利用微藻技术去除废水中抗生素的研究进展综述外文翻译资料

 2022-08-06 09:08

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利用微藻技术去除废水中抗生素的研究进展综述

Lijian Leng a, Liang Wei a, Qin Xiong a, Siyu Xu a, Wenting Li a, Sen Lv a, Qian Lu a, Liping Wan b, Zhiyou Wen a, c, **, Wenguang Zhou a, *

a.School of Resources, Environmental amp; Chemical Engineering and Key Laboratory of Poyang Lake Environment and Resource Utilization, Ministry of Education, Nanchang University, Nanchang, 330031, China

b.Zhenghe Environmental Group, Nanchang, 330001, China c Department of Food Science and Human Nutrition, Iowa State University, Ames, IA, 50011, USA

摘要：抗生素释放到环境中引起的抗生素耐药性促使研究开发从废水中去除抗生素的有效技术。传统技术如活性污泥法对抗生素的去除效果不明显。近年来，基于微藻的技术通过吸附、积累、生物降解、光降解和水解等方式处理含抗生素废水，已成为一种潜在的替代方法。本文就抗生素对微藻的毒性、微藻除抗生素的机理、微藻与紫外光照射(光催化)、高级氧化、互补微生物降解等技术的结合去除抗生素进行了综述。讨论了目前微藻技术的局限性和未来的研究需求。

亮点：抗生素的毒性和去除性能取决于抗生素和藻类的种类；抗生素的去除机制是主要是吸附、积累和降解；微藻与辐射、氧化相结合有利于抗生素降解

关键词：微藻类；水藻；药剂及个人护理产品；抗生素的耐药性；抑制剂的毒性；废水处理

1.介绍

抗生素通常用于治疗和预防细菌感染。抗生素如青霉素类、磺胺类、头孢菌素类、大环内酯类和喹诺酮类主要在发展中国家广泛使用，在2000年至2010年期间增加了36% 。然而，由于导致医疗费用增加、住院时间延长和死亡率增加，细菌耐药性的流行正成为一个重大问题。污水处理厂是向环境释放抗生素的主要来源。由于抗菌性质，许多抗生素不能通过污水处理厂的活性污泥有效地去除，这是一组细菌。许多过程，如吸附，高级氧化，和光催化已被研究去除抗生素。吸附过程的抗生素去除效率与吸附剂高度相关，吸附剂通常价格昂贵。高级氧化和光催化通常有效，但需要密集昂贵的化学试剂或催化剂，除了可能产生的二次污染物。另一方面，微藻废水处理过程是一个生物过程，它需要很少的化学试剂，可以设计有效地去除新兴污染物，如抗生素。

近年来，微藻技术作为一种处理城市和工业废水的有效方法已被广泛报道，具有固定CO2、去除污染物、节约营养物投入以及开发藻类的潜力等优点。基于微藻的技术也被引入到处理含有药品和个人护理产品(PPCPs)的水或废水。研究表明，微藻可以有效去除废水中的抗生素等PPCPs 。例如，在六个月的过程中，以Coelastrusp为主的高速率藻类池系统从城市污水中去除64个PPCPs，包括33个抗生素(平均浓度为223 mg/L)，平均抗生素去除率为5- 50%比传统活性污泥工艺。王等人和熊等人总结了利用微藻去除PPCPs。在过去的三年中，有关微藻去除抗生素工艺的出版物数量迅速增加。本文综述了近年来微藻抗菌药物去除的研究进展，重点介绍了微藻抗菌药物的去除效率和去除机理。并对目前研究的局限性和未来的研究方向进行了讨论。

2.抗生素对微藻的抑制作用

抗生素对微藻的抑制是开发基于藻类的抗生素去除工艺中需要考虑的一个重要因素。抗生素可以通过抑制叶绿素a和色素等化学物质的合成以及过氧化氢酶和苏-等酶的活性来影响藻类的生长过氧化物歧化酶。Bashir和Cho报道卡那霉素和四环素抑制了胶网藻和微芒藻的生长和光合活性，通过调节它们的蛋白质合成当小球藻暴露于链霉素时，观察到其光合活性下降。针叶下菌体对抗生素的敏感表现，被广泛作为生物标志物用于监测抗生素污染环境水平。抗生素对微藻的抑制作用一般通过半数最大有效浓度EC50来定量，即抑制50%藻类生长的抗生素浓度。大多数抗生素的EC50值比废水或地表水/地下水中的浓度高几个数量级，说明微藻对这些抗生素普遍具有良好的耐药性。例如，城市污水中环丙沙星、四环素和磺胺甲恶唑的浓度约为1 mg/L，而这些抗生素的EC50值分别为65 mg/L(对墨西哥螺)、3.31 mg/L(对小头螺)和0.146 mg/L(对小头螺)。一般来说，抗生素的EC50值取决于特定的抗生素和微藻种类，例如，磺胺-新甲氧嘧啶的EC50值对小球藻为5.9，对球等鞭金藻为9.7 mg/L。对于亚甲藻，环丙沙星和庆大霉素的EC50值分别为11.3 mg/L和12.9 mg/L;而头孢菌素和万古霉素的EC50值则要高得多，表明小头亚甲藻对这两种抗生素药物的抗药性更强。同样的亚甲藻对氨苄西林和阿莫西林的耐药性甚至更高，因为2000 mg/L的这两种抗生素仅导致10%的藻类生长抑制。总结了污水处理厂出水中常见的抗生素浓度以及这些抗生素对特定藻类的EC50值，由于污水处理系统的抗生素浓度比EC50低几个数量级，所以经过工艺开发利用微藻处理抗生素是可行的。

一般情况下，抗生素联合的抑制作用可能比单一抗生素更严重。例如，红霉素、恩诺沙星、红霉素-恩诺沙星合剂对寻常型球藻的96 h-EC50值分别为85.7、124.5、39.9 mg/L，表明两种抗生素具有协同联合作用。磺胺-甲恶唑和甲氧苄啶合剂对的抑制作用也显著高于两种抗生素中的一种。四环素/土霉素/金霉素混合物对藻类群落的不良影响比三者中的任何一种都要显著的生物科学。

应该注意的是，用植物的细胞生长为基础的EC50值来评估抗生素的毒性可能并不普遍适用于评估物质的真正毒性。微藻的其他活性，如光合作用、抗氧化系统活性和类胡萝卜素生物合成也会受到抗生素的影响，这些活性可能比生物量生长更具有指示性。例如，叶绿素的光合活性可能比植物的生长更敏感，因此，根据亚针叶桥的光合速率计算的EC50值仅为根据细胞数量计算的EC50的一半(基于细胞生长)。因此，为了全面了解抗生素对藻类的影响，并揭示抗生素的去除潜力，除了细胞生长，还应该使用其他措施。

3影响微藻抗菌性能的因素

3.1藻类种类的影响

藻类种类对抗生素去除率的影响很大。小球藻对许多抗生素的去除非常有效。例如，蛋白核小球藻常用于去除7-氨基头孢菌酸(7-ACA)、阿莫西林、头孢氨苄、头孢克肟、头孢拉定和头孢他啶。一项研究用各种菌种去除左氧氟沙星，例如，墨西哥衣藻、皮茨曼尼衣藻、多孔球菌、微茫藻和同形黄丝藻，并报道了圆柏的去除率高于其他树种。在另一项研究中，同一组的研究人员也报告说，在清除恩诺沙星时，斜球菌，墨西哥衣藻，多孢球菌，和小链比寻常梭菌更有效。用其他藻类去除抗生素可能效果不太好。例如，铜绿微囊藻对螺旋霉素和阿莫西林的去除率分别为12.5-32.9%和30.5-33.6%，墨西哥衣藻对环丙沙星的去除也被限制在13%，纳米氯化物对甲氧苄氨嘧啶(0-11%)和磺胺甲恶唑(11-32%)的去除率有限。然而，研究也发现一些抗生素对其他藻类比小球藻更脆弱。例如，斜梭菌对头孢拉定的去除率可达60%以上，而蛋白核杓菌对头孢拉定的去除率较低超过30%。

开发用于抗生素去除的健壮藻类菌株可以通过各种途径实现。自然界中大量的藻类物种提供了能够分离耐受抗生素的健壮菌株的可能性。大量的具有去除多种抗生素能力的藻类的混合培养也可以提高基于微藻的抗生素去除系统的效率和稳定性。此外，藻类的基因修饰和代谢进化也可以提高抗生素的去除效率。据报道，遗传适应和生理驯化有助于提高海洋牛肝菌对草霉素的耐受性和普通梭菌对左氧氟沙星去除的增强。

3.2抗生素种类和浓度的影响

基于微藻的抗生素去除也高度依赖于抗生素浓度和类别。当浓度接近或高于藻类可耐受水平时，大多数抗生素对藻类生长有抑制作用。由于通常研究的抗生素浓度在几mg/L到数百mg/L的量级，这相当于甚至高于相应的EC50值，藻类对抗生素高去除率有望达到。但需要注意的是，在一定范围内增加抗生素浓度，当浓度在藻类可耐受水平内时，可能对抗生素的去除影响不大。例如，阿莫西林对蛋白小球藻的临界毒性浓度为300-400 mg/L。不同抗生素具有不同的临界浓度，其中替米考辛对小球藻PY-ZU1的临界浓度为30 mg/L。有趣的是，在高浓度的混合物中，磺胺甲恶唑和磺胺甲恶唑的去除率明显高于低浓度的混合物。

微藻对抗生素的去除效率也高度依赖于抗生素种类。不同种类的抗生素，即使在相似的浓度水平下，也会导致显著不同的去除效率。例如，两种抗生素的浓度相同时，微藻蛋白小球藻可以去除阿莫西林83-100%，却只能去除头孢拉定7-23%，。7-ACA (40-100 mg/L)经小球藻处理后，衣藻、麦康纳斯或蛋白核小球藻可以达到96-100%去除率。然而，在较低的浓度水平(2 mg/L)，就只有0-13%的环丙沙星被墨西哥衣藻、多孔球尾藻、皮特什曼衣藻或普通梭菌等去除。同样，只有18-25%的恩诺沙星(1 mg/L)被斜梭菌、墨西哥衣藻、普通梭菌、多孢球菌和微球藻去除明显，环丙沙星和恩诺沙星比7-ACA更难去除。有趣的是，多种抗生素类的存在可以通过使用微藻来提高其去除效率。例如，当用斜纹支原体去除抗生素磺胺甲恶唑时，系统的去除率由18.5-23.6%提高到38.2-51.8%。磺胺甲恶唑可能增加了细胞色素P450酶的活性，如氨基比林n -去甲基化酶和苯胺羟化酶，这些酶对磺胺甲恶唑的亲和力可能高于磺胺甲恶唑。

3.3。藻类生长条件的影响

微藻的生长条件包括营养物、pH值、光照、温度、CO2浓度、盐度、光生物反应器的设计、溶解氧和藻类生长抑制剂等对抗生素去除效率至关重要。

一般来说，良好的藻类生长条件有利于抗生素的去除。添加适当的营养物质可以促进藻类的生长代谢，从而提高抗生素的去除性能。例如，在墨西哥衣藻培养物中加入4 g/L醋酸钠可以使环丙沙星的去除率提高3倍以上，在墨西哥衣藻培养物中加入1%NaCl可以使左氧氟沙星的去除率提高3倍以上。同一组还报道，随着盐度增加到171 mM NaCl，斜斑S对左氧氟沙星的去除率可以从4.5%增加到93.4%。NaCl(盐度胁迫)促进了左氧氟沙星的生物积累和随后的细胞内生物降解，这可能是由于铁氧化物酶样蛋白数量的增加，它可以引导电子到细胞色素P450催化左氧氟沙星的羟基化。

藻类生长系统的pH值可以引起某些离子抗生素的水解，因此pH值对这些抗生素的去除率至关重要。碱性pH可以改变四环素的离子状态，由于水解这种抗生素，提高其去除效率。甲氧苄啶和磺胺甲恶唑在pH稍碱性时处于稳定状态，因此经历了缓慢的直接光解。然而，郭等人报道，由于7-ACA在所研究的pH范围(6.3-8.0)相对稳定，pH变化并不影响7-ACA的去除率。

光照可使抗生素光降解，提高抗生素去除效率。强光照射也会由于微藻光合作用的提高而增加溶解氧和pH值，进而诱导活性氧的产生，增强四环素的去除。其他藻类的生长条件也对抗生素的去除起着重要作用。据报道，在为期6个月的HRAP操作中，增加10℃的温度和20 MJ/ m2.d的辐照度大大促进了诸如氧氟沙星、环丙沙星和诺氟沙星等抗生素的去除。微藻生长系统的接种量大小和水力停留时间也应根据抗生素浓度和藻类种类做出调整。此外，藻类可以使用延长延迟阶段，以适应藻类的极端敌对环境，如四环素浓度从1 mg/L急剧增加到20 mg/L和n-共杂环等抑郁性化合物的存在。

4. 抗生素的去除机制

当接触到抗生素时，微藻会表现出一系列的反应来生存和清除有毒的抗生素。在去除过程中，抗生素可能会发生吸附、积累、生物降解、光降解和水解。

4.1吸附

吸附是通过污染物与固体物质的被动结合去除污染物的过程。利用生物炭、活性炭、纳米材料等吸附剂去除抗生素已得到广泛应用报道。微藻可以是一种特效抗菌吸附剂。吸附可以通过藻类细胞壁上的官能团和聚合物组合(类似于纤维素、半纤维素和蛋白质等)来完成，这是一个胞外过程。利用死藻生物量吸附抗生素可以评估吸附过程的有效性，吸附性能因特定抗生素和微藻的亲水性、功能性和结构不同而存在显著差异。一般来说，当抗生素更疏水而不是亲水，并且它对微藻携带相反的电荷时，吸附性能增强。

有些抗生素可以通过吸附有效去除。例如，模拟废水中头孢氨苄(浓度为50 mg/L)的82.7%和71.2%可被小球藻生物量和去脂小球藻生物量去除，计算出的理论吸附容量分别为129和63 mg/g。当使用脂提取的四尾草生物量去除四环素时，获得了非常高的吸附容量(295 mg/g)。吸附也被发现是主要的去除机制之一HRAP中的四环素的吸附过程一般较快，如微藻吸附10分钟即可将7-ACA去除。微藻生物质对抗生素的吸附主要是通过氢键、静电吸引、隔断和疏水效应在其他一些研究中，吸附并不是去除抗生素的主要机制，但它可以作为微藻基础抗生素去除机制的后续如积累和生物降解的第一个过程。

4.2积累

不同于吸附是细胞外的，积累是细胞内的过程，从水中去除污染物。有些抗生素可以穿过藻类细胞膜，然后可能被细胞吸收。细胞内积累的抗生素可通过超声离子耦合二氯甲烷/甲醇混合物(v:vfrac14;1:2)提取。藻类积累在去除甲氧苄啶、磺胺甲恶唑和强力霉素等抗生素中起着重要作用。一些积累的抗生素可诱导活性氧的产生，而活性氧对控制正常浓度的细胞代谢至关重要，但如果过量则会导致严重的细胞损伤或最终死亡。

另一方面，藻类细胞可以通过新陈代谢来抵消抗生素的消耗。在这种情况下，积累成为生物降解的前一步(在第4.3节中描述)，藻细胞中的积累

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