在磁性纳米复合物表面结合吸附还原机理选择性去除水溶液中的毒性六价铬外文翻译资料

 2021-12-02 10:12

英语原文共 15 页

外文翻译：

在磁性纳米复合物表面结合吸附还原机理选择性去除水溶液中的毒性六价铬

摘要

毒性六价铬的吸附及其还原成三价铬的过程是处理工业废水的重要过程。导电聚合物可以吸附Cr(VI)并将其还原为毒性较低的Cr(III)，但由于颗粒团聚，吸附能力较低，并且难以与处理过的水分离。本研究合成了磁性聚吡咯(PPy) -聚苯胺(PANI)/氧化铁(Fe3O4)纳米复合材料，用于选择性去除水溶液中的Cr(VI)。PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物通过多种技术进行表征，包括：ATR-FTIR,FE-SEM, HR-TEM, EDX, TGA, XRD, VSM和XPS分析。PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物（0.05g）可从水溶液（100 mg/L, pH 2）中移除99% Cr(VI)。研究证明在溶液初始pH为2和3时PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物可吸附Cr(VI)并将其还原成Cr(III)，但当pHgt;=4时没有Cr(VI)被还原。pH=2，25℃时，PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物移除Cr(VI)的朗缪尔最大吸附容量为303mg/g。PPy-PANI/Fe3O4纳米复合材料对Cr(VI)的去除具有很高的选择性，可以连续使用三个处理周期而不损失吸附能力。此外，该磁性纳米复合材料可以使用外部磁铁从反应流体中分离出来。因此，PPy-PANI/Fe3O4纳米复合材料是一种很有前途的工业废水磁性吸附剂。

1.引言

电镀、制革、纺织等行业产生的废水中含有高浓度的Cr(VI)。由于Cr(VI)在土壤和水中具有高度的流动性，且易于在动植物体内积累，因此释放到环境中是一个严重的问题。Cr(VI)也是一种基因毒性的致癌物质，对人体健康危害极大。因此，工业废水必须在排放到环境之前进行处理，以确保铬(VI)水平远远低于水质标准规定的最大允许限度。处理含Cr(VI)工业废水的常用方法包括化学沉淀、混凝、化学和电化学还原、离子交换、膜分离、溶剂萃取。这些方法通常不会完全去除Cr(VI)，并且有其他的缺点例如高成本，操作和能源耗费，还会产生二次废物如污泥。吸附法处理工业废水具有工艺简单、成本低、操作简单、效率高、吸附剂再生潜力大等优点，相比较常用的处理工业废水的方法是一种具有优势的技术。活性炭、沸石、生物吸附剂、粘土、高分子树脂、工农业废弃物等吸附剂已广泛应用于含铬废水的处理。然而，这些吸附剂具有吸附容量低、选择性低、使用前需要改性等缺点，并且可能难以再生再利用。导电聚合物具有成本低、易合成、机械和环境稳定性好、无毒、可重复使用、结构可调、多孔性好等优点，在水处理领域具有广阔的应用前景。聚吡咯和聚苯胺作为从水溶液中移除Cr(VI)的吸附剂得到广泛研究，因为它们具有离子交换性能及固有的将Cr(VI)还原成低毒性Cr(III)的能力。PPy通过阴离子交换吸附Cr(VI)，与合成过程中在其结构中结合的反离子进行交换，以平衡形成的带正电荷的氮原子。PANI结构中大量的胺和亚胺官能团通过氢键和静电相互作用促进铬离子的螯合或吸附。以聚合物为基础的复合材料已被广泛研究用于去除水中的Cr(VI)，并显示出较高的吸附能力。然而，导电聚合物基复合材料在处理Cr(VI)废水方面的应用受到了限制，颗粒团聚导致的Cr(VI)处理能力较低，而且吸附剂很难从大量处理过的水中分离出来。磁分离技术广泛应用于水的净化和其他应用领域，可应用于简化分离过程。磁分离具选择性，有效，比传统的分离过程如过滤、离心要快。磁性纳米颗粒由于具磁性及大比表面积被广泛研究应用于从水中去除不同重金属。几种吸附水中铬(VI)的磁性纳米粒子已被研究，包括纳米零价铁、磁铁矿等、磁赤铁矿及黑镁锰铁矿。然而，磁性纳米粒子具有聚集的趋势，对Cr(VI)的吸附能力较低。近年来，一些导电聚合物基的磁性复合物被研究用于从水中移除Cr(VI)。这些复合材料对污染物具有很强的吸附能力，并且在外加磁场的作用下，很容易从处理过的水中去除污染物，有利于水处理的应用。Bhaumik等人合成了磁性材料聚吡咯包覆的铁三四纳米粒子具有核-壳结构，可有效去除Cr(VI)。Ballav等人通过加入Fe3O4磁性纳米颗粒改善了PPy-甘氨酸复合物对Cr(VI)的吸附能力，从217.39mg/g(25℃)增加到238.09mg/g(25℃)。Yang等人用含有聚苯胺的磁性介孔碳获得Cr(VI)吸附容量为151.60mg/g(20℃)。Chaacute;vez-Guajardo等人在室温下获得PANI/ gamma; –Fe2O3 and PPy/ gamma; -Fe2O3磁性纳米复合物的Cr(VI)吸附容量分别为195.7mg/g和208.8mg/g，分别可用于至少4个吸附循环。然而，尽管研究了不同的磁性导电聚合物基复合材料对水溶液中Cr(VI)的去除，上述复合材料中反应pH对Cr(VI) 还原至Cr(III)的影响还未有研究。本研究采用磁性PPy-PANI/Fe3O4纳米复合材料，对Cr(VI)在水溶液中的去除率进行了研究。采用多种表征技术研究了PPy-PANI/Fe3O4纳米复合材料的物理化学性能，并进行了间歇吸附研究，评估PPy-PANI/Fe3O4从水溶液中去除Cr(VI)的效果。此外，还研究了pH对PPy-PANI/Fe3O4纳米复合材料将Cr(VI)还原为Cr(III)的影响，以期深入了解去除Cr(VI)的机理。

2.方法和材料

2.1材料

吡咯(Py)和苯胺(ANI)，从南非Sigma-Aldrich公司获得，在使用前经过真空蒸馏提纯。氧化铁纳米颗粒 (Fe3O4)从南非Sigma-Aldrich公司获得。其他化学品，如无水氯化铁(III)氯(FeCl 3)、盐酸、氢氧化钠、重铬酸钾(K2Cr2O7)和1,5-二苯基咔嗪，均为试剂级，从南非Sigma-Aldrich公司获得。

2.2 PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物的合成

PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物以FeCl3为氧化剂，在Fe3O4的存在下，用Py和NAI单体进行原位化学氧化聚合合成。0.05g Fe3O4加入锥形瓶中，在室温下溶于80mL去离子水中。混合物超声30min以确保Fe3O4分散于去离子水中。再加入6g FeCl3于锥形瓶中，混合物摇晃5min。0.4mL Py和0.4mL ANI的混合物使用注射器逐滴加入到摇晃中的溶液里。当所有单体混合物滴加完毕，再摇晃5min，放置一夜，使之聚合。产物通过过滤从反应介质中分离，依次用去离子水和丙酮洗涤直至滤液无色。得到的PPy-PANI/Fe3O4在60℃真空干燥直至产物质量恒定。

2.3 PPy-PANI/Fe3O4纳米复合物表征

PPy-PANI/Fe3O4衰减全反射红外傅里叶变换光谱由美国PerkinElmer公司生产的一种配有锗晶体和FTIR显微镜配件的PerkinElmer 100能谱仪获得。ATR-FTIR光谱记录范围：4000-600cm-1，光谱分辨率为4cm-1，扫描次数为16。PPy-PANI/ Fe3O4的表面形貌、结构和元素组成采用场发射扫描电镜(FE-SEM)和高分辨透射电镜(HR-TEM)结合能量色散X射线(EDX)分析。样品采用碳包裹用于扫描电镜分析，图像通过JEOL-JSM 7500F显微镜和Auriga Cobra聚焦离子束(FIB)扫描电镜捕获。HR-TEM样品经超声分散于乙醇中，置于碳包覆的铜网格上。透射电镜研究在JEOL-JEM 2100显微镜下进行，操作温度为200 keV。PPy-PANI/ Fe3O4的XRD图像通过PANalytica Xrsquo;Pert PRO-衍射器(PANalytical, The Netherlands)（Cu Kalpha;射线(k = 1.5406 Aring;)在45 kV/40 mA，2 theta;在5°-90°之间）。XPS研究使用含有铝单色分光计X射线源（1486.6eV）的ESCALAB 250Xi X射线光电子能谱仪（Thermo Scientific）测定PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合物的元素组成和该材料中元素的氧化态。PPy-PANI/ Fe3O4的热重分析采用TGA Q500 (TA Instruments, USA)测定，以10℃/min的速率将样品从室温加热到800℃，空气流速为50mL/min。在微粒ASAP 2020气体吸附仪(Micromeritics, USA)上应用低温氮气吸附-脱附技术分析BET表面积。利用振动样品磁强计研究了PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合材料在室温下的磁性能(VSM, Lakeshore 7307, USA)，最大应用磁场9.6 kOe。Cr(VI)和Cr(III)在水溶液中的离子浓度使用离子色谱耦合电感耦合等离子质谱仪(IC-ICP-MS)测定。

2.4 间歇吸附研究

2.4.1.平衡研究

吸附实验用的Cr(VI)溶液是通过稀释Cr(VI)原液(1000ppm)获得，母液是将K2Cr2O7 (2.83 g)溶于1000 mL去离子水制备而成。吸附平衡研究中，PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合物（0.05g）和Cr(VI)溶液（100mg/L,50mL）加入到塑料管中，恒温水浴摇床200rpm摇晃24h。多种参数如pH，吸附剂剂量，温度和共存离子等对PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合物吸附Cr(VI)的影响已被研究。为了研究pH对吸附剂吸附Cr(VI)的影响，初始pH从2-12，使用HCl或NaOH溶液（0.1-1M）调节。研究吸附剂剂量的影响，控制PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合物的质量为0.01-0.15g。研究温度影响，设置四个不同温度：15℃，25℃，35℃，45℃，Cr(VI)浓度100-600mg/L获取吸附等温曲线。溶液中共存离子的影响如Cu2 , Zn2 , Ni2 , Cl-, NO3-和SO42-用含Cr(VI) (100 mg/L)和研究共存离子(20-100 mg/L)的溶液(50 mL)接触吸附剂进行研究。

2.4.2动力学研究

吸附动力学实验使用三种Cr(VI)初始浓度（50,75,100mg/L）研究通过PPy-PANI/ Fe3O4纳米复合物吸附Cr(VI)的接触时间的影响。在一个典型的动力学研究中，PPy-PANI/ Fe3Olt;

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