在中国雾霾事件中二次气溶胶对颗粒物污染的贡献率较高外文翻译资料

 2022-11-11 11:11

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在中国雾霾事件中二次气溶胶对颗粒物污染的贡献率较高

Ru-Jin Huang, Yanlin Zhang, Carlo Bozzetti, Kin-Fai Ho, Jun-Ji Cao, Yongming Han, Kaspar R. Daellenbach, Jay G. Slowik, Stephen M. Platt, Francesco Canonaco, Peter Zotter, Robert Wolf1, Simone M. Pieber, Emily A. Bruns, Monica Crippa, Giancarlo Ciarelli, Andrea Piazzalunga, Margit Schwikowski, Gülcin Abbaszade, Jürgen Schnelle-Kreis, Ralf Zimmermann, Zhisheng An, Sönke Szidat, Urs Baltensperger, Imad El Haddad1 amp; André S. H. Prévôt

摘要：发展中国家迅速的工业化和城市化导致了空气污染的增加，其轨迹与发达国家先前所经历的轨迹相似[1]。在中国，颗粒物污染是一个严重的环境问题，它影响着空气质量、区域和全球的气候，以及人类健康[2,3]。在2013年第一季度，大约有8亿人经历了极其严重和持久的霾污染[4,5]，面对此问题中国国务院宣布，计划到2017年将PM2.5的浓度(颗粒物空气动力学直径小于2.5微米)在2012年的基础上降低25%[6]。然而这些努力需要PM2.5丰度和组成的控制因素的说明,但在中国仍然很少受到约束[3,7,8]。在这里，我们结合了一套全新的、最先进的离线分析方法和统计技术，对2013年1月北京、上海、广州和西安的城市颗粒物的化学性质和来源进行了调查分析。我们发现，严重雾霾污染事件在很大程度上是由二次气溶胶的形成所造成的，二次气溶胶对PM2.5和有机气溶胶的贡献率分别为30-77%和44-71%(四个城市的平均值)。平均而言，二次偏有机气溶胶(SOA)和二次偏无机气溶胶(SIA)的贡献是相似的(SOA/SIA比率在0.6到1.4之间)。我们的研究结果表明，在减少一次颗粒物排放的同时，减少化石燃料燃烧和人类活动燃烧等产生的二次气溶胶的排放对于控制中国PM2.5水平、减少颗粒物污染对环境、经济和健康的影响可能具有重要意义。

2013年第一季度，中国经历了极其严重和持续的雾霾污染，影响着130万平方公里的面积和8亿的人口。通过在74个主要城市的测量表明,日均PM2.5浓度超过75mu;g/m3的中国污染标准(大约是美国EPA标准35mu;g/m3 的两倍) 在1月份占69%，其中破纪录时的日浓度达到了772mu;g/m3。伴随着极其糟糕的空气质量和能见度,严重污染反映在气溶胶光学深度(AOD；图1)和呼吸道疾病急剧增加[5]。从更长的时间尺度来看，中国污染物的长距离运输可能会影响北美、太平洋和北极，使中国的空气污染成为一个真正的全球性问题[2,9]。针对2013年严重雾霾事件，中国国务院于2013年9月10日迅速发布了《大气防治污染与控制法案》，该计划的目标是到2017年将PM2.5浓度在2012年的基础上降低25%，并得到中央政府2770亿美元投资的支持[6]。显然实现这一雄心勃勃的目标需要有针对性的、优化的排放控制策略，然而在中国PM2.5聚集的因素目前所知有限，使得这些努力受到了严重阻碍。在此，我们结合一套全新的、先进的离线(基于过滤器)分析方法和统计技术，阐明2013年1月中国严重雾霾污染事件中气溶胶粒子的化学性质和主要来源。我们的研究结果可能有助于启动PM2.5减排的实际措施。此外，由于环境过滤器的广泛使用，本文开发的测量战略和分析技术适用于其他新兴经济体或发展中国家，这可能有助于它们制定有效的缓解战略。

为了对2013年雾霾污染事件进行调查，我们分别在中国北部、东部、南部和西部的北京、上海、广州和西安的城市位置进行了测量(详见补充信息S1)，PM2.5的平均浓度大约比美国和欧洲国家的城市地区高出一到两个数量级[3,10]。如图1所示，西安(345mu;g/m3)日平均PM2.5浓度达到了其他站点的两倍以上，其次是北京(159mu;g/m3)、上海(91mu;g/m3)和广州(69mu;g/m3)。化学分析显示(见补充信息S2和补充表1)，在本次所列所有城市中有机物质(OM)是构成PM2.5的主要部分(30 - 50%)，其次是硫酸盐(8-18%)，硝酸(7-14%)，铵(5-10%)，元素碳(EC，2-5%)和氯(2-4%)(图1)，只有北京、上海和广州存在约10-15%的不确定成分，然而这一不确定成分使得西安浓度增长至35%，可能是与西安较高的粉尘浓度有关(见下文),其最有可能含有地壳中的元素如铝和硅氧化物[8]。

图1 PM2.5的化学组成及来源划分，收集于2013年1月5日至25日高污染事件期间北京、上海、广州和西安。中心地图四个地点的位置，用箭头表示。地图周围的饼状图显示了每个站点的PM2.5成分和来源。测量到的PM2.5浓度(显示在站点名称旁边)大约比美国和欧洲国家城市地区的PM2.5浓度高一到两个数量级。OM是PM2.5的主要成分，除以沙尘为主的西安外，本文研究的所有城市中，二次偏有机气溶胶和二次偏无机气溶胶是PM2.5质量的主要贡献者。资源贡献估计的不确定性(相对标准偏差，RSD)取决于所考虑的站点，交通平均24%，燃煤39%，生物质燃烧8%，相关的粉尘排放35%，烹饪145%，二次气溶胶7％，次生气溶胶(有关详细信息,请参阅附加信息部分S4)。被测微量元素包括K、Na、Ca、Mg、Fe、Ti、Pb、As、Cu、Zn、Ni，而主要的地壳元素Si和Al由于样品石英纤维基体的干扰而无法测量。中央地图显示的是2013年1月卫星(Terra/Modis)观测到的气溶胶光学深度(AOD，颜色编码，见右图)并且开展了中国严重颗粒物污染的大范围报道。

PM2.5和OM的来源是通过应用两种互补的双线性受体模式(化学质量平衡(CMB)[11] 、正定矩阵分解(PMF)及使用多重线性发动机ME-2[12]，查看补充信息S3，补充表2和补充图1-21)和对前所未有的数据集的抽样算法(伪蒙特卡洛计算,查看补充信息S4)来分配的。这个数据集包括(1)高分辨率(人力资源)质谱(通过分析喷雾水过滤和样品的提取高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪，HR-ToF-AMS[13])；(2) 有机标志化合物[14]；(3)放射性碳(14C) EC含量和OC(有机碳)[15]；(4)EC和OC；(5)离子(见补充信息S2)对模型的性能进行了广泛的评价。通过伪蒙特卡罗模拟就模型的不确定性和结果对模型输入的敏感性进行了评估(见补充信息S4，补充表3，补充图22-25)。补充信息S6和补充图28说明了测量地点的代表性。

制定污染控制战略的关键问题包括确定主要污染源以及判断这些污染源是一次(即气溶胶直接排放到大气中)还是二次(即通过某种反应生成的气溶胶释放到大气中)。确定了7个来源/因素(它们的平均贡献如图1所示且因子分布如图17所示)。在北京、上海和广州的PM2.5质量中，虽然很大一部分(51-77%)是由二次气溶胶组成的，即SOA和SIA(后者是硫酸盐、硝酸盐和铵)，但在中国西部的西安由于粉尘水平较高(占PM2.5质量的46%)[16]，这一比例下降到了30%，华北地区的SOA/SIA比率(例如西安为1.4，北京为1.3)显著高于华南地区(例如上海为0.6，广州为0.7)。二次气溶胶可以被分为两大类，二次偏有机气溶胶和二次偏无机气溶胶，其反映了前驱体发射模式的差异。二次偏有机气溶胶与交通、燃煤、人类活动燃烧和烹饪相关(R2 =0.77，见补充图14)，表明它可能是来自挥发性有机化合物(VOCs)的氧化产物[17]，包括半挥发性和中等挥发性物质。二次偏无机气溶胶与SIA相关(R2 = 0.72-0.82，见补充图13)具有较强的地域性[8]，因为北京、上海、广州和西安是大城市群(分别为京津冀、长江三角洲、珠江三角洲和关中城市群)，我们的研究结果表明污染物从人口密集、城市化和工业化的周边地区向城市核心地区的输送，可能涉及范围更广地理尺度，也可能对其形成有重要的贡献二次气溶胶。各城市偏有机气溶胶/偏无机气溶胶贡献率的差异(见图2及下文更多讨论)表明，SOA和SIA的针对性措施需要考虑区域交通和本地排放模式差异的影响。

与二次气溶胶相比，一次气溶胶的排放对PM2.5的相对贡献较小：交通6-9%，人类活动燃烧5-7%，烹饪1-2%，燃煤3 - 26%，其他相关排放3 -10%(除了西安46%)(图1)。北京和西安相对较高的燃煤贡献(四分位范围:PM2.5质量的9 - 21%(或17-47mu;g/m3)相比上海和广州PM2.5质量的3-5%(或2-5mu;g/m3)可以归因于北部和西部住宅供暖[18]，我们的研究表明在北京和西安平均37%的硫酸盐是直接来自于燃煤排放的，燃煤排放还主导着与不良呼吸和心血管健康结果相关的物质数量，包括多环芳烃和重金属(例如铅和砷)。人类活动燃烧的贡献率在广州和西安高得多(四分位范围：PM2.5质量的5-9%；与北京和上海相比(PM2.5质量的4-7%)；OM8-15% )这与之前的研究相一致[19]。需要指出的是，虽然西安的车辆总量比其他城市少30-70%，但西安的交通绝对贡献是其他城市的2.7-4.0倍，这是由于在西安车辆排放标准不如其他三个城市管理严格导致的(详见补充资料S1)。根据反轨迹分析(补充图22)，虽然建筑工地和未铺设道路的扬尘也可能是一个重要的排放源但该地区的建筑活动很多[16]。测量地壳和人为元素的能量色散x射线荧光光谱法(ED-XRF,包括铁、钛、钙、锌、铅、铜、钒和镍)表明，上述主要来源解释水平和这些元素的变化相一致(见补充信息S5,补充图26和27)。

图2 源对总颗粒物和有机物的贡献。a,b：对PM (a)和OM (b)的分数贡献。PM2.5估计值的不确定性如图1所示。OM的不确定性(RSD)平均为交通方面33%，燃煤47%，人类活动燃烧8%，粉尘排放45%，二次气溶胶13%(详见补充信息S4)。高污染事件的特点是二次成分不断增加，占PM2.5质量的81%和OM质量的73%。各城市PM和OM的二次偏有机/无机比值的差异反映了区域交通和排放模式的地方差异。值得注意的是，由于北京和西安在冬季大量用于住宅供暖，则燃烧煤炭的贡献很高，所以广州和西安的人类活动燃烧的贡献尤其高。柱上的数字(以b表示)代表mu;g/m3的平均OM浓度。

图2a和图2b分别给出了各因子对PM2.5总量和OM质量的贡献率，从而揭示了高污染事件的驱动因素。从图中可以清楚地看出，高污染事件的特点是二次气溶胶增加占PM2.5质量的81%和OM质量的73%。平均而言，与最低PM2.5相比最高PM2.5的二次值增加了1.4倍且OM增加了1.3倍，说明在高污染事件中二次气溶胶的形成驱动颗粒物污染的重要性。

尽管尚未得到广泛认可，人类活动燃烧排放老化的低温烟雾室研究很好地支持了冬季条件下显著的SOA形成[20](见补充信息S7和补充图29)。我们表明低温并不能显著降低人类活动燃烧排放的SOA形成率，人类活动燃烧排放和大量的SOA迅速产生在OH·仅暴露(1.6-5.5)times;106个分子cm-3 h的情况下超过了一次有机气溶胶(POA)。中国典型的冬季OH·浓度下大气输送速度较快，特别是在静止条件下。上述OH·浓度由地球化学模型模拟，与英国伯明翰、日本东京和纽约等污染城市的冬季观测结果相一致(详见补充信息S7，补充图30)。值得注意的是，除了OH自由基引发的氧化作用以外的其他过程可能有助于甚至主导冬季SOA的形成，包括水相氧化和NO3自由基引发的化学反应，SIA硫酸盐和硝酸盐的情况也是如此[21,22]。

SIA的来源相对受到较好的限制：在城市地区，硫酸盐主要通过来自燃煤排放的SO2的大气氧化形成，而硝酸盐主要来自汽车尾气和发电厂排放的NOx[23]，相比之下SOA的来源是非常不确定的[24]。我们之前根据可能的地理来源讨论过二次偏有机气溶胶和二次偏无机气溶胶因子。在这里我们将因子分析与C分析相结合以量化化石和非化石碳对SOA的贡献(详见补充信息S4)，这有助于限制特定源对SOA产品的相对重要性，例如由交通/燃煤发出的SOA会增加化石的含量。如图3所示，计算化石SOA对总OA质量的贡献可知，高污染事件比低污染事件大1.1-2.4倍，这凸显了化石SOA对颗粒物污染的重要性。在上海和北京，化石SOA占OA质量的25-40%(或SOA质量的45-65%)，这与这些地区高交通流量、家庭取暖、做饭用煤的大量排放相一致[18,25]。然而在广州和西安化石SOA比例下降到OA质量的10-20%，而非化石SOA比例上升到OA质量的30-60%(或SOA质量的65-85%)，主要是由于上述

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