利用计算机化液滴形状分析法研究铝硅酸钙玻璃表面张力外文翻译资料

 2022-01-30 09:01

利用计算机化液滴形状分析法研究铝硅酸钙玻璃表面张力

Dougla A. Weirauch Jr.*

电子封装中心，美铝技术中心，美国中心，宾夕法尼亚州15069-0001

Donald P. Ziegler

工艺设计与冶炼，美铝技术中心，美国中心，宾夕法尼亚州15069-0001

在该研究中通过对液体硅酸盐固着液滴的形状进行数值分析导出表面张力。 由液滴形状分析包提供的速度有助于实验分析得到液滴轮廓。同时可以较容易地确定液滴对称性，接触角和局部形状变化，从而提高检查到实验误差的可能性。 首先通过在精心控制的炉气氛下测定高纯度镓和铝的表面张力来验证实验和分析技术。 将硅铝酸钙熔体的结果与文献中报道的悬垂液滴和最大气泡压力测量结果进行比较。 讨论了内部比例因子的使用和底物相互作用的影响。

  1. 引言

从水平固体表面上的液滴形状得到表面张力的固着滴技术从1883年以来一直被沿用至今1。 Young-Dupre方程描述了在汽 - 液 - 固三重线上作用于三相系统的力的平衡：

其中ysw是固体的表面能，7sl是固液界面能，ylv是液体的表面能，0是接触角。 液滴必须与气相和其所在的光滑固体表面处于化学平衡状态。 文献中报道的各种高温液体（炉渣，玻璃，金属）的广泛分散证明了这种看似简单技术的难度。 然而,因为能对大气污染物进行较为精准的控制，与容器壁的最小接触和准备达到平衡的特征的技术比其他技术更具有吸引人的优点2。

固着下落液滴参数位于轴对称下降的赤道平面上。 通常使用两种技术从固着液滴的形状中提取表面张力（图1）。 Bashforth和Adams方法（在Ellefson和Taylor3中描述）涉及在分界线液滴直径和液滴顶点之间的距离Z的精确位置。 Dorsey方法避免了Z的确定，但仍依赖于对仅有的几个位置处液滴尺寸的精确测量.4 Kingery和Humenick指出Bashforth和Adams和Dorsey方法应产生plusmn;2％-3％的偏差和plusmn; 金属和离子熔体分别为5％，液滴直径约为0.8厘米。5 这些图形方法的进一步讨论可以在其他地方找到.[6,7]

由于现代计算机的可访问性，速度，降低的成本和易用性，形状评估方法近年来有所进步，计算机化方法开始优于前面提到的在整个子午截面上得到最佳拟合液滴轮廓的方法，而不是精确确定几个点处的液滴尺寸（图2）.[6，8] 液滴对称性，接触角和 可以容易地确定局部形状变化，从而允许实验检测出现误差。 Maze和Burnet开发了一种数值程序，可以最佳地拟合液滴轮廓.9 Rotenburg等。 改进了他们的方法并将其推广到无柄和下垂滴.8 Passerone等人，10 Askari等人，11和Weirauch和Ziegler12使用计算机化的水滴形拟合技术来确定玻璃熔体的表面张力。

图1.用于确定固着液滴形状的表面张力的尺寸比较：（A）Bashforth和Adams方法，（B）Dorsey方法。

当使用固着滴技术时，必须保证高粘度熔体达到平衡形状所需的时间。 Ellefson和Taylor允许1-2小时达到硅酸钠熔体的平衡液滴形状，尽管进行了长达82小时以确保达到最终的平衡接触角.3他们警告重视由于气体从基质中逸出而导致的液滴形状的改变。 他们的结果在使用其他三种技术测试相同组成成分的后续研究的结果的10％以内。13

虽然理论表明固着滴技术与接触角无关，但有一些分析技术需要较大的钝角才能将实验误差降低到可接受的水平.6，7,14识别熔融硅酸盐的非反应性，无润湿基质并不总是容易的。 已使用致密石墨或玻璃碳，3,10,15,16,17,18二氧化硅，19种难熔金属，20种或贵金属3,21。 当不能识别不润湿的基板时，可以使用悬滴技术。

在特定的温度下知道液体密度Delta;rho;L,V是从液滴形状计算表面张力的关键部分。 结合计算机生成的比例因子b和形状因子beta;，使用以下表达式计算表面张力gamma;LV：

其中g是重力加速度。 不幸的是，硅酸盐熔体的高温密度尚不清楚。 Bottinga和Weill提出了一种预测多组分硅酸盐熔体高温密度的方法。 它们得到了二元硅酸盐液体的部分摩尔体积Vj，假设在更复杂的混合物中，它们在宽范围的组成中是恒定的.22密度可以直接用温度依赖的部分摩尔体积计算：

其中X是组分i的摩尔分数，M是其克分子量。 使用其计算方案的最难预测的是Ca0-Al2O3-SiO2熔体的密度（预测值与Barrett和Thomas23的测量值之间的差异为4.7％）。他们后来修改了他们对铝硅酸盐液体的计算，这些液体不再将铝限制在熔体中的四面体配位.24在这种处理中，氧化铝对熔体摩尔体积的贡献是单独评估的。 Mukai和Ishikawa使用从文献中得到的Ca0-Al2O3-SiO2熔体的部分比容计算熔体密度.25在62wt％SiO 2,15wt％Al 2 O 3,23wt％CaO组合物附近的玻璃熔体密度的比较。（图4）使用了几种技术，如图3所示。宽范围的数值表明，在使用通过液滴形状确定表面张力的技术时时，还必须仔细评估玻璃熔体密度。

图2.数字化液滴轮廓的数值拟合示例（注意液滴的两侧叠加以显示对称性）。

最近有几个关于玻璃熔体表面张力数据的汇编.26-33对于在技术上具有重要意义的CaO-Al2O3-SiO2系统中熔体的广泛报道结果表明这些汇编尚未经过仔细评估.21,23,25， 34-9这些研究大多以低硅渣为中心。 对二氧化硅含量高于50wt％的熔体的研究显示出广泛分散的结果。 报告里该系统中给定化学物质组成的玻璃的表面张力值变化超过20％，温度系数为 0.16至-0.28 mN /（m *°C）。

在该研究中，使用悬垂液滴形状，无约束固着液滴和固定在其基部的固着液滴的形状的计算机曲线拟合来确定铝硅酸钙玻璃的表面张力。 使用长的平衡时间来确保达到平衡形状。 使用几种基材来排除由于熔化/底物化学相互作用而导致结果移位的可能性。 根据先前的测量方法和经验玻璃组成模型讨论结果。

  1. 实验程序

（1）从液滴轮廓数据计算表面张力

本研究中用于表面张力计算的算法由Rotenberg等人描述。一个实现相同基本算法的计算机程序，但在本研究中使用了一些变化。计算涉及使用维数变量。 本实验中用于连续调整拟合参数的搜索算法是有向线搜索。 用于计算从测量点到计算的试验曲线的距离的算法是使用编译的FORTRAN程序的半解析过程。

通过一组三个微分方程及其边界条件的解来描述液滴形状轮廓，如Rotenberg等人所述。当在坐标系中提出它的原点是液滴轮廓的顶点时，这组方程具有 两个参数：顶点处的曲率半径和表面张力。 需要另外两个参数来确定轮廓在照片的（x，y）空间中的位置：下降顶点的x坐标和y坐标。 因此，计算包的目的是找到一组这四个参数，这些参数使曲线适用于在固着液滴的边缘轮廓上测量的一组点。

总体拟合程序是这样的：首先，给定表面张力和顶部半径的初始猜测，以数字方式生成控制方程的解，给出下降轮廓。 其次，使用原点的初始猜测坐标，转换输入数据点的位置，以便可以将它们与微分方程的解进行比较。 第三，将测量点与计算的轮廓之间的平方距离相加，从而创建拟合统计量。 第四，评估该统计数据以确定拟合是否足够好。 如果不是，则猜测参数的新值并重复该过程。 这是数值程序的核心; 但是，还有大量的辅助工作用于数据准备和演示。

（2）无柄滴实验

在升温至测量温度期间，在基板上原位形成固着液滴。 首先通过确定超高纯度镓和铝的表面张力来验证实验和分析技术。 在这些实验中使用纯度为99.999％（5N）或更高的镓（Alcoa 6N镓：GA 6半导体级，批号8108）。 铝样品的纯度为99.996％。

研究的玻璃从试剂级化学品中分批以匹配Barrett和Thomas 23（62wt％SiO 2,15wt％Al 2 O 3,23wt％CaO）使用的玻璃，并在熔融之前在V型混合器中混合。 在对坩埚进行再充电以使初始体积减小之后，将大约800g的批料在铂坩埚中熔化。 在装入样品的坩埚的底部装载MoSi2炉，在1560℃下保持1小时。 将坩埚直接从炉中取出，将其内容物倒入水冷的铂盘中。 选择适当质量的单个块用于固着液滴形成。 该组合物相对于先前研究的CaO-Al 2 O 3 -SiO 2体系中二氧化硅含量大于50wt％的玻璃熔体的位置如图4所示。该玻璃的测量性能列于表I中。

图4.本研究中玻璃的组成与之前的研究相比较。

表I中所示的一些测量密度来自Ellefson和Taylor描述的固着液滴轮廓。然而，在这种情况下，形状因子b和B的最佳拟合值和临界液滴尺寸（基础直径，下落高度和接触角）。 在该技术中，室温下测量的密度与浮力技术之间以及使用Bottinga等人的模型对玻璃组成进行计算得到的结果之间看到了良好的一致性。使用以下该组合物的熔体的模型表达式来计算 表面张力测量中使用的密度：

在该研究中评估了几种材料作为底物的可能性。 石墨（DFP-1级，Poco Graphite，Decatur，TX）氮化硼（HBC级，Union Carbide，Cleveland，OH），铂箔（0.1mm厚，Johnson-Matthey的Puritronic级）和致密的热压铝 筛选氮化物（未知来源）具有作为润湿实验中玻璃表面张力测量的基材的适用性。 在铂基材上，温度为1150℃下时，0.68g玻璃液滴的接触角降至90°以下。 由于通过之前的研究已知在所关注的温度范围内玻璃被湿润，因此可以消除钨。 通过早期未发表的实验结果可知，可用类似地方法消除致密的热压氮化铝。

在1325℃保持24小时并在高于1400℃的温度下保持至少30分钟后，玻璃在氮气氛中的石墨或氮化硼上形成的接触角保持在90°以上。 随后测量的玻璃表面张力仅使用非润湿的石墨和氮化硼基底。 两种基材均为0.3cm厚的圆盘，直径分别为3.2和1.6cm。 使用单晶蓝宝石（General Ruby and Sapphire，New Port Richey，FL）作为镓表面张力测量的基板。 将蓝宝石衬底以与c轴成90°的角度切割，露出{0001）晶面，并以0.3cm厚，1.7cm直径的圆盘形式抛光至约17nm的表面光洁度。 电子级的致密多晶石墨盘可用于铝表面张力测量。

Naidich描述了使用“滴杯”迫使大金属液滴在其底部呈现圆形对称性。这种方法要求低至0.3％至0.5％的误差。 由于在原位形成玻璃液滴时观察到石墨基板的接触角的一些不对称性，因此从Poco石墨加工了一个滴杯并用于一些实验。 还通过对从石墨平台中的孔悬挂的悬垂液滴进行一些测量来补充固着滴实验结果。

镓片以原样使用，而铝，玻璃块，蓝宝石，石墨和BN基板在使用前进行清洁。 清洁和脱脂程序包括在1-1-1三氯乙烷和乙醇中连续超声处理10分钟。 将基板在加热灯下干燥约2分钟并置于炉子的中心。

本研究中用于铝表面张力实验的固着滴管系统在别处有详细描述.51 具有光学平窗的水平石英管炉能在950°C，2.4times;10-2Pa的真空下观察样品（ 1.8 X 10-4 torr）。 剩余的实验在炉系统中进行，该系统已在其他文献中进行了详细描述.50,52 高纯氮用于玻璃测量。 用氧化锆氧传感器监测的N2-10H2的气体混合物用于在1132℃的测量温度下将氧分压p02保持在4.46times;10-13Pa（4.40times;10-18atm）。 这远低于Ga / Ga 2 O 3平衡的pO 2（2.23times;10-11Pa / 2.20times;10-16atm），因此可忽略氧化膜效应。 使气体混合物以250cm 3 / min的流速通过炉子。

在所有情况下，遥测仪（Rame-Hart，Mountain Lakes，NJ）的样品到物镜距离都大于34厘米，并且假设满足样品相机距离无限的近似条件。 样品和相机系统用牛眼水平调平。 炉子以约7°至15℃/ min的速度升温至所需要保持的温度。

放大系数的误差仅影响曲率半径b（公式（2））。6已知厚度和热膨胀系数的蓝宝石位于液滴附近并用作内部标尺参考（图5）。 在室温下测量蓝宝石的厚度，并通过使用20℃和测量温度（8.14ppm / K，298-1650K）之间的平均热膨胀系数将其调节至其高温尺寸。

使用前面描述的分析包，从固着液滴的偏振光照片来评估其表面张力。 该过程涉及使用图像扫描仪（Scanmaker 600 ZS，Microtek Lab，Torrance，CA）和商业软件（Adobe Photoshop ver.2.0.1，Adobe Systems，将PIC照片扫描成PICT计算机文件）。

图5.在1332°C的石墨基板上的玻璃固着滴，带有相关的蓝宝石刻度参考。

开发Mathematica程序（vers.2.0.4，Wolfram Research，Champaign，IL）以生成从液滴轮廓收集的一组（jc，y）坐标，并根据已知尺寸的参考进行缩放。 这些数据由前面描述的FORTRAN程序分析。

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