胶体促进Pb在佛罗里达州两个射击场土壤中的运移外文翻译资料

 2022-08-08 10:08

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胶体促进Pb在佛罗里达州两个射击场土壤中的运移

摘 要

铅含量高的射击场土壤对人类和动物都有不利的影响，是人们关注的环境问题。在佛罗里达，这个问题值得特别关注，因为该地的土壤是沙质的，降水多，地下水位浅，有利于Pb的迁移。本研究使用大型完整的土壤柱来检测胶体促进Pb在两种不同物理化学性质（例如：有机碳含量、pH值和黏土含量）、不同离子强度（0.07和5mmol-1）和流速（2.67、5.30和10.6cmh-1）条件下，泵送模拟雨水（SRW）通过原状土柱，对Pb和土壤胶体进行运移。结果表明，两种土壤中铅的运移均以胶体为主，且二者之间存在显著的相关性。离子强度的降低和流速的增加促进了土壤中胶体的Pb的释放。土壤粒度分析表明，在OCR（较低的沙质土壤有机碳）中，大多数Pb（87%）与粗胶体部分（0.45-8micro;m）有关联。但是在MPR土壤（沙质土壤有机碳高）中发现了溶解和纳米级胶体分数（lt;0.1micro;m）高的Pb（66%）水平。这表明土壤性质对铅在土壤和地下水中的迁移具有重要影响。研究表明，胶体在土壤中对Pb的运移起着重要的促进作用。

  1. 引言

铅（Pb）是一种有毒的重金属，因其对环境和健康的不利影响而受到广泛关注[1]。20世纪时期[2]，美国的狩猎和娱乐射击中作为弹药消耗的铅超过300万吨，随着射击场大量的子弹被丢弃，Pb在射击场土壤中无处不在。例如，30年的射击场表层土壤中Pb的含量高达7.5%[3]，16[4]年的射击场表层土壤中Pb的含量高达4.8%。射击场土壤在地表以下100cm处均有高浓度的Pb，研究表明，铅在土壤中随着地标高度增加，含量有下降趋势[5]，如果铅从射击场土壤中淋溶到地下水中，进入饮用水含水层，将对生态系统和公众健康造成潜在的风险。因此，了解射击场土壤中铅的迁移率具有重要意义。

铅通常被认为在土壤中是不移动的，因为它的低溶解度和对土壤颗粒的强亲和力[6]。但有研究表明，孔隙水中的流动胶体可以增强土壤中Pb的流动性[7-9].胶体这一术语一般适用于1nm-10micro;m的悬浮颗粒，包括黏土矿物、金属氧化物、腐殖质[10]等多种土壤组分。土壤胶体具有较大的比表面积和丰富的表面官能团，对包括重金属在内的各种化学物质具有很强的吸附能力[10-12]。胶体促进重金属在土壤中的的迁移[11,13]。它被认为是控制重金属在土壤中迁移的最重要机制之一，因此引起了广泛关注[14,15]。

有人研究了胶体促进重金属在土壤中迁移的机制[16-18]。基于室内间歇式解吸和柱浸实验，溶液扰动和流动条件对胶体重金属的释放具有重要的控制作用[19-21]。例如，离子强度（IS）的降低、溶液pH值的增加、流速的增加等物理化学扰动可能有利于土壤中胶体和胶体携带金属的释放[14,19,22]。

利用Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek(DLVO)理论可以预测土壤中胶体金属释放时对IS的依赖性[23,24]。试验数据表明，由于静电斥力（电双层-EDL力）[22]的减小，胶体金属随溶液的增加而增加，当溶液减少时，它减少了EDL力，因此形成了最初沉积在土壤中的胶体金属[25-27]。土壤中胶体金属的流动性也可能随着pH值和流速的增加而增加[22,28]。在射击场土壤的间歇式实验中，Klitzke等[29]发现，溶液pH的增加促进了胶体态和溶解态Pb的释放。在低pH值时，有机胶体的释放可能是铅在土壤中迁移的主要原因。然而，很少有研究通过水动力剪切剥离来考察胶体的迁移[19,30]。因此，流动速率的扰动对土壤中胶体的调动程度需要进一步的研究。

本研究是用佛罗里达州两个射击场的大型完整土柱，研究了在模拟自然条件扰动下胶体在Pb迁移的作用。胶体对Pb迁移的促进作用是在这些土壤中评估合成雨水（SRW）（pH值4.9）（高是对应典型的土壤，低是对应典型的雨）和流率（高流量对应灌溉，低流量对应自然排水）。

我们的总体目标是研究胶体促进Pb在射击场土壤中的迁移。（1）评价胶体促进Pb在靶场土壤中的运移重要性；（2）确定IS和流速对胶体促进Pb在靶场土壤中的运移影响；（3）检测Pb在淋滤液中不同粒径组分胶体中的分布；（4）研究了土壤性质对铅粉在射击场土壤迁移的影响。

  1. 材料和方法
  2. 完整的土柱

大型完整的土柱是从佛罗里达州的两个射击场拍摄的，这两个射击场从1986年开始运行[31]。这两个地点，它们都在护堤前约2米处被取走。透明的聚氯乙烯管（内径4.25cm、长116cm）插入带有底部切削刃的钢管套中，并使用Geoprobe模型5410水力土壤探头[31]将其压入土壤。然后使用液压探头将完整的土芯取出，密封后再运回实验室。

两个靶场土壤分别命名为OCR和MPR。采集3个OCR和2个MPR完整土芯，每个土壤中取一根完整的土柱进行表征，其余三根土柱（OCR-1、OCR-2、MPR）进行淋溶实验。OCR土壤是典型佛罗里达沙质土壤，而MPR土壤是在地表以下90cm处用塑料衬垫进行扰动。为了使其具有可比性，所有三根土柱只使用顶部80cm的土壤。OCR和MPR土壤容重分别为1.53和1.35gcm-3，孔隙度分别为0.42和0.49[31]。

  1. 土壤特性

土柱被划分为10cm的截面，土壤样品经2mm筛研磨后，在消解瓶中加入10ml1:1的水和HNO3至0.5g土壤中进行消解，加热至105℃进行消解（USEPA 3050a）。质量控制样品包括土壤标准参考材料（2709圣华金土壤和2710蒙大拿州土壤；国家标准与技术研究所，盖瑟斯堡，MD 20899），获得满意的精度和精度误差在plusmn;20%。采用火焰原子吸收分光光度法（FAAS;瓦里安220 FS 与SIPS，核桃溪，CA）。1h后按固水比1:1测定土壤pH值。测定了土壤有机碳[32]和土壤质地[33]。

土壤水中分散胶体的测定方法[19]：将5g土壤放入100ml水中，将混合物置于往复振动器1h，750rpm离心3.5min。100ml等量胶体在100℃下干燥24h，重复测定胶体浓度。

由于MPR土壤中的高浓度Ca（表1），使用X射线衍射（XRD）来测定CaCO3的存在。MPR土壤被分割成20cm的段，并在配备步进电机和石墨晶体单色仪的计算机控制衍射仪[34]（飞利浦电子仪器公司，Mahwah,N）上使用Cu Kalpha;辐射从2到60°2theta;进行分析。两种土壤的选定理化性质见表1。

表1 佛罗里达两处射击场土壤的性质

  1. 浸出实验

利用美国国家大气沉降计划收集的1990-2000年美国佛罗里达州采样点附近两个站点的平均季节降水加权平均浓度资料[31]，编制了模拟雨水表（SRW）。通过添加NaCl、NaOH或HCl将SRW调至pH为4.9的两种不同的IS（0.07和5molL-1）进行浸出实验。

淋溶试验采用大型完整土柱（4.3cmtimes;80cm）进行。用孔径为8micro;m的玻璃棉和橡胶塞密封柱内的土壤。将两根直径为3.2mm的聚氯乙烯管插入每一侧的塞内，用于连接柱与油管。真空泵（吉尔森302，法国）用来控制流量。

柱体垂直定向，以0.76cmh-1的流速和一个去离子水孔体积（PV）从柱底部饱和，去除空气囊，然后稳定28h，再浸出。在完整的土柱（两个OCR和一个MPR）浸水后，以恒定流速泵送SRW通过土柱进行淋溶实验，在不同的浸出阶段，采用不同的IS和流速的SRW进行浸出（表2）。

表2 浸出实验的过程和条件

用OCR-1柱进行了两段浸出实验，以确定IS扰动对土壤中Pb迁移的影响。首先用高IS-SRW（5mmolL-1）处理约8PV，然后用低IS-SRW（0.07mmolL-1）处理额外7PV。在这两个阶段，溶液pH值为4.9，流速为2.67cmh-1。利用OCR-2柱对Pb进行了三阶段淋滤，研究了流速扰动对土壤中Pb迁移的影响。ORC-2色谱柱流速从2.67cmh-1（阶段1）提高到5.3cmh-1（阶段2），提高到10.6cmh-1（阶段3），实验过程中保持IS（0.07mmolL-1）和pH（4.9）不变。MPR柱只在0.07mmolL-1、pH为4.9、流速为1.35cmh-1的条件下进行了一期浸出研究。MPR柱使用较低的流速，因为土壤的水力传导率低于OCR土壤（表1）。

  1. Effuent分析

采用萃取收集器在50m塑料瓶中每40mL收集一次废水，用石墨炉原子吸收分光光度法（GFAAS:AA240Z,Varaian Inc..CA）。由于土壤渗滤液中含有不同的无机和有机胶体，很难定量测定它们的实际浓度。在美国地质调查局制定的水质协议中，基于样品浊度的光衰减发被列为估算天然水样中胶体浓度的标准方法[35]。本研究用日本岛津的紫外分光光度计在350nm处测定了废水的浊度，以AU（衰减单位）表示。渗滤液中的胶体浓度与AU成正比[35]。

  1. 体积分数

从OCR-2（阶段2和3）和MPR柱收集的出水样品经过过滤，以测定不同粒径的胶体中的铅含量，这些样品中的胶体比通过8micro;m玻璃棉过滤器更小。使用孔径为0.45和0.1micro;m的过滤器样品分离为不同大小的组分：可溶性和纳米级（PbS）(lt;0.1micro;m)、细胶体（PbF）（0.1-0.45micro;m）和粗胶体（PbC）（0.45-8micro;m）[36-38]。PbS和PbF组分的渗滤液经两个滤池依次过滤后，按照USEPA法和3050a进行消化处理。用石墨炉原子吸收光谱法（GFAAS）测定消化渣中Pb浓度，以测定PbS和PbF浓度，用总Pb（PbT）减去PbS和PbF计算PbC浓度。

  1. 统计分析

对测定值进行了简单的静态分析，AU（胶体浓度）和总铅浓度（PbT）之间的相关性采用统计分析系统[39]。

  1. 结果与讨论
  2. 两个射击场土壤的性质

两个射击场土壤均为沙质土壤（gt;77%为沙质），但性质不同。OCR土壤pH值低（5.3-7.0），有机碳含量低（2.4-9.2gkg-1），粘粒含量低（1.6-5.4%；表1）。MPR土壤pH值为7.7-8.0，OC含量高（6.2-23.1gkg-1），粘粒含量高（8.5-11.6%；表1）。MPR土壤中碱性pH值和高浓度Ca明显表明碳酸钙的存在，XRD证实了这一点（数据未显示）。此外，MPR土壤水中的分散胶体浓度（6.4-27.4mgkg-1）远高于OCR土壤水中的分散胶体浓度（3.7-11.7mgkg-1）（数据未显示）。

因此，在整个土壤剖面中都检测到高铅浓度（图1）。MPR土壤中的铅浓度显著高于OCR土壤中的铅浓度。MPR土壤表层30cm处Pb含量范围为13.1-29.9gkg-1，OCR土壤表层30cm处Pb含量范围为2096-5284mgkg-1。地下（60-80cm）土壤铅总浓度均小于26mgkg-1，在MPR土壤中均小于685-4193mgkg-1（表1）在佛罗里达土壤开采微量金属的背景浓度，CHEN等[40]在检测佛罗里达的450个代表性土壤样品的报告中总铅浓度范围为0.18-290mgkg-1。基于这一信息，可以明显看出Pb的大量迁移来自MPR土壤中存在表土到地下土的变化。OCR土壤在地表以下60cm处铅浓度呈急剧下降的趋势。这可能是黏土和有机碳含量较低而导致的低铅浓度，这也是影响土壤容重的主要因素（表1）。

图1 铅在两种土壤柱中的分布

  1. 渗滤液中铅与胶体浓度较强的相关性

对两种土壤中胶体在铅运移中的作用进行了统计分析。两种土壤的总铅浓度与废水浊度（胶体浓度）之间存在明显的相关性。OCR（n=210）和MPR（n=23）土壤的相关系数分别为0.86和0.95（plt;0.001；数据未显示）。对于所有的出水样本，总Pb（PbT）浓度与浊度呈线性关系（R2gt;0.74）（图2）。Pb与胶体浓度之间的强烈线性关系表明，胶体可能在射水去土壤中的Pb的迁移中发挥了重要作用。

图2 OCR-2渗滤液中总铅浓度与浊度的相关性

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