BCT-BZT和BCZT无铅陶瓷的低温烧结和电性能外文翻译资料

 2022-07-08 02:07

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BCT-BZT和BCZT无铅陶瓷的低温烧结和电性能

摘要

0.33Ba0.8Ca0.2TiO3-0.67BaTi1-xZrxO3（BCT-BZT）Ba0.934Ca0.066Ti1-xZrxO3（BCZT）无铅陶瓷之间的介电，铁电和压电性能 ，它们在1260℃的大气下用不同的制备好的纳米颗粒进行了烧结研究。 XRD结果显示了BCT-BZT和BCZT陶瓷的相转变和准同型相界（MPB）区域的证据。 三相点的相变表明MPB区域周围的电特性敏感变化。 在BCT-BZT陶瓷中发现了优良的电性能（εr = ~ 9000，Pr = 35.6mu;C / cm2，d33 = ~ 240 pC / N）。自发极化状态，缺陷偶极子和箍缩效应被认为是影响电性能的重要因素。 此外，对不同工艺条件下BaTiO3基陶瓷三重点电性能的研究将为其实际生产提出建议。

1.绪论

基于铅的电陶瓷由于其优异的压电，介电和铁电性能而广泛用于传感器，执行器，存储器和热电器件[1-4]。然而，铅基材料可能会造成严重的环境污染，限制在电子设备中使用[5]。因此，找到用于替代铅基材料的合适无铅材料是非常迫切的。如我们所知，BaTiO3（BT）具有典型的钙钛矿结构（ABO3），具有高的相对介电常数（εr）和低的损耗角正切（tandelta;）。但BT陶瓷的强烈的温度依赖性和低的居里温度（TC）阻碍了其实际应用。许多研究人员用ABO3中A位点和B位点的等价阳离子取代来对BT改性，如碱性离子Ca2 和Sr2 ，B位由Zr4 和Sn4 [6,7]，以改善其电气性能。 Kuang等人[8]证实取代BT陶瓷的优良铁电性质是由于Zr4 比Ti4 更具化学稳定性 [9]。 Singh等人[10]和李等人 [11]研究了用Ca2 取代Ba2 ，表现出高而稳定的压电性能。

正如我们所知，铅基材料在接近于相变相边界（MPB）处具有完美的压电和铁电性质，这非常接近于相变。 然而，直到2009年，刘和任首次报道了Ba（Zr0.2Ti0.8O3-xBa0.7Ca0.3TiO3（BZT-xBCT）体系中的MPB区域，在BT基陶瓷中未发现MPB区域[12 ]，因其优异的压电性能（d33 = 620 pC / N）而备受关注[13-15]。 以后，广泛研究了改性BZT-xBCT材料的制备。 大多数研究人员关注MPB区域从菱形到四角形相变点的x = 0.5，因为它们具有显著的电性能[13-19]。 然而，在BZT-xBCT系统（图1）中x = 0.33处的相图中三相点附近的电特性的变化很少被研究。

我们以前的工作报告了用改进的Pechini聚合物前体法合成BT纳米粒子的方法[20]。 良好的分散均匀的BT纳米粒子不仅有效地降低了烧结温度（在常规固相反应过程中~ 1500℃），而且也避免了弱化BT基陶瓷的电性能。 在本研究中，制备的0.33Ba0.8Ca0.2TiO3 -0.67BaTi1-xZrxO3（BCT-BZT）和Ba0.934Ca0.066Ti1-xZrxO3（BCZT）纳米颗粒和陶瓷准备好了。我们探讨了BCT-BZT和BCZT无铅陶瓷在不同合成工艺中的介电性能，铁电性能和压电性能的比较。 此外，还详细研究了BCT-BZT和BCZT陶瓷三相点附近的相变和致密化。

2.试验

制备的Ba0.8Ca0.2TiO3（BCT），BaTi1-xZrxO3（BZT，x = 0; 0.01; 0.025; 0.04; 0.05; 0.10; 0.20）和Ba0.934Ca0.066Ti1- xZrxO3（BCZT，x = 0; 0.0067; 0.01675; 0.0268; 0.0335; 0.067; 0.134）纳米粒子通过改进的Pechini聚合物前体方法合成。化学计量混合的0.33Ba0.8Ca0.2TiO3-0.67BaTi1-xZrxO3（BCT-BZT）和BCZT纳米粒子均匀分散，然后通过使用5wt％聚乙烯醇（PVA）粘合剂在150MPa压力下压制成直径为20mm的盘形盘。 在650℃下烧结PVA后，最终坯体在空气气氛中在1260℃下在陶瓷中烧结5小时。

在室温下通过具有Cu-Ka辐射的X射线衍射（XRD，X#39;Pert PRO）来测量晶体结构。使用精密电子天平（ED-124S）通过阿基米德浸渍原理确认陶瓷的致密性。通过场发射扫描电子显微镜（FESEM，SUV-1080）检测陶瓷的断裂微观结构。将样品抛光并在两个圆面上涂银电极并在600℃退火30分钟以进行介电和压电测量。在测量压电性能之前，将烧结的陶瓷在25℃下在25kV / cm的电场下在硅油浴中极化约40分钟。使用精密LCR仪（TH-2819）以10kHz的频率进行介电常数（εr）和损耗角正切（tandelta;）值。用精密阻抗分析仪（Agilent-4292A）测量极化陶瓷的共振频率（fr）和反共振频率（fa），并使用Onoe计算机电耦合因子（kp）和机械品质因子（Qm）和Jumonji公式[21,22]。使用压电-33米（ZJ-3A）来测试陶瓷的压电常数（d33）。使用辐射精密工作站（Premier II）以20Hz测量陶瓷的极化对电场（P-E）滞后环。

3.结果与讨论

图2显示了BZT纳米粒子在10°-70°2theta;范围内的XRD图谱 （x）。根据结果发现，除了x = 0（与四方相共存的菱形）外，发现了纯的菱形钙钛矿相，这与JCPDS＃85-1796一致。从图2b中在43℃-47℃的2theta;范围内扩大的XRD图谱可以观察到，随着x的增加，（200）衍射峰位置单调向低2theta;角移动，这是由于在BZT晶格中离子Zr4 （0.087nm）的半径大于Ti4 （0.068 nm）[23]。合并（200）衍射峰在~ 45°证实了随着x的增加，在室温下从四方向相变到菱面体的演变。主要的衍射峰随着x的增加而减小，衍射峰来源于有限的固体溶解度或钙钛矿结构（ABO3）中A / B位置的取代[24,25]。图3显示具有不同x的BCZT纳米颗粒的XRD图。在10°-70°的2theta;范围内没有第二阶段，显示出纯的菱形相。 BCZT纳米粒子中衍射峰位置的变化趋势也归因于在BCZT晶格中用较大离子Zr4 代替较小离子Ti4 。

图4显示了各种锆含量（x）的BCT-BZT陶瓷在10°-70°2theta;范围内的XRD图谱。所有的陶瓷都显示钙钛矿结构相，没有观察到第二相。如图4b中选定的XRD图放大区域所示，正交（JCPDS＃81-2200）相的独特分裂（022）和（200）衍射峰逐渐消退并合并到菱形相的（200）衍射峰中， 当x升高到0.05时，正交相的（022）衍射峰完全消失。从图4b可以看出，当xlt;0.025时，BCT-BZT陶瓷显示出单一的正交相，当0.04lt;xlt;0.05时，正交相和菱形相（O-R）的共存，而在x在0.10-0.20范围内获得单一的菱面体相。 一些衍射峰强度随着x的增加而微弱地减弱，这归因于在ABO3结构中固体溶解度有限。衍射峰位置在低2theta;值时的变化是由于ABO3中B位的较大离子Zr4 取代了较小离子Ti4 ，导致BCT-BZT晶格的扩大。

不同x的BCZT陶瓷的XRD图谱如图5所示。BCZT陶瓷的元素含量与图4中的BCT-BZT陶瓷相当。结果表明，在0〜0.0067的范围内，随着x的增加，单一四方相的（002）和（200）衍射峰逐渐减弱。在x gt;0.0067处发现了从四方（JCPDS＃05-0626）到斜方对称的有趣转变，并且在x = 0.01675处发现BCZT陶瓷的四方相和斜方相（T-O）共存。四方相的（002）和（200）衍射峰在x = 0.0268时变为单斜方相中的（220）和（200）衍射峰。然后，检测到从正交晶系到菱形晶相随x增加的转变。在x = 0.0335处证实了共存的斜方相和菱形相（O-R），并且x在0.067-0.134的范围内发现了单个菱面体相。因此，可以得出结论，BCZT陶瓷的MPB区域可以在x约为0.01675（T-O）和0.0335（O-R）存在。然而，BCT-BZT陶瓷的MPB区仅在x在0.04-0.05（O-R）范围内发现，如图4所示。与BCT-BZT（图4）和BCZT（图5）陶瓷的衍射峰强度相比，在1260℃的烧结温度下，纳米BCZT陶瓷的制备具有更高的结晶度。

图6a-d显示了（a）= 0，（b）= 0.04，（c）= 0.05，（d）= 0.10的各种锆含量（x）的BCT-BZT陶瓷微结构的FESEM图像。随着x的增加，BCT-BZT陶瓷晶粒尺寸明显增大，x = 0.05时BCT-BZT陶瓷晶界存在细小晶粒。所有的BCT-BZT陶瓷晶粒尺寸（～3mu;m）都小于文献[13,26,27]。小晶粒和致密的微观结构不仅改善了BCT-BZT陶瓷的致密化（图6i），而且提高了压电性能[28]。从BCT-BZT陶瓷的断口表面特征可以看出，断裂模式由晶粒间断裂向晶间断裂转变，这与晶粒细化伴随着x的增加有关[29]。图6e-h显示了具有（e）= 0，（f）= 0.01675，（g）= 0.0335，（h）= 0.067的各种锆含量（x）的BCZT陶瓷的断裂表面的FESEM图像。致密的陶瓷微观结构和晶粒形态主要取决于x。随着x提高到0.067，也存在穿晶断裂，这是由于用纳米颗粒制备的BCZT陶瓷的晶粒生长充分。

图6i，j表示具有各种锆含量（x）的BCT-BZT和BCZT陶瓷的密度和相对密度。观察到BCT-BZT和BCZT陶瓷的密度和相对密度随着x的增加而先增大后减小。由图6j知在x = 0.04时BCT-BZT陶瓷的相对密度达到95.5％，在相同锆含量x = 0.0268时BCZT陶瓷的相对密度（96.3％）略高于BCT-BZT陶瓷 ，这归因于不同的纳米颗粒。BCT-BZT和BCZT陶瓷的密度变化可能归因于相变，这与图4和图5中的结果一致。所有在1260℃烧结的BCT-BZT和BCZT陶瓷具有较高的相对密度，显示出在低烧结温度下制备具有纳米颗粒的陶瓷的合适路线，这有利于其实际应用。

图7显示了具有不同锆含量（x）的非极化BCT-BZT和BCZT陶瓷的介电常数（εr）和损耗角正切（tandelta;）的温度依赖性。图7a表明，TC附近εr -T曲线中介电常数的峰值变宽，介电常数值随着少量锆的增加而增加。然而，当x增加到0.20时，介电常数（εm）和T C的最大值显着下降，这归因于结构畸变，并且与Choi等[24]的结果一致。图7a还表明介电峰对应于从正交相到四方相（TO-T）的转变温度，并且TO-T在x = 0.04-0.05处明显示出。相转变与图4中的结果一致。然而，由于相变过程迅速，在较高的x处未发现TO-T，并且菱形相向正交相（TR-O）的转变不明确[30]。介电峰值和TC（图7c）随着x的增大而减小，表现出介电弛豫行为，这与ABO3结构中弱化的B-O带有关，并且B位离子难以恢复 菱形或斜方相[8]。从图7a的损耗角正切结果来看，tandelta;高于文献，这可能归因于在设定条件下更细的晶粒尺寸和更多的晶界[31]。

图7b也发现了非极化BCZT陶瓷的εr和tandelta;类似的变化趋势。在x = 0.0335时，最大介电值约为5600，但它比图7a中的BCT-BZT陶瓷的εr（～ 9000）要低得多，这归因于BCZT陶瓷中的晶粒大于BCT-BZT陶瓷 （图6）。然而，BCZT陶瓷的tandelta;相对低于BCT-BZT陶瓷，这是由于均匀纳米颗粒使陶瓷致密化程度更高[32]。在BCZT陶瓷中发现最低的tandelta;，并且TO-T清楚地显示为x = 0.

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