化学与环境工程系

c 中国北京市环境监测中心

亮点

bull;在北京进行了碳质气溶胶的半连续测量。

bull;报告了OC和EC的季节性、每周和每日变化。

bull;清洁能源战略有效降低了OC和EC。

bull;秋季和冬季观察到高SOC浓度。

bull;生物质燃烧排放量占OC的18.4%。

文章信息

文章历史：

收到日期：2015年2月13日

2015年11月6日收到修订版

接受日期：2015年11月9日

2015年11月14日在线发布

摘要：2013年3月1日至2014年2月28日，在中国北京市利用热光分析仪半连续法每小时测定PM2.5中的有机碳（OC）和元素碳（EC），从而得到OC和EC浓度年平均值分别为14.0plusmn;11.7mu;g/m3和4.1plusmn;3.2mu;g/m3。本研究中观察到的浓度数据低于以往十年中其他数据报告，然而，其浓度却高于北美和欧洲的大部分大城市的报告浓度。这些研究表明，尽管采取了严格的控制措施来改善空气质量，OC和EC仍保持着较高水平。研究表明，北京地区光合速率和EC浓度季节性较强。秋冬季高，春夏季低。由于主要排放物、累积物和低边界层高度，白天的OC和EC循环在夜间和早晨且具有较高的值。由于光化学活性增加，大约在中午时观察到一个明确的OC峰。OC和EC浓度遵循典型的对数正态模式，其中超过75%的OC样品浓度在0.9至18.0mu;g/m3之间，75%的EC样品浓度在0.4至5.6mu;g/m3之间。采用EC示踪法和结合EC示踪法和K 质量平衡法分别估算二次形成和生物质燃烧的贡献。秋季和冬季，由于温度较低，二次有机碳（SOC）浓度较高，有利于半挥发性有机化合物在现有颗粒上的吸附和冷凝。PM2.5中的SOC估计值与PM1中观测到的OOA（氧化有机气溶胶）有很高的相关性，证明该方法是有效和可靠的。年平均生物量燃烧（OCBB）对总有机碳浓度的贡献为18.4%，说明生物量燃烧是北京市的一个重要污染因子。

关键词：OC EC PM2.5 二次有机碳 生物质燃烧 北京

1.引言

由于碳质气溶胶对人类健康、环境和气候变化的复杂影响，其越来越受到人们的关注（IPCC AR5，2013年；世界卫生组织，2000年；Duan等人，2005年；Cao等人，2003年）。尽管大气化学、物理和气候中的碳质气溶胶在变化，但基于测量的碳质气溶胶，去描述碳质气溶胶复杂的本质是很有挑战性的（Hand等人，2013）。碳质气溶胶，含有不同的和未知的化合物，通常分为OC（有机碳）和EC（元素碳）（Turpin等人，2000年）。OC和EC的分类是基于经验和高度依赖方法，它们的区别仍然不清楚。在普遍接受的OC/EC测定方法中，热光学分析（TOA）方法是最著名的方法之一（Zhang等人，2012）。广泛使用的TOA方法包括国家职业安全与健康研究所（NIOSH）热光学传输（TOT）（Birch和Cary，1996年）和监测受保护的视觉环境（改进）热光反射比（Tor）（Chow等人，1993）协议。在使用热光学传输方法时，半连续TOA分析仪比离线式分析仪更为有利，因为前者提供了较高的采样分辨率。更重要的是，半连续TOA分析仪能够捕捉到OC和EC排放的详细波动，了解影响OC和EC演变的来源和过程，评估人类活动对大气环境的影响，并识别其大气传输/转换机制。京津冀地区是中国最发达的城市群之一,它位于中国北方，受到人为排放的严重影响。对碳质气溶胶进行了一系列研究，并且在BTH区域通常记录了高浓度，特别是在北京.（Ji等人，2014；Cheng等人，2013；Andersson等人，2015）。然而，大多数关于OC和EC的研究都是在短时间内或在空气污染事件期间进行的，这并不能完全反映OC和EC的长期时间特征。此外，以前的大多数研究都是基于低时间分辨率的滤波器采样，因此容易受到滤波器采样伪影的影响，并且很少有以前的研究是以高时间分辨率和一年的研究周期进行的（Lin等人，2009；Zhao等人，2013）。因此，需要进行高时间分辨、连续的原位测量，以研究气溶胶的演化和输运，了解影响碳质气溶胶成分演化的来源和过程，探索一次排放和二次形成。此外，对北京变化的定量理解对于限制碳气溶胶在全球气候模型中的作用至关重要，因为北京位于中国北方的一个大源区（Han等人，2009年；Bond等人，2013年）。2012年12月，中国科学院启动了中国雾霾形成、机理和控制策略的战略优先研究项目，2013年3月1日至2014年2月28日，利用半连续日落OC/EC仪器对OC和EC进行了观测。这是2008年奥运会后第一次对北京市OC和EC的小时平均时间分辨浓度进行测量。自2008年奥运会以来，北京的能源结构和政策发生了重大变化（http://www.bjstats.gov.cn/sjfb/bssj/tjnj/）。在本研究中，我们在北京的一个城市遗址上观察到了PM2.5中的OC和EC水平，它代表了BTH地区的一个典型城市。介绍了OC和EC污染特征及其季节和日变化。研究了OC和EC的频率和概率分布。探讨了OC与EC的关系。此外，本研究还报告了基于EC示踪法和结合EC示踪剂和K 质量平衡法的碳质气溶胶的来源。研究结果可区分和量化一次、二次和生物质燃烧源对碳质气溶胶的贡献。

2.实验说明

2.1.测量地点

采样点（39°58 28 N，116°22 16 E）位于北三环和北四环之间（图1）。场地距离三环公路约1公里，G6公路以西200米（南北走向），北土城西路以南50米（东西走向）。早晚交通高峰年平均车速分别为27.4公里/小时和24.3公里/小时。采样点附近没有工业源。实验活动于2013年3月1日至2014年2月28日启动。

2.2.仪器仪表

PM2.5中的OC和EC水平是用热光学传输OC/EC分析仪（美国俄勒冈日落实验室公司RT-4）测量的。在分析仪上安装了一个用于去除挥发性有机气体的内联平行除碳器。在采样流速为8 l/m的16 m m圆形石英过滤器上收集气溶胶颗粒。收集30分钟后，用氦气吹扫仪器的烘箱，并根据选定的热协议以多个程序步骤增加温度。然后将颗粒有机碳热挥发并氧化成二氧化碳（CO2），用非分散红外（NDIR）检测器对其进行定量。在分析的第二部分之前，当用5%的氦氧混合物吹扫烘箱时，对烘箱进行冷却；再次递增加热样品。在此阶段，过滤器上的所有剩余碳，包括元素碳，都被氧化成二氧化碳，这是使用NDIR检测到的。每个分析过程大约在15分钟内进行。为了进行炭化校正，氦-氖激光束监测整个加热过程中的样品透射率。当激光信号恢复到初始值时，确定OC和EC之间的分点（Birch和Cary，1996）。校准的标准程序按照Sunset Laboratory Inc.的建议进行。用于样品采集的石英纤维过滤器每5天更换一次，始终在激光校正系数降至0.90以下之前。每5天用仪器空白进行一次校准。在每次分析结束时，通过注入内部标准CH4混合物（5.0%；超高纯度He天平）自动校准分析仪。在每次活动的开始和结束时，使用外部蔗糖标准源（86mu;g）进行进一步的离线校准。根据蔗糖校准和常规甲烷校准的标准误差（Han等人，2009年），Tc测量的不确定度估计约为7%。EC-OC分离的不确定性，可能取决于温度协议，可能会导致额外的误差（Boparai等人，2008）。PM2.5采用同步混合环境实时颗粒物监测仪（美国马萨诸塞州Thermo Fisher Scientific，Sharp 5030）测定，该监测仪是美国EPA联邦等效方法分析仪。24小时测量的准确度为plusmn;5%。每6个月进行一次校准和玻璃纤维过滤带更换。使用空气动力学高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪测量有机气溶胶（HR TOF AMS，Decarlo等人，2006）。在野外活动的开始、中期和结束时，按照标准方案校准HR TOF AMS的电离效率、入口流量和颗粒尺寸（Jimenez等人，2003年；Drewnick等人，2005年）。正基质分解（PMF）用于将有机气溶胶的高分辨率质谱（Paatero和Tapper，1994；Ulbrich等人，2009）分解为类碳氢化合物有机气溶胶（HOA）、烹饪相关有机气溶胶（COA）和含氧有机气溶胶（OOA）。使用粒子快速收集器离子色谱系统（RCFP-IC）每小时观察PM2.5中的钾、钠和钙水平。有关RCFP-IC的详细信息，请参见Wen等人（2006）。此外，还进行了一个平行实验，在2013年至2014年的四个季节中，采用Tor和Tot协议同时观察和分析OC和EC浓度。在本实验中，使用装有多个磁带盒的partisol 2025i顺序空气采样器（Thermo Fisher Scientific，MA，USA）在石英纤维过滤器（直径47 mm；Pall Life Sciences，MI，USA）上采集样品。OC和EC值通过使用DRI 2001型碳分析仪（Atmoslitive，Inc.，CA，USA）的Tor协议确定。关于样品和OC和EC分析的更多详细信息，见Ji等人。（2014）。

2.3.数据编译与合并

本研究中产生并引用其他报告（He等人，2011年；Zhao等人，2013年）引用的OC和EC原始数据通过TOT或Tor协议获得。为了提高这些数据集的可比性，表S1中的比较因素包括Roc Tor/Tot（Tor协议记录的OC浓度与Tot协议记录的OC浓度之比）和Rec Tor/Tot（Tor协议记录的EC浓度与Tot协议记录的EC浓度之比）。基于平行实验，在2013年至2014年的四个季节，采用Tor和Tot协议同时观察和分析OC和EC浓度。在整个平行实验中，ROC Tor/Tot和Rec Tor/Tot分别为0.86和1.35。结果与表S1中引用的结果一致。比较因子将用于规范本研究中产生并引用其他报告的OC和EC原始数据。也就是说，将使用Tor协议观察到的结果除以比较因子，与Tot协议观察到的结果进行比较。考虑到碳酸盐碳可能会影响结果，取样事件（表s2）本研究排除了明显受扬尘、浮尘和沙尘暴影响。补充材料中估计了碳酸盐对OC/EC剩余天数的贡献。

3.结果和讨论

3.1.北京市OC和EC的特点

3.1.1. OC和EC水平

“统计”PM2.5质量，北京城市采样点的OC和EC见表1。OC浓度范围为0.8～98.5mu;g/m3（平均14.0plusmn;11.7mu;g/m3），EC浓度范围为0.4～24.7mu;g/m3（平均4.1plusmn;3.2mu;g/m3）。OC和EC对PM2.5总测量质量的平均贡献分别为15.0%和4.4%。OC占总碳（tc）的77.3plusmn;7.6%，按OC和EC之和计算，是主要的碳贡献者。这些结果与其他欧洲站点的发现一致（Lonati等人，2007；S_nchez de la campa等人，2009）。然而，在本研究中，总有机碳对PM2.5的贡献，即24.5plusmn;13.1%，略高于北京2012年环境状况报告的贡献（例如，约21.6%，http://www.bjepb.gov.cn/bjepb/323474/331443/331937/333896/396191/index.html）。总碳气溶胶（Ca）水平通过有机物（将测量的oC乘以1.4）和EC（Russell，2003）的总和计算；该水平占观察到的PM2.5的31.3plusmn;15.7%，表明含碳部分对PM2.5有显著贡献。此外，一个有趣的结果，如图S1所示，是OC/PM2.5、EC/PM2.5和CA/PM2.5的比率随着空气污染水平的提高而下降（空气质量水平分类可在Qiao等人（2015）。从这一结果可以推断，无机成分对PM2.5形成的贡献相对大于OC和EC，尽管它们的绝对发生水平仍然很高。图2显示了根据之前的结果（He等人，2011年；Zhao等人，2013年）和本研究中的观察结果，过去十年标准化的年平均OC和EC浓度的时间变化。本研究中观察到的OC负荷低于前几年，在使用比较因素使每年的OC和EC浓度正常化之后。如表S3所示，这一减少是由于在过去10年中，努力将燃煤锅炉和家庭炉灶替换为天然气设施、进一步限制车辆排放标准、采用清洁燃料技术和新的交通规划战略以及禁止秸秆燃烧。NO2和SO2水平的年际变化与OC相似。它们的减少主要归因于对当地人为排放的更严格控制，即工业排放、煤炭燃烧和交通排放。与之前的报告相比，本研究中的年平均EC浓度（4.1mu;g/m3）更低（He等人，2011年；Zhao等人，2013年）。与OC相比，EC是通过不完全燃烧含碳燃料形成的。如Bond等人所报告。（2013年），居民燃料（即煤和生物质）是中国EC的重要来源。北京使用了更多的天然气来减少空气污染，而空气污染主要是由能源用煤和石油造成的。如表S3所示，2004年至2012年北京市天然气消费量快速增长，而黄标高排放汽车的减排政策逐步实施，自2007年以来煤炭消费量迅速下降。所有这些措施都导致了EC浓度的下降趋势。从用于资源管理系统的MODIS火灾信息（Giglio，2013年）中观察到的BTH区域的火灾点计数似乎与2007年后北京的EC变化不一致。假设根据MODIS数据估计的火灾点计数

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