从煤渣中提取的碱活性水泥碳化的研究外文翻译资料

 2022-03-06 10:03

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从煤渣中提取的碱活性水泥碳化的研究

D.E.Cadore, C.Angulski da Luz , M.H.Farias de Medeiros

摘要：在巴西，每年20%的钢铁产量来自木炭，由于木炭作为焦炭替代品的使用增加，其增长前景非常好。高炉炉渣（焦炭）中含有大量的CaO来去除现有的硫，而高炉炉渣中CaO-SiO2的比例则较低。碱矿渣（AAS）是一种主要来源于粒化高炉渣（GBFS）的水泥，具有良好的工程力学性能和在低温环境下生产的能力。这个过程是基于碱性溶液对炉渣的活化作用，例如氢氧化物或硅酸盐。然而，由于水化产物主要由CASH组成，碱矿渣水泥的碳化作用已被研究。此外，专门从木炭（低CaO/SiO2）中进行AAS的研究也并不常见。因此，本论文的目的是通过加速试验研究碳基石墨炉碱矿渣水泥在碳化条件下的行为，并与硅酸盐水泥进行比较。结果表明，AAS碳化深度（127.1mm）高于波特兰水泥（PC）（77.1mm），抗压强度从37～28mpa急剧下降，这与CSH凝胶的强烈收缩、脱钙和球霰石的形成有关。尽管木炭渣中含有较多的Al2O3（13%）和MgO（6%），但不能形成铝硅酸盐或水滑石，这会降低了碱矿渣水泥的灵敏度碳化作用。

关键词：碱矿渣 耐久性 收缩性 碳化作用

  1. 引言

波特兰水泥（PC）的生产会将二氧化碳（CO2）排放到大气中。每生产一吨PC，排放的二氧化碳约为700千克。这个排放量是不同的，因为每个地区有不同的生产技术，以及不同的指令[1]。

在巴西，规范允许根据PC类型使用辅助胶凝材料（SCM）代替熟料。粒化高炉渣（GBFS）是一种具有更大潜力替代PC熟料的辅助胶凝材料，称为波特兰III型水泥（PC III），其含有35%至70%的粒状高炉渣[2]。

炉渣的一个重要特性是CaO与SiO2的含量之比。CaO的重要性是由于它是高炉用煤的来源。高炉炉渣（焦炭）中含有大量的CaO以除去现阶段的硫。另一方面，那些在硫含量较低的碳化高炉中生产的炉渣，CaO/SiO2比率较低[3]。在巴西，每年20%的钢铁产量来自木炭[4]，由于木炭作为焦炭替代品的使用量增加，也会有很好的前景。不同高炉渣在硅酸盐水泥、过硫酸盐水泥和ASS中的性能是最近文献论文的研究对象[3,5–9]。

碱矿渣（AAS）是一种主要来源于粒化高炉矿渣（GBFS）的水泥，在生产过程中具有良好的工程力学性能和生产过程中受环境影响能力小的特点[3,5-7]。这一过程是以碱溶液（如氢氧化物或硅酸盐）对炉渣的活化为基础的。形成的主要产物是水合硅酸钙（CSH），其钙硅比较低（与PC相比），铝离子（CASH）的掺入形成其非晶态到部分晶态特征[5-7,10-12]。碱矿渣水泥（AAS）具有很高的抗压强度，在早期和晚期甚至高于波特兰水泥[13-14]。然而，由于水化产物主要由CASH组成，因此已经对碱矿渣水泥的碳化进行了研究[15-21]。

大气中的二氧化碳扩散到水泥基质的孔隙中时会发生碳化（Eq（1））。在硅酸盐水泥（PC）中，CO2与氢氧化钙（式（2））反应，生成碳酸钙（CaCO3）或与水合硅酸钙（式（3））反应。这一过程的特点是脱钙[15]。

（1）

（2）

（3）

因此，原子吸收法中的碳化更令人担忧，因为水化产物主要是CASH，一种Ca/Si含量较低的凝胶（与PC相比）[15]。Aperador等人[16]研究发现，由于AAS中不含CH，在控制pH值的孔隙溶液中，CASH是钙的主要来源。由于AAS的CASH中的Ca/Si比PC中的CSH低，AAS在保持高溶液pH值方面有较大困难。由于CSH在低pH环境中的不稳定性，AAS中的CSH钙离子在接触CO2时转化为CH，最后转化为CaCO3[17,18]。

碱活性材料中的碳化过程仍不完全清楚，但研究表明，这基本上是一种分两个阶段发生的机制：（1）孔隙溶液碳化导致pH值降低和富含Na的碳酸盐沉淀，然后（2）富Ca相脱钙（主要是C-S-H，因为没有形成褐铁矿）[19,20]。与波特兰水泥基产品相比，这些材料通常具有更差的抗碳化性能[21]。最近的一项研究[14]发现AAS砂浆的抗碳化性能下降，PC砂浆的抗碳化性能增加。作者认为，这一结果是由于缺乏褐铁矿（CH）和有脆弱的CSH结构，这意味着与PC相比，快速碳化导致与微观结构解体有关的阻力降低。Bernal等人[22]发现，碱性更强的碱性活化水泥（AAC）系统（如AAS）也会更快地碳化，而含偏高岭土的系统会导致铝硅酸盐粘合剂成分的形成程度更高，从而降低碳化速率。后来，Bernal等人[23]发现，在用含较高MgO（高于5%）的炉渣制成的AAS中，水滑石被确定为除CASH之外的主要二次产物，因为水滑石似乎起到了内部CO2吸附剂的作用，并且它似乎降低了AAS碳化的敏感性。在最近的一篇论文中，Cadore等人[24]观察到，木炭中含有更多的氧化铝和镁，其基于GBFS的AAS碳化速度高于硅酸盐水泥，但他们没有研究其对微观结构和抗压强度的影响。在这种背景下，本研究的目的是研究了碳基石墨炉AAS的碳化作用，并且它钙硅比小于1.0，Al2O3和MgO含量较高。另外，专门研究木炭中AAS并不常见，这就留下了关于AAS耐久性的学术空白。这些结果与巴西波特兰水泥进行了比较。

  1. 材料与方法

2.1材料

粘合剂：碱矿渣水泥（AAS）是由粒化高炉渣（GBFS）和质量分数为5%的NaOH制成的。还与具有较低形成程度的铂黄铁矿的PC（IV型PC，含15-50%火山灰材料）作为对比。化学成分和物理特性见表1。GBFS的细度为5120cm2/g，90%的粒径为小于26mu;m，其结构为部分非晶态，如图1所示。

所用细集料为天然砂，粒径分布见图2。使用的粗骨料来源于玄武岩，粒径在4.8-9.5mm之间。

表1 PC和GBFS的化学和物理成分

氧化物%

PC

GBFS

SiO2

29.3

38.1

Al2O3

9.88

13.9

CaO

45.16

37.0

MgO

2.81

6.2

SO3

2.23

0.1

Na2O

-

0.2

K2O

-

0.9

TiO2

-

0.8

MnO

-

1.1

Fe2O3

-

1.3

CaO/SiO2

1.54

0.97

比重（g/cm3）

2.83

2.76

布莱恩细度（cm2/g）

4158

5120

失火率%

3.43

0.2

图1 GBFS的粒度分布及X射线衍射图

图2 细集料粒度分布

2.2方法

2.2.1粘合剂特性：抗压强度和收缩率

碱矿渣水泥（AAS）和PC砂浆被用来分析抗压强度和收缩性能。根据Cadore等人的研究，它们的生产比例为1:2.75:0.48（粘合剂；骨料；水/粘合剂）[24]。抗压强度用棱柱体试样验证（40 x 40 x 160毫米）。样品在23℃和至少95%的相对湿度（RH）下固化至7天和28天。图3显示了AAS和PC砂浆的结果。塑性收缩和水力收缩采用棱柱形试样（25x25x285mm）进行。根据Deacute;trich[25]，在23℃和60%相对湿度（RH）条件下，利用HBM的QuantumX数据采集系统进行了4天的塑性收缩试验。根据巴西标准NBR 15261:2005[26]，进行112天的水力收缩试验，在23℃和95%相对湿度下，在试样成型24小时后开始收缩读数。图片4和5分别表示PC和AAS砂浆的塑性收缩和水力收缩。

图3 抗压强度：PC和AAS炉渣（7天和28天）

图4 塑性收缩：PC和AAS熔渣

图5 收缩和质量损失：PC和AAS炉渣

AAS砂浆表现出明显的塑性收缩，特别是在前24小时，远远高于PC。对于水力收缩，分析表明，所有样品均呈现线性收缩。AAS砂浆在第一周的收缩率更高。第二周和第三周，收缩率较低，但仍然显著。这些时期过后，收缩率下降，数值保持不变。总水力收缩约为1450mm/mmtimes;106。相比之下，PC砂浆样品的收缩率低于AAS，总收缩不超过349mm/mmtimes;106。其他研究发现，这些结果与本文[27,28]的结果很接近。在本研究中，AAS样品的收缩率大约是PC样品的四倍。

2.2.2碳化分析程序

2.2.2.1混凝土碳化深度的测量。这些样品通过较大圆柱形样品的碎片（高度200mm，直径100mm），在100 x 50 mm的圆柱形样品中测量了AAS和PC混凝土的碳化深度。在4周、8周、12周和16周加速碳化后进行读数。每一龄期从每种粘合剂中抽取三份混凝土样本进行试验。

混凝土构件的配合比为1:2:3:0.50（粘合剂、细骨料、大骨料、水/粘合剂比）。

在提交加速碳化程序之前，所有混凝土样品都经历了两个过程：1）在23℃和至少95%相对湿度（RH）下湿养护28天；2）预处理：养护过程之后，样品在23plusmn;1℃、RH 70plusmn;5℃下保存至质量稳定（14d）。然后，在相同的环境中，用聚氯乙烯（PVC）塑料薄膜包装样品，再将样品内的水分再分布15天。在养护和预处理程序完成后，混凝土样品在以下条件下进行加速碳化：40plusmn;1℃；60plusmn;5%RH和5plusmn;1%CO2的环境。这项研究基于采用类似参数的研究[29-32]。

在确定的时间段（4周、8周、12周和16周）之后，通过使用化学pH指示器，在混凝土样品中验证碳化锋的深度[32]。

碳化系数是通过将数据调整到Tuutti[33]使用的模型来获得的，如等式（4）所示。

（4）

注：ec=碳化厚度（mm）；

KCO2=碳化系数；

t=时间，以周为单位。

2.2.2.2碳化水泥浆体抗压强度及微观结构分析。为了验证碳化作用对AAS和PC水泥复合材料抗压强度的影响，将水灰比为0.4的水泥浆体浇铸在与加速碳化相同的混凝土条件下的圆柱形模具（高度为40 mm，直径为20 mm）中。树胶样品用为每种粘合剂和每一阶段（4、8、12和16周）的样品。

用X射线衍射（XRD）、热重分析（TG/DTG）和扫描电子显微镜（SEM）对其进行了表征。糊状物最初被粉碎并在丙酮中浸泡2小时。用真空泵抽提多余的液体，然后将样品在40℃的控制温度下保存24小时。样品被研磨成小于150mu;m的颗粒用于XRD和TG/DTG测试。在以下条件下进行X

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