通过UV-C/游离氯深度处理城市污水的工艺：微量污染物的去除及UV-C辐射对三卤甲烷形成的影响外文翻译资料

 2022-08-06 10:08

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通过UV-C/游离氯深度处理城市污水的工艺：微量污染物的去除及UV-C辐射对三卤甲烷形成的影响

Giusy Cerreta, Melina A. Roccamante, Patricia Plaza-Bolanos, Isabel Oller ,

Ana Aguera, Sixto Malato, Luigi Rizzo

摘 要

对UV-C/游离氯（FC）工艺对从实际的城市废水中去除新兴关注污染物(CECs)的影响以及UV-C辐射对三卤甲烷(THMs)形成的影响和FC工艺单独比较进行了研究。与FC工艺不同，UV-C/FC工艺在降解实际废水中的目标CECs（卡马西平(CBZ），双氯芬酸，磺胺甲恶唑和吡虫啉)方面确实有效(60分钟内总CECs的降解率为87%，Quvc=1.33kJ L-1)，CBZ是最难处理的一种(60分钟后为降解率49.5%)。UV-C辐射显着影响了THMs的形成。30分钟的处理（lt;1mu;gL-1=检测限(LOQ))后，UV-C/FC过程中的THMs浓度(主要为氯仿)比在黑暗中(2.3mg L-1)进行FC处理的要低。值得注意的是，虽然在FC工艺处理的废水中氯仿浓度增加，但UV-C/FC工艺会导致残留浓度显著降低(低于LOQ)，即使在24小时和48小时培养期后依然一样。与氯化过程相比，由于UV-C/FC工艺而形成的自由基可减少THMs，因为部分FC与UV-C辐射反应形成自由基，并且不再可用于形成THMs。在可能使用UV-C/FC工艺作为先进的城市污水治理方案甚至可能用于废水回用方面，这些结果是令人振奋的。

关键词：高级氧化工艺 新兴污染物 消毒副产物 农药杀虫剂 药品 污水回用

1.介绍

城市污水处理厂（UWTPs）是将包括化学药品（例如药品，个人护理品，农药，激素和合成产品）和生物元素（例如抗生素抗性细菌和基因）在内的有机微污染物释放到环境中的集中地。这类污染物也被称为也被称为CECs。尽管化学的CECs释放到地表水中浓度在ng L-1到mg L-1范围内，但它们可以累积进入水生环境导致无法预测的对人类和生态系统慢性的毒害作用。此外，由于植物可吸收此类污染物，将处理后的废水用于农作物灌溉也因此引起了更多关注从而增加了人类健康的风险。常规的UWTPs并非旨在去除CECs，并且缺乏具体法规组织了管理员升级UWTPs，欧盟一级为此正在讨论中。但是，一些国家例如瑞士（由于在2016年实施了新的《水保护法》）和德国已经认真对到这一问题，并正在采用包括臭氧氧化（O3）和活性炭吸附（AC）在内的先进的处理方法来升级UWTPs，专门设计用于去除CECs。尽管这些公认的方法是目前公认的最佳技术，但它们都分别存在一些缺点，包括臭氧氧化作用形成的副产物和活性炭吸附较差的消毒效率，并且可能会需要额外的后续处理步骤，这样会增加成本。其他的三级处理方法，例如氯化，过氧乙酸和UV-C辐射再去除CECs方面效果不佳，此外氯化还会导致产生毒性副产物，例如THMs。

高级氧化工艺（AOPs）产生自由基物质（其中的羟基自由基，HO·）可以有效去除各种CECs，并使病原体失活，因此它们可作为O3和AC替代品作为城市污水的三级处理方法。在AOP中，同质的光驱动工艺（例如UV/H2O2和芬顿光是一种极具吸引力的选择。但是，考虑到芬顿的光效率受pH值的影响，因此在中性pH条件下操作可能需要整合剂（De Luca et al.,2014;Fiorentino et al.,2018）而UV/H2O2可能不足以去除某些CECs（Ferro et al.,2015），对新的光驱动AOPs的研究，例如UV/FC工艺还可产生氯自由基（·Cl）（式（1）-（3））和次要自由基物种，例如ClO·（式（4）-（7））（Guo et al.,2018;Hua et al.,2019）:

HOCl hv → HO· ·Cl （1）

OCl- hv → ·O- ·Cl x （2）

·O- H → HO· （3）

HOCl HO·→ ClO· H2O x（4）

OCl- HO·→ ClO· OH- （5）

HOCl Cl·→ ClO· H Cl- （6）

OCl- Cl·→ ClO· Cl- （7）

自由基的形成使得UV-C/FC工艺在水系统中微生物灭活方面比FC更为有效。

然而，迄今为止，对于UV-C/FC工艺对从实际废水中去除CECs的影响以及UV-C辐射对THMs形成的可能影响的研究还很少。考虑到在UWTPs中氯化工艺正越来越多的被可供替代的消毒工艺（例如过氧乙酸和UV-C辐射）取代的因素，此问题引起了更多关注。

因此，在本研究中，选择了四种CECs（卡马西平（CBZ），双氯芬酸（DCF），磺胺甲恶唑(SMX)和吡虫啉（IMD））作为模型污染物，以评估UC-C/FC工艺作为城市废水的三级处理的效率。选择的目标微污染物代表不同类别的CECs（分别是抗惊厥药，止痛药，抗生素和杀虫剂），并且通常在水和废水中能被检测到。。此外，通过比较FC和UC-C/FC工艺，评估了UV-C辐射对处理过程中和处理后（在24和48小时培养期）THMs形成的影响，也提出了UV-C/FC工艺处理实际的城市废水中可能发生的反应。

2.材料与方法

2.1化学制品

高纯度的CBZ、DCF和SMX（gt;99%）购自Sigma-Aldrich，而IMD（纯度97.9%）则购自Bayer Hispanish S.A. (西班牙）。通过同时将8mgL-1的CBZ、DCF、SMX和16 mgL-1的IMD单独分别溶解在去离子水中得到CECs水溶液。最后，将各自的溶液以适当的体积添加到目标水基质中，以达到200mgL-1的初始浓度。次氯酸钠溶液（NaOCl，Honeywell，10% w/w）被用作FC和UV-C/FC测试的氯源。总的和游离的氯试剂粉末药片购自HACH，而硫代硫酸钠五水合物购自MERK。一个溶解在在甲醇溶液（MeOH）中浓度为100mu;gmL-1商业混合液（CRM47904）包含溴甲烷，溴仿，氯仿和二溴氯甲烷（纯度gt;97.1%）从Supelco（美国宾夕法尼亚洲贝尔方舟）获得。然后用甲醇溶液稀释商业混合液得到一个4mu;gml-1的储备溶液（德国），并在零下20摄氏度的条件下保存在4ml的琥珀色瓶子中。特别注意减小顶部空间以避免蒸发损失。一旦打开，储备液等分式样最多使用两周然后就要将其丢弃。每天在LC-MS水（德国）中以1mu;gml-1的储备液制备工作溶液。样品提取所需的其他试剂和材料是甲基叔丁基醚（MTBE, ,德国），丙酮（Fluka）,无水硫酸钠（荷兰）0.35-mL玻璃衬套（Supelco）和40ml透明小瓶带螺口盖和PTFE/硅胶隔垫（全部来自Supelco）。

2.2水基质

使用UWTP（WW）和1/1稀释废水（DWW）的二级处理废水进行测试。表S11（在补充信息文件中）给出了所调查的WW的理化特性。将样品收集在琥珀色的玻璃瓶中，并在4摄氏度下保存最多两天。

2.3 UV-C-FC和对照实验

2.3.1实验室规模的黑暗控制测试

通过在黑暗条件下60分钟的测试初步评估了氯对目标CECs降解的可能影响。因此，将5升的瓶子装满目标水基质并加入CECs水溶液，以达到所需的初始浓度（每种污染物200mu;gL-1）。将水性基质搅拌几分钟，然后取出对照样品以测量污染物的初始浓度。再加入适量的氯溶液之前，要达到10mgL-1的初始FC剂量。该浓度（i）是根据先前的实验选择的,(ii)与UWTPs中使用的氯剂量一致，并且（iii）允许在过程结束时保留可检测的残留FC。

2.3.2 UV-C和UV-C/FC测试

在配备有中压UV-C灯（在石英管内（O.D.=3.70cm）），（峰值波长为254nm，功率为230瓦）的反应器中，以再循环模式进行UV-C和光驱动AOP测试。该反应器轴向放置于一个不锈钢圆柱形光反应器（I.D.=8.89cm，6.21L光照体积）。将水样品填充到反应器中，并以200mu;gL-1初始浓度添加四种CECs的混合液。在黑暗条件下将水溶液搅拌15分钟，取出第一份水样品，并将氯溶液（10mgL-1的FC）加标到反应器中。循环1分钟后开始实验，需要对灯进行预热，然后该系统以46Lmin-1的水流量运行，该流量由位于反应器背面的固定控制器测量。做空白实验时，在光反应器的外壁（平均值为87.7Wm-2）测量紫外线辐射。该强度用于所有测试，根据等式计算累积的能量（8）：

Quvc（KJ L-1）= Dose（Jm-2）*Ai/VT（m2L-1）（KJ（1000J）-1） （8）

其中Quvc每升累积的UV-C能量，Dose是灯发出的UV-C紫外线照射（Wm-2）乘以照明时间，Ai（0.338m2）是被照射的表面，VT（80L）是进入实验工厂的水的总量。

2.4分析测量

2.4.1化学物理测量

使用多参数传感器GLP22 CRISON测量了温度和pH（观察到的范围在6.9-7.6之间）。根据HACH程序步骤（相当于USEPA，饮用水和废水的标准4500-Cl G）在530nm处用分光光度计（型号T60U PG器械 责任有限公司）对残留氯浓度（游离（HOCl OCl-））和总氯（合并上游离的）进行吸光度测量。根据测量，将全部或游离的氯粉（HACH）添加到25mL的水样品中，并搅拌20秒。

2.4.2 CECs的测量

CECs浓度通过配备一个DAD（二极管排列检测器）和一个ZORBAX Eclipse XDB C18分析柱的超高效液相色谱（UPLC）仪器（Agilent Technology系列 2016）进行测量。样品（9mL）通过0.22微米PTFE过滤器过滤，随后用1mLACN与过滤后的水样品混合洗涤，以除去可能的吸附化合物。将100mu;L过滤后的样品注入UPLC。使用以下条件进行测量：（i）90%的25mM甲酸溶液和10%的ACN以及12分钟内线性梯度直至100%的ACN；（ii）流速为1mLmin-1的情况下重新平衡2分钟以获得初始条件（90:10v/v）保留时间，检测限（LOQ），检测限（LOD）和CECs的最大吸收量示于表SI2(补充信息文件夹中)。

2.4.3三卤甲烷的测量

在去除残留氯后，立即将1mL硫代硫酸钠五水合物（20mgL-1）添加到125mL样品中。将安捷伦气相测谱系统（美国加利福尼亚州帕洛阿尔托的安捷伦科技公司）连接到安捷伦四级分析仪5977A。通过来自Gerstel（德国鲁尔河畔米尔海姆）的自动进样器MPS，用10-mu;L注射器注射样品（2mu;L）。HP-5MS UI毛细管柱（30m * 0.25mm内径* 0.25mu;m膜厚度）用于色谱分离。载气为氦气（99.9999%），流速为1mlmin-1（恒定流量）。GC分离基于先前的报告中的条件（Nikolaou et al.,2005,2002）:喷油器温度固定在175℃（恒定）；分配比例设置为10:1；隔膜清扫的流量为3mLmin-1。试用以下的柱温箱程序：39℃（保持5分钟）→54℃（3℃min-1）→300℃（100℃min-1，保持4分钟）。Q分析仪在70eV的电子电离并使用选定的离子检测模式(SIM)下运行。传输线和电离源的温度分别为300℃和280℃。施加2分钟的溶剂延迟。总的采集时间分为4个采集段；每种分析物的MS参数在表SI3。总运行时间为17.

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