对内外混合及其对气溶胶光学性质和直接辐射强迫的研究外文翻译资料

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对内外混合及其对气溶胶光学性质和直接辐射强迫的研究

Glen Lesins, Petr Chylek, and Ulrike Lohmann

Atmospheric Science Program, Dalhousie University, Halifax, Nova Scotia, Canada

Received 22 June 2001; revised 10 September 2001; accepted 12 November 2001; published 24 May 2002.

光学性质和大气气溶胶的辐射强迫，在一定程度上由各种成分以外混合还是内混合状态混合而决定。为了计算有效折射率、水分活度和气溶胶的尺度分布，就必须知道混合状态。在本项研究中发现，对于典型质量混合比的黑碳、硫酸铵混合物，其内混合与外混合状态下的光学性质（包括消光、单次散射反照率和不对称因子）之间的差异，在干态时超过25%，在湿态时超过50%。这种差异是关于折射率的非线性米氏理论、关于内部混合物的凝结粒子尺度的假设，以及作为相对湿度函数的吸水和潮解的作用三者复杂组合的结果。计算得到的光学性质，通常用来估计不同混合状态假设下，全球平均晴空直接辐射强迫。结果显示为相对湿度的函数，以便观察低于结晶点的干气溶胶、结晶和潮解点之间干燥内部混合和潮湿外部混合的混合物，以及高于潮解点的完全潮湿的混合物的混合效果。对于质量比9:1的硫酸铵与黑碳，以内混合假设预测时，几乎所有外混合物的冷却效应都被忽略，尤其是在相对湿度低于潮解点的情况下。 索引词：0360 大气成分和组成：辐射的传输与散射；0305 大气成分和组成：气溶胶和粒子（0345,4801）；3349 气象与大气动力学：辐射过程

关键词：气溶胶、内混合物、辐射强迫

1. 引言

大气气溶胶由许多反映其来源机制和位置多样性的物质组成。主要的天然源气溶胶包括风生成的矿物尘埃与海盐、火山灰，以及来源于自然森林大火、花粉和孢子的生物质。天然二次气溶胶是通过二甲硫转化为硫酸盐和有机气体的凝结产生的。在人为源方面，化石燃料的燃烧产生硫酸盐、硝酸盐和含碳气溶胶，生物质燃烧产生含碳气溶胶，以及工业活动产生各种各样的有机和无机物质。

气溶胶类型的多样性导致存在于大气中的气溶胶组分成为复杂的混合物。不同的分子组成将会影响气溶胶尺度分布、粒子形状、水溶性、吸湿性和折射率。这些性质共同决定气溶胶的光学性质、化学反应、作为云凝结核与冰核的性质，以及它们在大气中的停留时间。本研究关注以多种状态混合存在的，可以影响气溶胶辐射强迫的气溶胶组分对光学性质的影响。特别注意的是黑碳的处理，它的高吸收系数导致其对混合状态假设特别敏感，并且对辐射加热有贡献（例如，Jacobson，2000,2001a；Ackerman 等，2000）。

气溶胶直接效应[Chylek和Coakley，1974]是由指向太空的加强的太阳辐射的后向散射和气溶胶吸收太阳辐射引起的辐射强迫。这已经是许多研究的焦点，尤其是对于硫酸盐和黑碳等人为源组分。一般认为，平均上它们对地球起到冷却作用，抵消了一部分来自温室气体增加导致的正辐射强迫[政府间气候变化专门委员会 (IPCC)， 1996；Haywood和Boucher，2000]。气溶胶的直接效应由气溶胶直接效应的大小和标志由具体气溶胶的光学性质决定，而气溶胶的光学性质反又由尺寸、形状和每个粒子的成分决定。

总气溶胶辐射强迫可以通过整个气溶胶群的加和计算得到。结果取决于对不同气溶胶组分的混合方式的假设。在一个极端情况下，假设每种气溶胶组分可与其他组分物理分离，这些组分产生一个纯化学模式的外部混合物。另一种极端情况下，可以假设气溶胶内部混合为反映所有贡献组分化学和物理平均状况的均匀物质。不难想到，真正的混合状态处在这两个极端情况之间。

如果气溶胶的产生涉及不只一种成分，则内混合一次气溶胶可以在源产生。预期这在诸如化石燃料和生物质之类材料的复杂混合物的燃烧中会发生。另一个例子是由气泡爆裂产生的风成海盐气溶胶。气泡破裂可以喷出含有海洋表面有机物的水滴，随着液滴蒸发，水滴将与海盐混合。

即使粒子在第一次生成时分别是纯净的，但大气中有许多过程会将外部混合物转化为内部混合物。如果碰撞颗粒之间的尺寸相差较大，凝结将使得气溶胶平均尺度增大，并且使凝结特别有效。气溶胶通过存在凝结后蒸发的云层循环，可以产生较大的异质颗粒，所有的气溶胶都会随着云滴的聚结而被清除或随着气溶胶的积聚而收集。此外，水反应可以加快能够与其它气溶胶组分结合形成内部混合物的溶解气体的氧化速率。诸如黑碳这类的最初为疏水性的颗粒最终可以作为各种氧化剂（例如羟基）掺入云滴中，将疏水形式的黑碳转化为亲水形式，然后可以将其作为云凝结核并最终与其它气溶胶相互作用。在现有颗粒上的气粒转化反应也将产生复合混合物。外场观测已经证实，气溶胶通常处于内部混合状态。单气溶胶粒子质谱仪测量显示质谱中的许多组分[例如，Murphy和Thomson，1997；Middlebrook等人，1998 ]。

为了确定对气候的影响，气溶胶辐射强迫需要在全球气候模式（GCM）中计算，因此必须解决气溶胶混合状态的问题。现在的情况更是这样，因为GCM在其模拟中会跟踪多种类型的气溶胶。最常见的假设，从计算的角度来看也是最容易的，是将气溶胶假定为处于外混合状态[例如，Tegen等，1997；Lohmann等人，1999 ]。尽管认识到大多数气溶胶处于内混合状态，但并入气候或空气质量模型中是非常困难的。复合粒子体系中有很大的自由度。即使在单一尺寸箱或分布模式中，混合组分也涉及到非常多的组合。这在需要覆盖全球领域的气候模式中尤为困难，并且必须对微物理过程进行参数化。有许多计算内混合状态的截面模型[例如，Jacobson等，1994 ]，最近的一些GCM模拟是计算内混合状态[Ghan等，2001 ]，但是与光学性质对混合状态依赖性有关的各种物理过程的系统检查还没有进行。

目前采用外部混合物假设的模型假设，与粒径变化和相对湿度的影响相比，内混合对折射率的影响较小。例外是黑碳，因为黑碳在可见光中高度吸收，导致其折射率的虚部较大。富勒等人[1999]考虑了不同黑碳材料，及其在各种内部混合物中的几何分布对比吸收系数的影响。一些研究已经显示了辐射强迫对混合状态假设的敏感性（例如，对于直接效应[ Chylek等人，1995；Jacobson，2001b ]，对于间接效应，其中人为气溶胶会影响云的辐射性质[ Chuang，1997；Lohmann等人，2000 ]）。尽管在大多地点，黑碳对气溶胶质量负载的贡献通常小于5％，但其对气溶胶混合物的光学性质有非常大的作用。

黑碳的高吸收性可能对气候产生重要影响。正辐射强迫可能会使标准温室气体引起的变暖更强烈。此外，半直接效应在云中产生变暖，导致部分蒸发，从而降低云的反照率，进而使地面变暖[Hansen等，1997；Ackerman等人，2000；Lohmann和Feichter，2001]。然而，预测黑碳不会在纯外部混合组分中被发现。当化石燃料燃烧时，其将与硫酸盐及其他气体、颗粒共存。当生物质燃烧生产时，它将与有机物共存。由于表面被大气中的氧化剂侵蚀，黑碳的疏水性会随着时间的推移而减弱，使得它在溶液气溶胶或云滴中出现的可能性更大。所有这些因素都表明，应该考虑黑碳的内混合状态。

即使给定气溶胶的内部组成是已知的，仍然存在与气溶胶内各种组分的分布相关的不确定性。例如，如果内部混合物由硫酸盐气溶胶凝结而成，或者由在大尘埃粒子上非均相气粒转化成核而成，那么合适的模型将是被气溶胶覆盖的，其中灰尘位于核心，硫酸盐组成外壳。另一方面，如果是由聚结生长的云滴的蒸发而形成的内部混合物，那么混合更充分的物质基质是更好的模型。各种组分的定位对于计算光学性质的平均折射率有影响[Chylek等，1996]。

相对湿度也将决定内混合状态的性质。当颗粒潮解时，水溶性组分将有助于形成可与不溶部分相分离的溶液相。不溶性组分的排列，依据悬浮的亚微粒的数量，粒子的位置以及不溶性组分之间的相互作用等将在最终的内混合分布中起作用。尤其令人感兴趣的是由于其高吸收性，任何黑碳粒子的分布可以对光学性质具有显着影响。疏水度将决定黑碳是作为悬浮液存在于溶液组分中，还是被排斥到溶液滴的表面，或者排斥到溶液滴的表面。McInnes等[1998]证明，内混合气溶胶的不溶部分，是根据吸湿生长因子定义的气溶胶散射系数降低的原因。

迄今为止，对大气中最常见的多组分气溶胶的光学性质对其混合状态的敏感度还没有进行严格和全面的检验。在本文中，考虑了各种混合场景，并估计了不同混合状态对光学特性以及辐射强迫的影响。第2节描述了用于计算光学性质和辐射强迫的模型。第3节包含了可能在大气中发现的各种混合场景的结果。结论在第4节。

1. 建模细节
   1. 气溶胶模式和种类

气溶胶类型基于Lohmann（1999）等人的工作，其在GCM模拟中跟踪了九种气溶胶模式：硫酸盐、积累和粗海盐、积累和粗模矿物粉尘、疏水和亲水有机碳，以及疏水和亲水黑碳。在这项研究中，将保留三种不同的气溶胶类型：硫酸盐，矿物粉尘和黑碳。这里不考虑有机碳气溶胶，因为其平均物理和化学性质仍然非常不确定。有机气溶胶具有广泛的吸湿性和太阳光吸收性，但在这里只考虑在此范围内的三种气溶胶类型。然而，对所有类型气溶胶更全面的处理应明确地包括混合物中的有机物。但没有表现有关海盐的结果，因为混合效果在定性上类似于具有相似折射率实数部的水溶性的硫酸盐（表1）。虽然硫酸盐比海盐吸收性差，但它仍比黑碳吸收的吸收性差很多，因此海盐与黑碳的混合物与硫酸盐类似。

假定所有气溶胶模式为具有下式给出的对数正态尺寸分布

（1）

式子中是每尺度间隔内的数浓度，是总数浓度，是气溶胶半径，是数模态半径，是分布的几何标准偏差。

Table 1 Complex Refractive Indices at a Wavelength of 0.55 mm [Hess et al., 1998] and the Densities for the Various Aerosol Components

表格 1 在0.55mu;m波长处的复合折射率指数[Hess等，1998]和各种气溶胶组分的密度

• 1. 折射率

假设所有气溶胶粒子为球形，以便可以用米散射理论计算光学性质。在米散射计算中需要折射率的实部和虚部，以及波长。使用OPAC气溶胶软件包（Hess等，1998）的数值列出了每种组分作为波长的函数的复折射率。

本研究中使用的复合折射率列于表1。注意到，硫酸盐和矿物粉尘之间的差别相对较小，实数部分从水的1.33到煤烟的大约1.75。对于虚部，有一个非常大的范围，从几乎不吸收的水，到适当吸收的硫酸盐和矿物粉尘，再到高度吸收的煤烟。Hess等人（1998）将硫酸盐的折射率看作水溶性类型，来更好地表示通常发生在以硫酸盐为主的内部混合物中，不同水溶性组分（包括一些有机物）的折射率范围。对于的辐射波长，其与有效太阳能量加权波长近似，将对其进行所有计算。

• 1. 折射率混合规则

对于一个组分的内部混合物，需要一种混合规则来计算复折射率。Chylek等人（2000）讨论了使用适当的有效介质近似，来测定异质粒子的光学性质的重要性。最佳混合规则将取决于混合物中的组分的几何排列。对于均匀混合物，例如溶液的混合物，使用单折射率的简单体积加权平均值。涉及不溶性颗粒的混合物可以模拟为嵌入基质中的夹杂物。麦克斯韦—加内特混合规则适用于悬浮在溶液中的许多不溶性颗粒的情况。对于硫酸盐雾状颗粒中的烟尘，假设黑碳粒子是嵌入硫酸盐水溶液基质内的分离的夹杂物。麦克斯韦—加内特有效介电常数（复数）由下式确定

（2）

其中下标1和2分别表示夹杂物和溶液基质， 是夹杂物的体积分数。注意，折射率是介电常数的平方根。

Bruggeman混合规则应用于散布有干燥气溶胶组分的不溶性颗粒混合物。所述Bruggeman有效介电常数 由下式给出

（3）

这些混合规则对于n组分混合物进行了一个简单的扩展（Chylek等，2000）。

习惯在大气应用中，简单地使用折射率的体积平均来确定复合材料的平均值。体积平均法与Maxwell-Garnett和Bruggeman方法之间的差异与各个折射率的差异有关。只有当实部或虚部有较大变化时，才产生平均值的显着差异。从表1中，在 波长处的折射率的最大差异是黑碳和水之间的差异。图1a绘制了，与水基质中黑碳含量增加的情况下的体积平均值相比，Maxwell-Garnett

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