一种铁磁性金属玻璃制备的室温磁性半导体外文翻译资料

 2022-01-08 10:01

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一种铁磁性金属玻璃制备的室温磁性半导体

磁性半导体作为自旋电子/电子(spintronic/electronic)的未来的新兴应用领域，因其所具备的新特性与对新器件的支持而引起人们的兴趣。所谓的稀磁半导体目前已经引起了广泛的关注，然而将它的居里温度提升到室温以上，尤其在是它的主要是由III-V族元素组成的情况下，仍是一个挑战。与传统的将磁性元素掺杂到传统半导体以制备稀磁半导体的方法相反，我们试着将本就具有铁磁性的金属/合金氧化来形成新的磁性半导体。我们在铁磁性金属玻璃中引入氧气，形成了居里温度在600K以上的Co28.6Fe12.4Ta4.3B8.7O46磁性半导体。该材料中p-n异质结的表征与室温下铁磁性对电场的影响规律表明该材料为p型半导体。它的载流子迁移率为0.1cm2V-1s-1 ，我们的发现可能为实现多种功能的高居里温度磁性半导体开辟出新的途径。

磁性半导体(MSs)在自旋电子学领域占有非常特殊的地位，因为它可以同时影响电荷与电子自旋。这种特性在结合逻辑功能与信息存储中十分有用。现有的制备MSs（DMSs）的技术是将磁性元素掺杂到传统半导体中1-4。其中一个成功的例子是锰掺杂的砷化镓体系，它的居里温度较高，最高可达200K（文献5）。虽然已经有文献报道在不同体系中DMSs在室温甚至更高都能体现出铁磁性6-7，但是这种方法得到的铁磁性很弱，远远低于传统的铁磁材料8-11。缺少室温以上依然能有较强磁性的MSs是制约基于MS的自旋电子/电子(spintronic/electronic)器件发展的瓶颈。

非晶金属氧化物半导体由于其高载流子浓度与长程均匀性从而对基础研究与技术进步有重大的意义12,13。随着电子纸张、传感器与光探测器等柔性电子器件对透明的材料的强烈需求，非晶金属氧化物有望部分取代硅基半导体。然而这些对可见光透明的半导体通常是非铁磁性的。

金属玻璃（MGs）与非晶金属氧化物的原子排列在长程上均无序，具有不同的性质。优良的机械性能与独特的理化特性使MGs成为适用于微米/纳米电子机械系统的集光学、电气与磁性性能于一身的材料14-18。实际上，金属玻璃薄膜已经被证实是先进的金属-绝缘体-金属电极材料，其表面十分光滑，方均根粗糙度约为0.2nm(with a root mean squared roughness down to ~0.2 nm)（参考文献19）。

这里我们提出将非磁性的氧引入铁磁性金属基金属玻璃中以将它们转化为MSs。基于这种想法，我们利用Co-Fe-Ta-B体系来制备非晶态磁性半导体，并在单独的一种材料中实现光、电、铁磁性能的独特结合。这种特别的磁性半导体是由磁控溅射沉积法制得的，这种方法已经广泛运用于半导体的工业生产来在集成电路的制作中沉积各种薄膜。

结果

通过铁磁性MG制备的室温下的MS

Co-Fe-Ta-B体系中氧气的引入是在磁控溅射沉积法中引入氧气氩气的混合气体来进行的（图1a）。这样可以使用铁磁性金属玻璃前驱体来仅制备出金属氧化物Co28.6Fe12.4Ta4.3B8.7O46（数字表示原子百分比）（图1b）。

Co28.6Fe12.4Ta4.3B8.7O46薄膜呈现出复杂网络结构的非晶结构，类似于Co44Fe20Ta10B26 金属玻璃带(图1c，d)。然而，对应的选区的电子衍射图样表明了他们局部结构的差异。非晶Co28.6Fe12.4Ta4.3B8.7O46（a-CFTBO）薄膜出现的与直射光斑相邻近的光晕比金属玻璃带的要宽很多（图1c，d中的插图）。这表明在金属氧化物中的无序结构更为均匀。

在MG前驱体中通入氧气将打开其光学带隙，在a-CFTBO薄膜的光学透射光谱中，距离Tauc plot约2.4ev。结果表明，25nm厚的a-CFTBO薄膜比相同厚度的MG薄膜透明度高很多（图2a）。由于材料中存在的光电相互作用，我们在室温下观察了490nm波长下的特征光致发光光谱，对应于2.5ev处的直接带隙（图2a中的插图）。这与光学带隙十分吻合。

a-CFTBO薄膜表现出了电阻率的负温度依赖性，体现出了非金属的特征（图2b）。相比之下，金属玻璃带的电阻率随温度是线性变化的，依赖于一个极小的温度系数（10-5K-1），与传统的MGs电学性能一致（图2b）。此外，a-CFTBO薄膜在室温下的电阻率约为1Omega;cm（半导体范围约10-3~1012Omega;cm），高于金属玻璃带（~10-4Omega;cm）约4个数量级。另外，它的电阻率表现出负温度依赖性ln(rho;/rho;0)prop;(1/T)1/2 ，这是明显的半导体特性（图2b插图）。

除了半导体特性，a-CFTBO还具有固有的铁磁特性。由于构型的各向异性，100nm的a-CFTBO薄膜具有易磁化的面内轴，与预期相符（图2c）。它的磁化对温度的依赖性致使其居里温度高于600K（图2d）。在600至705K的温度范围内可以观察到~20emu cm -3的剩余磁化。这源于a-CFTBO薄膜发生明显的晶体生长之前晶体的结构弛豫和成核。在月705K是，由于这种结晶现象，磁化开始增强，与早期的发现一致，即纳米结晶的CoFeMB（M = Ta，Hf）具有比相应的非晶样品更高的居里温度21-22。铁磁性与半导体特性表明单相a-CFTBO薄膜是磁性半导体。

磁性半导体a-CFTBO的磁转运特性

霍尔电阻Rxy可以表示为：

其中，RH是普通霍尔系数，Rs是反常霍尔系数，t是薄膜的厚度，H是外加磁场强度，M是样品的磁化强度。我们可以看到这里发生了反常霍尔效应（图3a），由于自旋-轨道的耦合，反常霍尔效应通常发生在铁磁性的固体中23。在施加了高达85kOe的磁场时，50K下测定普通霍尔效应得出的Rxy-H曲线的斜率表明，它的半导体类型是p行，空穴浓度约为1020cm-3（图3a）。载流子迁移率约为0.1 cm2V-1s-1。a-CFTBO薄膜的结构可以表示成(FMxNFM1-x)On-delta;的形式。其中FM表示铁磁性金属，NFM表示非铁磁性元素，n表示完全补偿时的值，delta;表示缺失的氧。这样来讲，我们认为是在非晶态的金属氧化物中由于缺氧而诱导产生的氧空位衍生出了大量的空穴，这样可以解释其p型的半导体特征。

通过测量电流垂直或平行于施加场时电阻的变化规律来观察a-CFTBO磁性半导体的各向异性磁阻，这两种电阻记为MR//与MRperp;（图3b）。在接近饱和磁场强度的低磁场中，在通过测量在平行或垂直于电流的施加场中其电阻的变化，MR//与MRperp;均随着磁场的减弱而显著减小（图3b）。在高磁场时，随着薄膜磁化的饱和度达到-6%。随着薄膜的磁化饱和，它们达到约6％的饱和值。曲线与a-CFTBO磁性半导体面内和面外的磁化一致（图2c）。此外，a-CFTBO磁性半导体的各向异性磁阻效应也与在单相（Ga，Mn）As DMS中观察到的相似24,25。

基于p型a-CFTBO磁性半导体的pn异质结

众所周知，大多数非晶金属氧化物半导体是n型，并且难以通过掺杂的手段转化成p型，这项研究中制备的p型磁性半导体将有助于实现基于非晶氧化物半导体的p-n结，这是半导体各种优良性能的源头26。因此，我们制备出了Au /a-CFTBO(p型) / Si(n型) / Au构型的基础p-n异质结（图4a）。为了进一步验证p-n结仅允许电流单向流动，p-n-p结结构如图4b。p-n结的I-U曲线表现出了具有1.6V阈值电压的整流特性（图4c插图）。此外，没有电流如预期那样流过p-n-p结构（图4c）。这些实验证实了p型a-CFTBO磁性半导体有异质结的基本特性，还展示了其在器件应用中的潜力。

讨论

虽然金属、绝缘体与半导体的分类是依据经典能带理论对具有周期性结构的晶体来进行的，但这不妨碍我们把它的定义推广到非晶材料中。绝缘体与半导体是其费米能级位于两个邻近的迁移率边（扩展态与局域态之间的边界）之间的能隙中的材料，金属是费米能级位于扩展态的材料。在上述讨论中，“半导体”特指那些非晶半导体。因此，MSs是指具有自发磁化的非晶半导体。

通常，MSs是指同时具备铁磁性与半导体性质的单相晶体材料27。这种定义显然不适用于缺少周期性晶格结构的非晶半导体。与晶体MSs的定义类似，非晶MSs是指同时具备铁磁性与半导体性质的非晶固体。

对于晶体MSs，重要的是半导体能带中的载流子与定域在基体半导体中掺杂的的磁性离子中的电子之间具有交换作用10。正如III-V DMSs中所示的那样，这种相互作用可以用于实现铁磁性的电场控制1-4。然而，III-V DMSs局居里温度低于室温，这极大阻碍了它的推广。对于非晶磁性半导体，载流子会增强它的半导体特性，并因此展现出了载流子与随机分布的磁矩的交换相互作用的潜力。

为了探索a-CFTBO磁性半导体中载流子与局部磁矩之间的这种交换相互作用，我们试着通过改变离子液体施加的栅电压（VG）来改变并测量电场诱导的饱和磁化强度（Ms）的变化，结果如图5a所示。这种方法已经被证明了即使是在栅电压移除的情况下也能有效地实现载流子密度的稳定调节28-30。当VG正向时，空穴沿着电场的方向移动，其中一些空穴在于来自Au电极的电子结合之后湮灭(annihiliate)（图5b）。a-CFTBO的载流子浓度因此而降低，导致饱和磁化强度减小；同理，反向的VG会使载流子浓度增加从而提升饱和磁化强度（图5c）。在300K下，将50nm厚的a-CFTBO磁性半导体两端的VG从2V调节至1.5V，测得的Ms从297降低到268 emu·cm-3（图5d）。随着a-CFTBO磁性半导体的厚度从50nm降低至25nm，离子液体栅的影响区域扩大，这样Ms的变化更为显著（图5d的插图）。这些实验结果表明，a-CFTBO磁性半导体的磁性能可以通过电气手段调节，这提供了我们从外部来控制其在室温下的铁磁性的可能性。此外，我们的观察还证明了在a-CFTBO磁性半导体中载流子与局域磁矩之间存在交换相互作用，这是利用半导体电性与铁磁性相互作用的关键。

对于金属玻璃，氧由于对玻璃形成能力与机械性能的负面影响通常被认为是有害的杂质，这主要与寂静氧化物沉淀有关31。然而在本项研究中氧是有利的，促使了由金属玻璃向非晶半导体的转变。这种诱人的前景（同时具有光学、电学与铁磁性能）此前从未出现过，这为新的物理学研究与器件的发展提供了有力的理论支持。将诸如氧的轻原子引入到非晶铁磁金属的方法开辟出了制备高居里温度的磁性半导体的新途径，它可以使给予磁性半导体的自旋电子/电子器件在室温下可以正常工作。这种方法可以进一步推广到晶体铁磁金属，用以生产具有独特物理性能的新材料。

方法

样品制备与结构表征

通过在氩气与氧气气氛下进行合金靶磁控溅射32-33，我们在Si和石英玻璃板上沉积出了厚度为400nm的磁性Co-Fe-Ta-B-O薄膜。通过EPMA法测定组成，使用TEM研究薄膜的结构。

性能测试

使用Jasco V-650 UV-vis分光光度计（Lambda 950 UV / Vis / NIR分光光度计）测量样品的透光率。使用RM1000拉曼显微镜测量样品的荧光光谱。 使用物理性质测量系统（PPMS-9，Quantum Design）测量样品的电学性质。 使用Agilent 2901 A仪器施加栅电压，如无特殊说明所有的磁性测量在维持30分钟的VG后进行。使用SQUID-VSM（Quantum Design）测量磁性能，例如磁矩与温度的关系。

数据可信性

在给出的合理要求下可以得出支持本研究结果的数据。

参考文献

  1. Ohno, H. et al. Electric-field control of ferromagnetism. Nature 408, 944–946 (2000).

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    资料编号：[1831]

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