臭氧-生物过滤技术在饮用水回用中的应用：去除大分子有机物和减少消毒副产物外文翻译资料

 2021-11-25 10:11

英语原文共 10 页

臭氧-生物过滤技术在饮用水回用中的应用：去除大分子有机物和减少消毒副产物

摘要：本研究旨在探讨在臭氧-生物过滤系统中臭氧剂量与空床接触时间(EBCT)对消毒副产物(DBP)形成的影响。这些数据被用来评估使用DBP形成潜力作为饮用水回用应用中去除总有机碳(TOC)的替代指南的可能性。采用O3/TOC比值为0.1 ~ 2.25,EBCTs为2 ~ 20min的中试臭氧-生物过滤系统。生物过滤塔中含有无烟煤或生物活性炭(BAC)。采用均匀生成条件(UFC)方法进行了台秤氯化，并对淬灭样品进行了总三卤甲烷(TTHMs)和调节卤乙酸(HAA5s)的分析。数据表明，臭氧-生物过滤去除TOC的效果在10~30%之间，取决于操作条件，而无臭氧生物滤池去除TOC的效果一般小于10%。UFC测试表明，臭氧单独转化大分子有机物和减少DBP形成的效率为10~30%。臭氧和生物过滤的协同作用使TTHM和HAA5的形成潜力分别降低了26%和51%。最后，确定最大TOC浓度为2.0mg/L为推荐的处理目标，以可靠地遵守美国饮用水回用系统的TTHM和HAA5法规。

  1. 引言

气候变化和人口迅速增长有可能危害世界许多地区的饮用水供应。这突出表明，作为综合水资源管理战略的一部分，有必要广泛实施饮用水的回用。在美国，计划中的间接饮用水回用(IPR)通常涉及“完全深度处理”(FAT)，包括反渗透(RO)和高级氧化过程(AOP)。然而，少数间接饮用水回用系统依靠臭氧-生物过滤处理工艺，在病原体衰减和实现基于健康的微量有机化合物(TOrCs)目标的能力方面，臭氧-生物过滤处理工艺与基于反渗透的处理工艺“等效”。 臭氧-生物过滤还具有潜在的可持续性和成本效益。在美国的几个州，包括德克萨斯州和加利福尼亚州，甚至正在实施或准备直接饮用水回用(DPR)。尽管这些现有的DPR项目只专注于基于反渗透的处理工艺，但也可能有其他机构，特别是那些其源水中总溶解固体浓度较低的机构，考虑对直接饮用水回用进行臭氧-生物过滤。

臭氧-生物过滤技术已被证明对废水有机物(EfOM)的转化和去除是有效的。废水有机物由微粒和溶解的有机化合物组成，它们通过常规废水处理得以存留。这些化合物包括天然有机质(NOM)、二次生物处理由废水产生的有机物、可溶性微生物产物(SMPs)、TOrCs及其转化产物。废水有机物的生物难降解组分通常由高分子量化合物组成，如胺类、酚类和烷氧基芳烃，这些化合物不能被微生物降解和吸收。这些组分也与当地水源的本底天然有机质有关。臭氧能有效地衰减多种TOrCs，并已被证明能将高分子量化合物转化为更小、更具有生物利用价值的组分，因此可在向下流生物过滤中增加对TOrCs的去除率。不过，臭氧-生物过滤系统的产品水将含有在mg/L水平的残留废水有机物，但完全深度处理能够将EfOM降低到mu;g/L水平。

表征EfOM的特征并确定其公共卫生相关性，最终目标是制定监管指南和工程设计标准，这是可饮用水回用行业面临的主要挑战。替代分析如TOC或溶解性有机碳(DOC)、可生物降解的DOC、生化需氧量及化学需氧量已被用来量化EfOM，而光谱替代如UV254吸光度, 特定的紫外吸光度(SUVA)，和荧光性已经被用来表征EfOM。用排阻色谱法与有机碳检测和XAD树脂分馏可以完成进一步的表征及分馏。

遗憾的是，这些替代分析无法量化饮用含有EfOM的饮用水的毒理学意义。考虑到最终的饮用水可能经过氯化处理以进行一次或二次消毒，估计氯化消毒副产物(DBPs)的形成可能与EfOM在饮用水回用方面的公共卫生影响有更直接的联系。对常规饮用水系统中氯化DBP的形成已经有大量的研究。例如，在常规饮用水中，以每毫克TOC含三卤甲烷(THMs)30mu;g和卤乙酸(HAAs)20mu;g来定量特定DBP的形成。然而，关于臭氧-生物过滤废水中DBP的形成，我们所知甚少，而臭氧-生物过滤废水中可能含有更复杂的EfOM。

尽管美国没有关于饮用水回用的联邦法规,但美国环境保护署已经确定以2mg/LTOC为指标,并在少数州制定了可强制执行的规定,包括加州(0.5mg/L来自废水的TOC)和佛罗里达(3mg/L)。因此，本研究的目标之一是在饮用水回用的背景下，更具体地说，当使用臭氧-生物过滤时，利用DBP的形成潜力作为一种手段来评估这些TOC法规/导则。本研究还研究了操作参数，特别是臭氧剂量和空床接触时间(EBCT)对最终氯化后TOC去除和THMs和HAAs形成/减轻的影响。

  1. 方法

2.1中试规模臭氧-生物过滤配置与启动

在拉斯维加斯地区一个主要接收生活污水的水回收设施中，建立并运行了一个1L/分钟的中试规模臭氧-生物过滤系统。该系统的描述和原理图载于文本S1的补充资料。反应器采用全尺寸膜生物反应器(MBR)滤液，固相停留时间为8~10天，完全硝化(周期性扰动)，部分反硝化。MBR滤液的常用水质如下：温度=25℃,pH=6.9plusmn;0.3,TOC=7.9plusmn;0.3mgC/L,UV254吸光度=0.16plusmn;0.01cm-1,硝酸盐=6.1plusmn;0.9mg-N/L,亚硝酸盐=0.8plusmn;0.4mg-N/L,氨le;0.1mg-N/L,磷酸盐=8.7plusmn;2.2mg/L,溶解氧=2.8plusmn;0.5mg/L，在测试期间，周期性的全面运行扰动导致氨浓度从0.1到4 mg-N/L不等。

MBR滤液的臭氧化是通过流速为0.5~3L/分钟的氧气浓缩器、容量600的空气干燥器、纳米介质臭氧发生器和文丘里喷射器完成的。臭氧(O3/TOC=0.1-2.25)剂量调整是通过改变氧气浓缩器流量,这改变了臭氧发生器的效率,因此臭氧反馈气体浓度。在一系列接触器中，臭氧完全降解，停留时间约为20分钟，之后臭氧化的MBR滤液在储罐中保存约20分钟，进行部分脱气。生物滤塔饲料中溶解氧浓度一般gt;20mg/L。

然后将臭氧化水泵入直径为2.54cm、床层深度约为76cm的平行生物过滤塔。采用独立蠕动泵和氟橡胶E油管调节各柱的流量，达到2~20分钟的EBCTs目标。相应的液压加载速率约为2.3~23m/h。柱中含有由圣何塞河水回收设施提供的直径0.95mm的废弃颗粒活性炭(GAC)或直径1.2mm的无烟煤。BAC和无烟煤柱中径比分别为27:1和21:1。在这项研究之前，废弃的GAC或生物活性炭(BAC)已经在佐治亚州Gwinnett县的F. Wayne Hill水资源中心运行了10多年。采用非臭氧化MBR滤液作为对照，在不进行臭氧预处理的情况下，对单独的BAC柱进行了评估。

启动过程中，生物过滤塔分别采用臭氧化MBR滤液或非臭氧化MBR滤液(对照BAC柱)处理30天左右。在此期间，系统平均O3/TOC比值为0.2,EBCT为2.5~5.0min，促进微生物生长。TOC去除达到稳定状态后，假设微生物群落已经稳定，完成启动阶段。

2.2基于O3/TOC比值的臭氧剂量测定

臭氧/TOC比值是将臭氧应用于大分子有机物浓度的标准化剂量，由于EfOM通常是臭氧和羟基自由基的主要清除剂，因此已被确定为预测臭氧在各种废水质量中的性能的一个关键参数。此外，文献中已有多项研究报道了O3/TOC比值与废水中UV254吸光度变化之间的经验关系。Selvy(2015)利用与本研究相同的MBR滤液进行的臭氧需求-衰减实验，描述了O3/TOC比与Delta;UV254吸光度之间的关系。该模型与Gerrity(2012)中的9种二次废水排放物一致，用于确定后面描述的每个实验的O3/TOC比值。

2.3去除TOC和DBP形成潜力测试的操作条件

在高度控制的操作条件下, 通过两个独立的动力学试验，比较了活性炭和无烟煤对TOC的去除效果。每次试验中，空床接触时间（EBCT）从2分钟逐步增加到20分钟，但O3/TOC比值在0.74或2.25中保持恒定，由Delta;UV254吸光度测定。在每一次EBCT调整后, 在收集做水质分析的样品之前,该系统被允许在一个相当于3倍EBCT的时间中平衡。采用类似的操作条件进行DBP形成潜力测试阶段,共收集了78个样本,用于实验规模的氯化和分析。

    1. DBP形成潜力的一致性生成条件方法

采用一致性生成条件法(UFC)进行DBP形成潜力测试。UFC方法模拟饮用水分配系统中的典型条件，从而在实践中可能观察到DBP浓度。UFC方法将样品用硼酸盐缓冲液调至pH8.0plusmn;0.2,24plusmn;1.0h后氯化至游离氯1.0plusmn;0.4 mg/L, 在20plusmn;1.0℃暗处培养。用1000mg/L(作为氯气)游离氯储备溶液氯化,其用次氯酸钠（体积分数7.5％）制备，用硼酸盐缓冲液调节至pH=8，并在室温下避光保存。监测游离氯储备溶液的衰变，以确保适当的加药条件。样品氯化和温育后，用DR900多参数手持色度计，用Hach法8021测定游离氯残留量。然后将符合1 mg/L游离氯指标的样品转移到40 ml的琥珀瓶中，用氯化铵(1.63 g/L)淬灭后进行HAA分析，或用硫代硫酸钠(0.5 g/L)进行THM分析。

如前所述，中试规模的样品有时在收集时含有残留氨，因此有必要对断点氯化进行评估。与前面提到的O3/TOC计量框架相似，在以质量为基础的氯/氨比来评价加氯量，以达到断点氯化和氯/TOC比来满足大块有机物的需求。在这个初步的氯需求测试中建立的关系被用来作为一个工具来估计达到UFC目标所需的氯剂量。图S3显示了基于eq（2）计算的氯剂量与实测氯剂量之间的相关性，进一步验证了模型。典型的断点条件要求Cl2:N比值ge;7-8:1，这与本研究中观察到的比值一致。回归模型还表明，EfOM的需求约为1:1。

    1. THM和HAA量化的分析方法

淬火后的样品被送往第三方实验室进行总THMs和五种规定的HAAs的分析。采用气相色谱-电子捕获法测定HAA浓度，采用毛细管柱气相色谱-质谱法测定THM浓度。

    1. EfOM的定量和表征分析方法

根据标准方法5310B使用Shimadzu TOC-Vcsh测量作为不可净化的有机碳TOC。TOC样品收集于40毫升琥珀瓶中，瓶盖为特氟龙内衬，一式两份或三份(相对标准偏差小于5%)进行分析。所有样品用2N盐酸酸化以使pH小于2。

用UV254吸光度(标准方法5910B)和荧光光谱法对有机物进行表征。利用自动校正的Aqualog荧光光谱仪对滤光片的内滤光效果和瑞利掩蔽效应进行了分析，建立了吸光度和荧光光谱。荧光数据以去离子水中激发波长为350 nm、发射波长为380 nm至410 nm的拉曼峰面积为标准。然后用Matlab生成激发发射矩阵(EEMs)，并根据Chen et al .(2003)计算总荧光强度和区域综合荧光强度。与荧光分析和解释有关的更多细节见第3节。

    1. 营养定量

在整个研究过程中，每周都要收集和分析氨分析的样本，并在实验室规模氯化之前对每个样本进行分析。采用Hach法10023对氨样品进行分析。同时收集样品，必要时稀释，并在启动期间每周分析一次亚硝酸盐、硝酸盐和磷酸盐，以评估营养循环。用DR900多参数手持色度计测定氨、亚硝酸盐和磷酸盐，用DR5000分光光度计测定硝酸盐。

    1. 生物量量化和微生物群落特征

在生物过滤介质上，用与附着生长相关的三磷酸腺苷(ATP)浓度作为生物量密度的代用品。利用沉积物和表面分析ATP测试试剂盒从附着的生物量中提取ATP，利用光度计通过发光测量每个样品的ATP浓度。将一式三份的湿BAC和无烟煤样品在105℃干燥24小时，以测定每种介质类型的平均含水率(BAC为57%，无烟煤为33%)。然后，这些数值被用来调整和报告ATP浓度基于干介质重量。在生物过滤柱中使用BAC和无烟煤样品之前，还提取了它们的样本，以便在驯化前建立一个基线生物量密度。在本研究的启动阶段前大约6个月，BAC和无烟煤柱已被用于类似的配置。

  1. 结果与讨论

3.1大块有机物转化与去除

3.1.1预臭氧化

臭氧化废水(O3/TOC=0.1-2.25)的平均TOC浓度为7.7plusmn;0.4 mg/L,这类似于非臭氧化平均TOC浓度MBR滤液(7.9plusmn;0.3 mg/L)。这是预料之中的，因为典型的臭氧剂量不足，无法通过矿化实现显著的TOC去除。相反，臭氧有望将颗粒状、疏水性和微生物源性有机物转化为非腐殖质、分子量更低、生物可利用性更高的化合物，这对于增强下游生物降解至关重要。

如第S3段所示，UV254吸光度和荧光被用来演示臭氧化过程中大块有机物的转化。臭氧能够在O3/TOC比值为0.1-2.25的情况下，实现UV254吸光度降低2-62%，总荧光强度降低6-96%。在所有三个感兴趣的

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