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中红外直接吸收光谱法测量大气扩散火焰中的温度和二氧化碳浓度二维分布
摘要：
本文提出了一种基于二氧化碳气体v3基础吸收带的中红外直接吸收光谱的多线温度测量技术，波长基本位置在4.2mu;m左右，特别适用于含碳烟火焰。火焰中气相分子的温度和浓度分布是了解火焰结构和化学燃烧的重要特征。用于分析多环芳烃（PAH）和碳烟形成的标准实验室火焰之一是层流非预混流动火焰，但PAH和烟灰对大多数非接触光学测量引入伪影。文章介绍了一种准确诊断乙烯扩散火焰中CO2浓度和温度分布的方法：准级联激光器用于在4.2mu;m处探测v3支路。在低压槽和常压管式炉中进行了1550K以下的标定，获得了高温光谱的参数。在我们的同流火焰测量中，用双光束吸收方案记录了乙烯/氮气火焰的二维视距光学深度。利用光学深度反演方法，重建了CO2在共流火焰中的对称吸收率剖面。从CO2参数出发，推导出温度分布曲线，并与用双线原子荧光法测量的温度分布进行了比较。
1 简介
在富燃料条件下燃烧形成的碳烟减少了热的产生，限制了燃烧的性能，碳烟的生成也是最主要的环境问题之一。复杂的过程包括亚芳香烃生成，然后凝固和凝结形成碳烟颗粒，最后碳烟颗粒氧化[1,2]。共流扩散火焰是一种标准类型实验室火焰，通过精确工具的综合应用，对它的特点有详尽的了解，而它常用来研究混合控制燃烧过程中的碳烟生成过程[3,4]。而乙烯作为为最常用的燃料，可用于研究常压条件下扩散火焰中颗粒的形成、生长和扩散过程[5-8]。氢和氮的加入[9,10]和反应动力学[11]等影响对碳烟生成的影响已研究。在本研究中，火焰结构和温度被看作是决定扩散控制燃烧系统中燃烧产物形成的最重要因素。因此，火焰温度的全方位测量和燃烧动力学模型一样，对于提高对碳烟形成和氧化的全面了解是必不可少的。除了重要的火焰参数如流场和碳烟特性外，高保真火焰温度测量也是罕见的。目前，共流火焰的温度剖面测量包括：气相温度的快速插入技术[5]；色比温度测量技术[12-14]；火焰自发辐射的多色成像技术。.然而，有很强的证据表明，在火焰的大范围内，温度与气相温度不同。另一种广泛应用的非接触气相共流火焰测温技术是相干反斯托克斯拉曼光谱技术(CARS)[15-17]。Kliewer et al.等人利用时间分辨激光用于桑托罗型共流燃烧器成功地抑制了两种非共振CARS信号[18]。除了复杂的CARS系统外，迄今为止最实用的2D技术是双线原子荧光技术。然而，必须消除可能的干扰，如来自于亚芳香烃的荧光、激光诱导重熔和来自粒子的弹性散射，而且通常需要测量分子光强度比[19]。SUN等人成功地应用了 TLAF技术研究两组共流乙烯/氢/氮火焰，目的是分离H2或N2的互补效应及两者出口流速（应变速率）。同流火焰温度的定量趋势是随着燃料流量的增加而增大，最大值在火焰前缘沿径向，而在火焰中随着燃料流量的增加而降低较高，这主要是由于增加了碳烟的热传递。
扩散火焰测量的另一个广泛应用的诊断技术是消光法。在红外波段，半导体激光吸收光谱是一种非均匀的吸收谱，利用它准确测量小到中型气相分子。在近红外区，测量了水分子在火焰中的浓度和温度[21-25]。在大气反流扩散火焰的研究中，采用N2-CARS法在2.3mu;m处测定出的CO浓度分布的火焰温度[26]。采用1.5mu;m(2v1 2v2 v3)和2.0mu;m(v1 2v2 v3)泛音光谱区对CO2进行了低到环境温度的遥感测量，其强度不确定度为1.0%。在低压下，用中分辨率[28，29]高温吸收室[27]和高分辨率红外光谱仪[30]研究了二氧化碳的高温气体样品。对2mu;m近红外振动跃迁进行了原位燃烧诊断研究[31-36]。例如，Cai等人利用一个静力学校准室和一个波长2.0mu;m二极管激光器[37]在测试燃烧器上测量了温度和CO2浓度。Farooq等人在2.7mu;m(v1 v3)[38，39]处研究了一种双线测温方法，在3645和3633 cmminus;1处分别有两个DFB激光器进行v1 v3带的P(70)跃迁和R(28)跃迁。
中红外光谱区覆盖了具有大吸收率的分子基本带，有利于高精度测量燃烧系统中的火焰温度和CO2气体浓度。近年来，用直接吸收法研究了量子级联(QC)激光器在该波长下测量激波管和火焰温度。Nau等人使用工作在4.5mu;m脉冲内光谱模式下的QC激光器测量低压丙烷/氧预混麦开娜平板火焰 CO和CO2分子[40]的基本吸收带。而CO2的P分支和CO的R分支在4.5mu;m相互干扰。相反，在4.2mu;m处，CO的v3不对称拉伸基带的R分支是从水和一氧化碳等干扰燃烧物种中分离出来的。图1中1500K处v3基本吸收率的HITEMP模拟表明R分支的高频端是特殊的,因为这里唯一的干扰热带这里是v3模式的第一个弯曲热带。大量的热带会干扰v3在高温下的基波，进入低频端，使该区域在燃烧环境下由于多个热带跃迁而无法被解析。
图1： R分支带头的独特特性使其适合于燃烧诊断
a在1500K下对基本频带的CO2吸收系数进行模拟。
b 典型燃烧诊断应用下R分支远翼透射谱的模拟。
c 带头部区域的吸光度模拟的放大图
d R-分支转变的温度敏感性
如图1b所示，Spearrin等使用两个连续波模式QC激光器，研究了一种双线测温技术，该技术使用v3带的R(96)在2395 cmminus;1处与R(28)线的v1 v3在3633 cmminus;1[41]带成对。v3带在2394 cmminus;1处的温度不敏感R(92)跃迁也用于精确的CO2测量[42]。Wu等使用宽范围外腔QC激光器，研究了一种类似的两线测温技术，该技术利用距离为5cmminus;1的R(96)和R(74)过渡对，并在两个不同的位置激光运作[43]。Girard等人最近报道了一种利用相邻跃迁的两线测温技术 [44]，这种技术可以在一次激光扫描中覆盖。采用以2384 cmminus;1为中心的分布式反馈带间级联(IC)激光器，实现了v3基波的R(58)跃迁和v3模式的第一个弯曲热带弱带头R(105)/R(106)的结合。Ma等人还展示了用类似的IC激光器探测CO2的敏感性，该激光器覆盖了v3基波在2392 cmminus;1处的相邻R(80)和R(82)跃迁[45]。在这两项研究中，我们对预混层流火焰在低压力和环境压力下的火焰进行了测量。实际上，Villarreal和 Varghese利用低温冷却铅盐激光器研究R分支高频端带头的McKenna平坦火焰已经测量了二氧化碳的温度和浓度分布[46]。假设轴对称分布，对每个激光频率的视线吸收信号进行阿贝尔反演，得到层析重建的径向节点高分辨率吸收谱。
在mcKenna燃烧器[22，24，46]或层流二维扩散体[47]上的一维平面预混火焰的研究中，经常有关于视线吸收测量的层析重建的研究，但没有相关共流扩散火焰的研究。在火焰环境下，选择带头区域进行CO2燃烧诊断有几个优点。首先，带头区域不受背景环境CO2 吸收作用的影响。在中红外区域吸收率较大时，大气中的CO2在典型的自由空间实验结构中会产生显著的背景吸收。图1b显示了200厘米环境空气吸收的模拟，其体积分数为400 ppm，认为2390cm—1的红线是背景吸收。然而，在带头区域，周围的空气背景是可以忽略不计的。当TDLAS传感器必须放置到一个距离的目标有一段距离的燃烧诊断应用程序时，这个特点是很有价值的。在最外层投影半径以外的零背景吸收也是轴对称共流火焰阿贝尔反演的先决条件，当非零信号超出转换大小时，需要在进行任何层析重建之前信号的去除[48]。
第二个优点是在实际应用中，带头区域不易饱和。考虑到典型的具有5％CO2的10cm长路径火焰的实际现场应用。如图1b，在600、1000、1400和1800K处的透射率数据的模拟表明CO2吸收器在Girard和Ma等人使用的峰值位置，几乎会使信号饱和,使得到的吸光度值在非线性区域。因此，与几乎吸收的饱和低波数区域相比，带头部区域周围的激光透射功率更高。
此外，带头区域在升高的温度下具有非常高的温度敏感性。由于吸收率的增加,能带头强度会在高温下增加,具有正温度敏感性的高J跃迁。在1800 K的波段头吸光度的模拟如图1C所示。R(120/122/124)和R(118/126)跃迁重叠以形成具有增加的吸光度的峰，并且进一步的高J跃迁显示为不对称的肩部。图1d显示了在800,1200和1600K下v3R-支路跃迁的吸收率的计算温度灵敏度。多个数据源在振动线的R（75）和R（175）处引起偶发的不连续性。带头周围的高J过渡很大正温度灵敏度，即吸收率随温度升高。这一独特功能相结合没有背景吸收信号，制作v3带头非常适合燃烧诊断应用：TDLAS传感器可以远离火焰并且视线测量只会高温CO2吸收，没有环境背景信号。
使用带头过渡的另一个优点是几个同时测量的过渡的拟合提高了精度[46]。多光谱吸收光谱法在断层摄影成像中也是有利的[49]。因此，这个原因足以让另一项研究开发出一种TDLAS传感器，该传感器采用新推出的IC激光器来定位带头上的多个峰值，这些峰值没有环境背景并具有正温度灵敏度。在这项研究中，我们利用这一独特的功能开发了一种原位CO2测温传感器，用于典型的共流层流扩散火焰的燃烧诊断。
但是与带头峰值温度测量相关的问题也是显而易见的：高度共轭的带头过渡是重叠的并且没有很好地分离。从R（114）到R（130）的九个重叠峰形成四个明显的峰高于2397 cm-1的峰值，不能简单地通过四次转换拟合。重叠峰对线位置，线强度和加宽参数中的微小误差非常敏感。因此，高温校准测量是诊断应用的先验。
在本文中，我们研究了在2397 cm-1的v3基波带头区域通过单径直接吸收光谱获得的层流共流烟火焰的温度和CO2浓度分布的二维测量。为了将路径积分吸收信号转换为空间分辨吸收率，使用Tikhonov正则化方法进行逆Abel变换。
图2轴对称共流火焰的双光束吸收实验装置和几何形状。
燃料管由60%C2H4和40%N2组成，出口速度为5cm/s；D为15厘米/秒
2实验方法和模型
2.1实验装置
图2中描绘了实验装置示意图。为了降低激光功率噪声并在条件恶劣的Abel反演中跟随噪声放大，我们使用双光束吸收方案来降低激光强度波动。来自以4172nm为中心的分布式反馈带间级联激光器的激光束被分成三束：用于测量火焰吸收的探测器和参考光束以及用于波长调谐校准的固体标准具。标准具的长度为80mm，并且在该波长下标准具的自由光谱范围为0.0153cm -1。激光注入电流和温度由激光二极管控制器（LDTC0520，Wavelength Electronics，USA）控制。通过来自函数发生器（Tektronix AFG3022C）的三角波来调制注入电流以扫描激光波长，并且将激光器温度调谐到最佳扫描范围以覆盖R分支带头区域。通过三个热电冷却的碲化镉汞（MCT）光伏探测器（PVI-2TE，Vigo System，Poland）测量扫描的激光强度。
通过传播激光束的传播测量火焰面临两个问题，一是由扩散火焰边缘的尖锐温度梯度引起光束从其轴线的热偏转[50,51]。为了最大限度地减少热梯度效应，1英寸硅正弯月形透镜紧密地放置在火焰后面，以将激光束聚焦到探测器上。对诸如火焰的高温物体的红外吸收光谱的测量也面临着来自火焰的高热辐射的问题。为了探测小的发射信号变化，通常必须使用窄带滤波器。但是这种过滤器并不容易获得，并且在存在强热辐射的情况下，不能在实际应用中完成阻挡热背景信号的问题。作为代替，我们将MCT探测器的前置放大器带宽限制在100 Hz-5 MHz，以便慢速时变热辐射充当低频信号并被过滤掉了。因此，在存在入射辐射强度的情况下，我们可以改善MCT探测器的线性行为。然后通过25MS / s 16位PCI数字转换器（Gage Applied，OVE-844，USA）将放大的电压信号数字化。
为了产生共流层流扩散火焰，我们使用了图2中示意性示出的Santoro型燃烧器，燃烧器的详细信息已在可在其他资料中查得。来自压缩机的氮气（99.9％纯度，春雨，上海）和来自中心燃料管的乙烯（99.9％，春雨，上海）的混合气的流量由质量流量计控制（ GM50A，MKS，美国和SevenStar，北京）。燃烧器在开放的大气条件下操作。燃烧器安装在垂直和水平步进电机平台（PSA50 / 150-11-x，Zolix，北京）上，并在垂直于激光束的2D平面上移动，以便扩散的视线测量 火焰可以在燃烧器（HAB）上方的不同高度和径向位置进行。研究了两种烟灰层流扩散火焰，以与参考文献中报道的层流烟火火焰II-6和II-4[20]进行比较。C2H4 / N
资料编号：[4324]
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