薄石墨中的声子流体力学与超高室温热导率外文翻译资料

 2022-08-07 03:08

英语原文共 5 页，剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

薄石墨中的声子流体力学与超高室温热导率

摘 要

碳的同素异形体，例如金刚石和石墨烯，是最好的热导体。我们监测了薄石墨的导热系数随温度和厚度的变化，发现高导热系数，厚度和声子流体动力学之间有着密切的联系。厚度为8.5微米的石墨在室温下的平面内热导率为4300瓦每米开尔文-该值远高于金刚石，但略高于同位素纯化的石墨烯。升温可在较宽的温度范围内提高热扩散率，从而支持着部分体动力声子流。随着厚度的减小，我们观察到的导热系数的提高表明声子的平面外动量与动量松弛碰撞的分数之间存在相关性。我们认为这是由于石墨中的极端的声子色散呈各向异性导致的。

正文：

热在绝缘子中传播是由于绝缘子中称为声子的集体振动状态的传播。这种传输现象的标准描述是调用准粒子，因为它们沿其轨迹（1）发生碰撞而失去了向其下方晶格的动量。Gurzhi几十年前提出如果载流子之间的保持动量的碰撞变得丰富，则绝缘子中的声子和金属 中的电子可以以流体动力学形式流动（2）。最近，电子（3–5）和声子（6–10）的流体动力学机制已经成为人们重新关注的主题，部分原因是为了量化准量子点。

与理想分子气体中的粒子不同，声子动量并非在所有碰撞中都守恒。当两个声子之间的散射产生的波矢量超过倒易晶格的单位矢量时，多余的动量会损失到下面的晶格中。这些被称为Umklapp（U）散射事件，它们需要够大的波矢量。因为冷却会减小热激发声子的典型波长，所以随着温度的降低，U散射逐渐变稀薄，并且声子之间的大多数碰撞都保留了动量，成为正常（N）散射事件。在这种情况下，出现了一种声子流体动力学状态，该状态夹在扩散状态和弹道状态之间（2）。流体动力学状态的观测结果包括几种固体（8、9、11-14）。在这个狭窄的温度窗口中，变暖会使正常的碰撞倍增，这会提高热导率与比热的比值，这称为热扩散率。这种行为的观察倾向于在低温下进行。

在很宽的石墨烯温度范围内，N事件对U事件的支配作用导致两个小组提出在低温范围之外的温度下可能会观察到声子流体动力学（6、7）。然而，通过使用标准的四探针稳态技术来研究石墨烯（15）中的热传输测量是具有挑战性的。最近在石墨中超过100 K的温度下发现了第二声的证据，这是声子流体动力学的一种表现（10）。这些观察结果与理论预期相符（16）。

石墨的二维晶格（图1A，插图）由强的层间sp2 共价键与弱的层内范德华键组成。平面内和平面外耦合的强度相差两个数量级。这种二分法使石墨易于裂解成单层石墨烯形式（17）。石墨的键合还会产生两个不同的德拜温度，一个

用于平面内，另一个用于平面外原子振动（18）。这在平面内和平面外热导率之间引起了很大的差异（19）。实验测得的热导率（19-23）显示出大致相似的温度依赖性。但是，所报告的面内热导率大小差异很大，室温下的温度可以在72到2100 W / m·K之间变化（19），这归因于不可避免的堆垛层错和c轴流对平面数据的污染。正如我们将在下面看到的，对同一样品的厚度依赖性研究提供了新的见解。

我们使用标准的稳态一个加热器–两个温度计技术在高真空下测量了市售的高度定向的热解石墨（HOPG）样品的面内导热率（k），这些样品都是从厚的母体样品上剥离下来的。

图1.导热系数和实验装置。 （A）对数尺度上厚度为580到8.5毫米的石墨的面内导热系数与温度的关系。插图显示了石墨晶体结构的侧视图。导热系数测量设置的示意图（B）和照片（C）。一端的加热器产生的热电流jq一半的样品通过样品流向热浴。样品中产生的温差由两对热电偶确定。

我们通过测量长而薄的银箔的热导率来测试真实性，该银箔的热阻可与我们具有最大热阻的样品相媲美，并量化与 Wiedemann-Franz 定 律 的 微 小 偏 差（24）。对于厚度范围从8.5到580 mm的样品，我们发现在20 K以下，k的行为相同，随着温度在20 K以上，k的厚度会稳定增长。我们将最厚样品（580毫米）中k的温度依赖性与测得的比热进行了比较（图2A）。我们发现k峰值在100 K左右，类似于其他测量结果（20，21，23）。低于此最大值，k迅速降低并大致遵循T2.5依 赖 性 ， 接 近 低 于 10 K 的 比 热 趋 势（25）。比热（C）温度行为偏离了德拜近似所预期的T 3 。但是，由于声子权重的不均等分布，在大多数实际固体中均未严格遵守此行为。 2.5指数在石墨中分别归因于平面外和平面内声子的T 3 和T2 贡献的混合（26）。这个不寻常的指数可能已经掩盖了Poiseuille体制，该体制通常与高于三次立方的导热率有关（2）。

对热导率和比热平行演化的进一步研究有助于揭示Poiseuille机制，因为k在10k以上的演化速度比C快，10k以下的演化速度慢（图2A）。绘制k / T 2.5 和C / T 2.5 可以使这种差异更易于识别（图2B）。升温后，k / T 2.5 在10 K以上显示出明显的最大值，而C / T 2.5 逐渐降低。热扩散率D是热导率与比热的比率（以J / K mol的适当单位表示）。我们发现D在10到20 K之间具有非单调温度依赖性（图2C）。声子流体动力学图像提供了对该功能的直接解释。变暖导致声子之间动量交换的增强，因为保留动量的碰撞比例增加。结果，热扩散率上升。如果所有声子均具有相同的平均自由程，而与它们的支路和波矢无关，则这也意味着有效平均自由程会增加。Poiseuille最大值在40 K附近，Knudsen最小值在10 K附近，其中扩散边界散射速率由于N散射而有效地增加，从而定义了该流体动力学窗口的边界。

通过确定洛伦兹比（L / L0），我们发现在受利的温度范围内，电子贡献很小，可以忽略不计。我们测量了电导率s，以量化L= k/sigma;T 并将其与L0=2.44times;10-8 W-欧姆/ K2。这导致比率比Knudsen最小值高100到1000之间（图2D）。

图2.流体动力传热。 （A）580毫米厚石墨样品的面内导热系数k（左轴）和比热C（右轴）的温度依赖性。(B) 将k除以T2.5 （左轴），将C除以T2.5 （右轴）作为温度的函数。仅在高于10 K的k / T2.5 中才看到明显的最大值。这将产生最大的温度依赖性热扩散率D（C）。

可比较的功能可以在已发布的数据中找到（20、21、24），但似乎并未引起注意。我们的母本是包含两种稳定碳同位素的平均HOPG（〜99％12C，〜1％13C）。我们的结果支持了这样的推测，即声子流体动力学可以在没有同位素纯度的情况下发生（8）。当我们减小样品厚度时，我们测量到k增加（图3A）。我们在沿c轴更改样品的厚度（t），保持样品宽度（w = 350 mm）和触点之间的距离（l）进行热梯度测量后，进行了连续测量，与厚度相比，该梯度足够长l / tgt; 10）（24）。这种趋势与黑磷的观测结果相反（8）。关于流体力学状态，变薄导致热扩散率的非单调行为的放大。这将使Poiseuille峰变得更加尖锐并趋向于更高的温度。最终，最薄样品的D 在100 K处显示出极大的最大值。在该温度附近观察到石墨中的第二种声音（10）。厚度依赖性在10 K以下消失，这可能是因为声子的平均自由程是该范围由平均晶粒尺寸（19）设定，该平均晶粒尺寸与厚度无关。与厚度无关的低温热导率的另一个可能的来源是声子通过移动电子的固有散射。

我们的240毫米厚样品中的热导率与先前对类似厚度的石墨（22）的观察结果合理地吻合。我们为8.5毫米厚的样品测量的面内k为4300 W / m·K。这超过了同位素纯石墨烯样品（27）的值，并且高于其他大块固体的值。该值是天然丰度钻石（28）的两倍，是高纯度晶体BA（29-31）的三倍左右。在室温下，将厚度减小两个数量级将导致k增加五倍（图3C）。尽管我们测得的k已经可以与单层石墨烯中报道的最高值（kasymp;3000至5000 W / m·K）相提并论（27、32），但我们的数据并没有在低厚度极限中饱和。与3mu;m（32）沟槽上的悬浮石墨烯相反，我们的样品长度为毫米。给定了声子的准弹道轨迹，我们做出合理的假设，即平面尺寸在设定热导率振幅方面至关重要。这意味着最高限额与以前认为的相比，具有较大纵横比的较薄样品应显示出更大的电导率。尽管一些理论工作已经预测了石墨烯（6、7）中的稳健流体力学状态及其在石墨中的持久性（16），但是没有人研究过厚度依赖性的问题。

图3.厚度与导热系数的关系。 （A）平面热导率k对各种样品厚度的温度依赖性。在最薄的样品中，k达到室温附近任何体积系统中已知的最大值（〜4300 W / m·K）。 （B）各种样品厚度的热扩散率D的温度依赖性。D中的最大值形成一个尖锐的单峰，厚度逐渐减小。(C) 我们的数据与超高导热材料比较（22，27–29）。插图显示了在250 K时热导率的厚度依赖性。最薄样品的k可与单层石墨烯（27，32）中报道的高值相媲美。

为了试图理解我们观察的起源，我们仔细研究了U和N碰撞的发生，给出了石墨的声子色散（15，33）（图4）。我们展示了Nihira和Iwata（33）的计算，从半导体tinuum模型计算纵向（LA）、面内横向（TA）和面外横向（ZA）声子沿GM和GA方向的面内和面外色散（图4B）。利用0.5～500k（33）的实验比热数据，确定了模型参数（速度和弹性常数）。这两个方向在热激发声子的典型波长和U散射要求方面显示出明显的对比。在300 K（或200 cmminus;1）下，LA模式的典型面内波矢仅为布里渊区（BZ）宽度的0.1。这使得U碰撞极为罕见（图4C），因为要创建波矢量大于BZ宽度一半的声子，每个碰撞声子的平均波矢量必须为BZ宽度的0.25。 U碰撞稀缺和流体动力学出现的根本原因在于此简单功能。对于平面外波矢量，情况完全不同。即使在50cmminus;1处，热激发的声子也可以有一个平面外的波矢量，它是BZ高度的四分之一。以上90 cmminus;1 （相当于130 K）的面外声子全部被热激发（33），其峰值波长是BZ高度的一半。沿此方向的任何其他动量都可以将它们“踢出” BZ。由碰撞声子交换的动量中小的c轴分量足以使碰撞变为U事件（图4D），并且热流降低。我们的观察表明，随着样品变薄，U碰撞的相对权重会降低，因为减弱U碰撞的相对速率会扩大流体动力学窗口并提高导热率。我们注意到倒数空间中离散可用态之间的间距取决于厚度。因此，具有平面外动量的状态总数与厚度成反比。

图4.声子分散体。（A）石墨的第一个布里渊区（BZ）。计算的声子色散沿BZ（33）的GA和GM方向平衡，并与中子（34）和拉曼散射（35）的实验数据相结合。BKM位于GKM平面（C）和GMA平面（D）中。入射声子的平面内分量（绿色箭头）与热激发的声子（蓝色箭头）之间的碰撞保持N，因为即使在300 K（或200 cmminus;1）下，热声子的面内波矢量也仅是BZ宽度的一小部分。因此，结果声子的波矢（红色箭头）不超过BZ宽度的一半。相比之下，对于低至50 cmminus;1的频率，热声子的平面外波矢量是BZ高度的四分之一。因此，如果面内运动的声子恰好有一个小的面外分量，碰撞就变成U。

事实是只有有限尺寸的BZ会被抹去一小部分。然而，不同的碰撞机制正在争夺相空间，减小厚度不仅减少了平面外声子的数量，而且还扩大了边界散射。载热声子可能会与平面外声子发生U碰撞，或在边界处发生（或多或少）镜面碰撞。因此，通过用镜面边界反射代替一部分U碰撞来减小厚度，将限制热流的退化。对于HOPG和黑磷（8）的导热系数的厚度依赖性缺乏令人满意的解释。边界处的散射和部分扭曲石墨烯层之间界面的不完全透射需要进一步研究。为了解释我们的发现，需要进行一系列的理论计算。

参考文献和注释

1. J. M. Ziman, Electrons and Phonons: The Theory of Transport Phenomena in Solids (Oxford Univ. Press, 2001).

2. R. N. Gurzhi, Sov. Phys. Usp. 11, 255–270 (1968).

3. D. A. Bandurin et al., Science 351, 1055–1058 (2016).

4. J. Crossno et al., Science 351, 1058–1061 (2016).

5. P. J. W. Moll, P. Kushwaha, N. Nandi, B. Schmidt, A.

剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

资料编号：[259315]，资料为PDF文档或Word文档，PDF文档可免费转换为Word

原文和译文剩余内容已隐藏，您需要先支付 30元 才能查看原文和译文全部内容！立即支付

以上是毕业论文外文翻译，课题毕业论文、任务书、文献综述、开题报告、程序设计、图纸设计等资料可联系客服协助查找。

您可能感兴趣的文章