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南印度洋雾过程气溶胶浓度和谱分布变化
Vimlesh Pant, C G Deshpande and A K Kamra
印度热带气象研究所,Dr. Homi Bhabha路,普纳411008.印度
现在地址:印度国家海洋信息服务中心,洋谷,海得拉巴500055,印度
摘要:在南印度洋六次雾过程中,我们对直径为0.5-20m和16-700nm尺度范围的气溶胶粒子浓度和谱分布进行了测量。观测表明,在雾发生前1-2小时,所有尺度粒子浓度开始减少。该减少以直径>1m的粗粒子最为突出,粒子浓度一直减少,当雾初起前10-20分钟所有尺度范围粒子浓度迅速增加一或两个数量级,粒子浓度的减少才停止。因此,所有尺度粒子浓度会逐渐减少直到雾消散。雾消散后,粗模态粒子浓度迅速增加并恢复到雾前水平,但是爱根核模态粒子浓度缓慢减少,且在1-2小时后才到达其雾前水平。雾的净效应是使气溶胶粒子谱出现双峰分布,将处于1m的粗模态粒子以及处于40-60nm的积聚模态粒子改变为幂律模型谱分布。在初始阶段雾滴沉降优先生长的吸湿性粗模态粒子,导致了粒子表面面积的减少。低蒸汽气压气体起初被用于粗模态粒子的生长,该气体之后被用来加快积聚模态粒子和爱根核模态粒子的增长。
关键词:气溶胶谱分布;海雾;印度洋;大气科学;气溶胶
1、引言
雾的发生通过一些物理化学过程严重改变了气溶胶的特性,这些物理化学过程包括微粒中水蒸气成核现象,气溶胶粒子的布朗扩散和凝聚作用,气溶胶和雾的相互作用,各种成分化学反应的效率,气溶胶被雾滴沉降到地面的清除作用等(例如:Ulevicius et al 1994; Sasakawa and Uematsu 2002; Sasakawa et al 2003; Moore et al 2004)。尽管海雾的化学特性很少被报道,但是气溶胶和雾特性谱分布的测量揭示了海雾的化学特性以及参与过程的部分物理化学过程。在南大洋试点考察中,我们获得并提出了极细、细微和粗气溶胶粒子的高分辨率数据,这些数据有助于我们了解发生在南印度洋的海雾过程中气溶胶的连续变化特性。
2、测量设备
空气动力学粒径谱仪(APS, TSI Model3321)和扫描移动粒度仪(SMPS, TSI Model 3936)分别被用来测量直径为0.5-20m和16-700nm尺度范围的粒子谱分布。空气样品通过一根3米长直径4厘米的聚四氟乙烯管固定在ORV Sagarkanya艏楼甲板左右舷侧的第一个间隔窗口。该管水平倾斜45度,它的入口朝着船移动的方向。管的入口位于远离船身2米处,船头顺风8米处,以及平均海平面以上8米。没有高的结构来严重改变入口和船头之间的气流分布。我们安置管的位置,找出在船周围形成的湍流边界层外的入口,收集自由大气中空气样本。另外管末端连接了一个30times;15times;15cm的由镀锌的铁片制成的储蓄盒,该储存盒固定在能反映空气状况的隔间中,且处于恒温状态。储存盒壁上固定了一个风扇,风扇以833L/min的速度吸入空气,从而确保气流始终以11m/s的速度通过该管。直径比较大的聚四氟乙烯管减少了管壁粒子扩散损失。由于管和储藏盒内粒子的流动速度比最大气溶胶粒子的终止速度要大,因此粒子保持空气传播和气流漂移,这样可以使得由管/储藏盒壁的沉降或扩散作用造成的损失减到最小。且在聚四氟乙烯管中凝结的吸湿性大粒子的成长和损失是不可预计的,因为10m直径粒子与最小粒子的相关速度仅仅只有0.003m/s,粒子仅在管中花费少于0.1s的时间。在我们的实验装置中,粒子的损失详见Pant et al(2008,2009)。我们气象台在印度的普那地区指导完成了对比测量,在有无聚四氟乙烯管和储藏盒附在系统上的情况对比下,研究表明全部粒子浓度相差不会超过8%,因此我们能够确定聚四氟乙烯管和储藏盒不能明显改变系统收集效率。
APS和SMPS系统的空气样本通过固定在储藏盒一边的直径为0.5cm的独有硅传导管。实验细节包括各种错误来源及将错误减到最少的实施方法,关于该实验装置细节的讨论详见Pant et al(2008)。
管的入口固定在船烟囱逆风方向25米处,这样可以有效减少空气样本被船烟囱排出的烟污染的机会,且没有其他排气装置位于抽样管的逆风方向。自动气象站和其传感器安装在海平面以上10米处,用来进行气象测量。
3、雾事件
六次雾过程发生在2004年1月23日到3月31日期间南纬44度以南PESO的巡船路线上。表1描述了肉眼观测以及其他事件细节的大体时间变化情况。在所有事件中,相对湿度大于87%,西风的风速大于4.7m/s,海洋表面温度比海洋上方的空气低0.6-2.2°C,表明一股温暖潮湿的空气覆盖在冷的表面上。而且我们根据NOAA大气资料实验室的HYSPLIT运输和扩散模型,绘画出图1五天的后向轨迹,观测时间大约是从雾前一小时到雾后一小时,除了2004年2月23日上午,气团从南纬14.5度、西经43.3度开始运动,直到雾后到达南纬31.6度、西经72.7度的案例之外,轨迹没有明显的变化。在这一天中,后向轨迹的海拔历史在他们到达迈特瑞前后2.5天也有明显的不同(图1).然而在任何情况下气团还是在海中形成。
表1.雾事件中雾过程的地点和阶段以及微物理量的平均值
日期 (2004年2月) |
地点 (纬度,经度) |
雾过程阶段 (世界时) |
相对湿度 (%) |
风向 (度) |
风速 (m/s) |
大气温度 (°C) |
海洋表面温度 (°C) |
9 |
44.0°S,45.1°E |
1200-1330 |
92plusmn;3 |
230plusmn;24 |
9.0plusmn;2.4 |
10.2plusmn;1.2 |
9.1 |
15 |
52.9°S,45.0°E |
0440-0520 |
96plusmn;2 |
290plusmn;20 |
4.7plusmn;1.8 |
3.4plusmn;0.9 |
2.3 |
15 |
53.7°S,45.0°E |
1440-1715 |
93plusmn;3 |
320plusmn;22 |
7.5plusmn;2.6 |
3.0plusmn;0.8 |
2.2 |
17 |
55.8°S,45.0°E |
0900-1100 |
87plusmn;4 |
300plusmn;21 |
6.9plusmn;3.1 |
2.5plusmn;0.3 |
1.9 |
23 |
47.0°S,57.5°E |
0830-0920 |
96plusmn;1 |
240plusmn;26 |
8.5plusmn;3.4 |
11.4plusmn;1.3 |
9.2 |
23 |
46.4°S,57.5°E |
1430-1630 |
96plusmn;2 |
240plusmn;25 |
15.2plusmn;3.5 |
11.0plusmn;1.4 |
9.2 |
图1.在历时5天的六次雾过程中,雾前1小时(细线)和雾后1小时(短划线)的后向轨迹画在巡船路线(粗线)上。在雾过程前后后向轨迹的高度历史到达测量位置时分别用实心和空心的符号显示。
4、结果
4.1粒子的数量尺度分布
在接下来的描述中,粒子被归类为成核模态(直径le;0.02m),爱根核模态(0.02<直径<0.1m),积聚模态(0.1<直径<1.0m)以及粗粒子模态(直径ge;1m)。图2显示了在雾过程期间以及雾过程之后一定时间内粒子直径为0.5-20m(图2a中6例)和16-700nm(图2b中2例)的气溶胶粒子浓度尺度分布轮廓随时间变化。在所有案例中,直径在16-700nm之间的粒子由于操作问题无法被测量到。每张图中的垂直虚线表示雾开始和结束的时间。但是,这些时间点包含了一些主观性,只能像基于大气能见度的视觉观测一样作为参考。空气以大气相对湿度的环境值进入管中,空气在通过设备期间经历了一定程度的干燥。因此,所有粒子尺度会以80%的相对湿度补偿因为相对湿度变化而造成的影响(Zhang et al 2006)。
图2.在0.5-20m(a)和16-700nm(b)尺度范围内的气溶胶粒子浓度尺度分布时间变化的等值线。垂直虚线表示雾过程开始和结束的时间。
在所有的六个案例中,图2(a)绘制的是气溶胶谱分布,表明了雾前1-2小时在直径为0.8-1m处,气溶胶浓度存在一个最大值。因此,直到雾前10-20分钟,这个尺度范围内的所有粒子浓度将一直随时间减少,且直径>1m的粒子减少的最快。所有尺度的粒子浓度,尤其是直径<1m的粒子浓度,在雾前10-20分钟开始迅速增长。精细和超细粒子浓度也同亚微米级粒子浓度一样迅速增长,而成核模态及爱根核模态(图2b)粒子浓度的增长更加突出。爱根核模粒子浓度的最大值出现在40-60nm直径尺度范围内。从雾前到雾中,在该模态的各个方面粒子浓度的增加都达到至最大值,而在40-60nm直径范围粒子浓度的增加达到最小值。雾过程中的气溶胶浓度在20分钟内达到它们的最大值,然后保持减少状态。雾消散后,在图(2a)中粗模态粒子浓度增加,不久之后返回到雾前水平,但是在图(2b)中爱根核模态粒子浓度在返回到其雾前水平的过程中减少相对要缓慢一些。
图3通过有举例有效得说明了雾对气溶胶的影响,显示了气溶胶粒子在雾过程前后一段时间内小时平均谱分布曲线。在雾过程前后1-2小时中,粒子浓度分布在直径为0.8-1.0m和40-60nm的范围内出现了双峰。但是,在雾过程中,两个最大值消失,同时谱分布近似于遵循幂律分布。
图3 气溶胶粒子在雾过程前后一段时间小时平均谱分布曲线。雾过程通过每张图中虚线框里的不同时间点的数浓度谱分布显现出来。
4.2 总的气溶胶数浓度和表面积浓度
图4显示了APS系统在雾过程前后测量的直径>1m和<1m(0.5-1m)的粒子数浓度和表面积浓度的变化。直径>1m的粒子数浓度变化相对较小,但是它们在改变气溶胶表面积方面有着巨大贡献,然而还是毫无价值的,且会在第五方面进行更深的讨论。
5、讨论
化学成分和雾粒子特性的同步测量被用来定量的了解下面讨论的气溶胶谱分布。由于现在缺少这样的实验,于是我们在基于众所周知的事实以及在雾过程中所做的早期试验下,做了接下来的假设。由于表面曲率的影响(Sasakawa and Uematsu 2002),粗粒子比细粒子优先作为海雾滴的凝结核,因此,越来越多的核在一种高湿度的环境下变得活跃并成长,更大的粒子不仅更快的增长而且更快的落下,并且在它们的下落路径中俘获更慢运动的粒子。从海中搜集雾水的分析也表明海雾能俘获气溶胶粒子(Sasakawa and Uematsu 2002)。由于在湿沉降效果方面(wang et al 1978),与直径在0.1-1m范围的更小气溶胶粒子相比,直径>1m的粒子能更有效地被收集,雾过程中粗模态粒子数浓度的减少导致了气溶胶粒子表面积浓度大量的减少(图4)。低蒸汽气压气体之前用于粗粒子的增长,因此现在能用于更小粒子通过气相液滴相相互反应而达到迅速生长。而且在NH3和氧化碘的作用下,小粒子能更好的加速雾滴的成核和生长(例如,Kulmala et al 2000;Saiz-Lopez et al 2007)。Quinn et al(1992),Zhuang and Huebert(1996),Norman and Leck(2005)的观察表明遥远的海洋是一个NH3的发射网。例如,Norman and Leck(2005)在覆盖遥远的大西洋和印度洋的测量中表明,0.02-0,055g/m3范围内的气态氨中值浓度偶尔会增加到0.138g/m3。而且Putaud et al(1992)在南印度洋荷兰岛的测量则显示:SO2月平均浓度在0.013~0.25g/m3范围内,且在冬天达到最小值,在夏天达到最大值。
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