水凝胶在水体污染物吸附和废水处理中的应用
Vin Van Tran·Duckshin Park·Young-Chul Lee
摘要：在过去的十年内，水凝胶作为吸附剂去除水溶液中污染物的极具潜力。为了提高吸附效率，可以将不同功能的粒子包覆于水凝胶中，并根据污染物的类型和制备方法，选择不同类型的粒子。常用于水/废水处理的水凝胶按其形状主要可以分为三类：水凝胶珠、水凝胶膜和水凝胶纳米复合材料。在查阅了大量最近相关的研究论文后，我们侧重研究了水凝胶及其在去除污染物方面的应用，包括水/废水中的重金属离子、染料和放射性核素的吸附，以阐明污染物和颗粒之间的反应机理以及后处理中水凝胶的回收与再生。
关键词：水凝胶，重金属，染料放射性的吸附，水/废水处理
1 介绍
水是人类及其他生物最重要的物质。然而，一些有害化合物会造成水污染，不仅对生活在水中的物种，还对更为广泛的其他生物群落产生负面影响 (Guo et al. 2015)。
每年的各种工业生产、工业辅助过程以及其他人类活动都会有重金属释放到环境中 (Chen et al. 2010; Patel et al.2010)。有40多种密度大于5 g/cm3的元素被称为重金属。在水中发现的重金属离子就是主要污染物之一(Srivastav et al. 1994; Zenk 1996)。由于它们的持久毒性，这些污染物、重金属已经引起了科学界、政府以及社区活动人士的极大关注。尤其是在高于给定耐受水平的情况下，甚至在低浓度下，有毒金属对生物圈和生态环境都会造成危害 (Abachi et al. 2013; Ali et al.2011)。尽管如此，在世界范围内化学工业每年使用近100万吨染料，超过10%的废水都会被排放，严重污染环境以及影响人类和水生生物(Sethuraman and Raymahashay 1975; Yagub et al. 2014)。一般来说，染料具有复杂而稳定的结构，它们在自然界中的降解通常非常困难和缓慢的；因此，它们会积累起来 (Fu and Viraraghavan 2001; Kadirvelua et al. 2003; Zollinger 2003)。除了重金属和染料外，放射性废物（通常在核裂变等核过程中产生的含有放射性物质的废物）也是严重影响水资源的常见污染物之一。尽管这种废物的放射性会随着时间的推移而降低，但其降低速度非常缓慢；因此，它可以在很长的时间内严重影响着人类健康和环境(Jing et al. 2013)。此外，在现代农业中，农药被广泛用于保护农作物和牲畜，这也导致了许多严重的健康问题。据专家称，这些农药是通过农业直接径流、淋滤和对空容器的不当处理而排放的。此外，水源中的氮成分（硝酸盐）的排放目前对人类和动物健康也都有害。硝酸盐在水中分散时可能会造成一些严重问题，这是因为它们会造成地下水污染和河流富营养化。因此，水溶液中的农药和硝酸盐修复一直是一个世界性的问题和挑战。
为了保护环境，研究并使用各种方法来去除水中的这些污染物是绝对必要的。与去除染料、重金属离子等常用的化学和物理方法相比，吸附法是目前去除水溶液中染料最有效、最友好的方法之一(Azbar et al. 2004; Mohan et al. 1998)。水凝胶是一种三维聚合物，可以通过一个或多个单体之间的反应合成。水凝胶的三维网络和多孔结构通常赋予它们亲水性和相应的吸附大量水或生物流体的能力(Ahmed 2015)。水凝胶作为一种高效的吸附剂，其高保水性和低成本受到了人们的广泛关注。常用于水/废水处理的水凝胶根据其形状和物理化学性质主要分为水凝胶珠、水凝胶膜和水凝胶纳米复合材料三类。
为了提高吸附效率，有许多不同且独特的纳米颗粒被用作水凝胶珠、水凝胶膜或水凝胶纳米复合材料的混合物(Jing et al. 2013)。本研究将概述最近文献中使用水凝胶处理废水的结果，以去除水溶液中的重金属离子、染料、放射性核素和其他污染物，以及回收和再循环使用过的水凝胶。从文献调查中可以明显看出，混合水凝胶中的纳米颗粒在去除各种水生污染物方面具有良好的潜在适用性。
2 水凝胶微珠在污染物吸附中的应用
2.1 包裹粒子的水凝胶珠用于重金属离子的去除
纤维素被认为是世界上最丰富的可再生材料。然而，其衍生物通常在合成水凝胶方面受到更多关注，这是因为它们在水中的溶解度比纤维素好。最常见的衍生物之一是羧甲基纤维素（CMC），它被称为水溶性纤维素衍生物，已在市场上有出售。通常用于制备CMC基水凝胶的方法是使用多羧酸、环氧氯丙烷和N，N′-亚甲基双丙烯酰胺等交联剂的交联方法 (Fekete et al.2017)。2010年，以ECH为交联剂，采用反相悬浮交联法成功制备了基于CMC的典型水凝胶微球 (图 1) (Yang et al. 2010)。用重金属离子、Pb2 、Ni2 、Cu2 等模拟废水测试了水凝胶的吸附能力。结果证实，ECH与CMC反应生成了一个新的键CAOAC。与纯CMC相比，水凝胶珠的结晶度较低。水凝胶微珠对Pb2 、Ni2 和Cu2 的吸附基于与羧基中的氧原子形成配位键。因此，形成的水凝胶珠对重金属离子表现出很高的吸附能力。
近年来，基于壳聚糖（CS）的生物高聚物因其对重金属离子的高吸附能力和低成本而在各个领域引起了人们的极大兴趣，其中尤其是在环境生物技术领域(Jin and Bai 2002; Yoshidaand Takemori 1997）。此外，在工业水平上基于甲壳素的简单方法可以很容易地合成CS。CS水凝胶微珠被认为是工业废水处理中有效去除重金属的潜在吸附剂(Chatterjee et al. 2005; Chatterjee et al. 2007; Ngah et al. 2002)。由于CS有着与各种材料的结合能力，它在水凝胶的生产过程中也显现出巨大的潜力。通过将CS与高浓度CMC溶液混合，通过辐射交联成功合成了一种新型CS水凝胶，称为CM（羧甲基化）-纤维素/CS，其形式为物理水凝胶。由于添加CS，水凝胶对二价重金属离子的吸附能力和交联程度都得到了提高。此外，CS可以与PVA结合形成CS/聚乙烯醇（PVA）水凝胶珠，用于水溶液中吸附铅离子(Jin and Bai 2002)。这些水凝胶微球对Pb2 离子的吸附表现有强烈的pH依赖性，吸附过程的机理是基于络合、离子交换和静电相互作用。对于静电相互作用，水凝胶具有zeta;-电位。在pHlt;6.3的情况下，CS/PVA水凝胶的zeta;电位为正，而在pHgt;6.3的情况下，zeta;电位为负。因此，即使在pHlt;6.3时，金属离子与水凝胶之间的相互作用是静电排斥的，也会发生重金属离子吸附 。为了提高CS水凝胶珠在金属离子去除应用中的效率，通过CS与不同浓度的谷氨酸反应合成了谷氨酸CS水凝胶珠（GCS）。结构中谷氨酸的存在影响了水凝胶去除Cu2 和Ni2 离子的处理效率。研究发现，随着谷氨酸浓度的增加，水凝胶的吸附量会降低。这一现象可以解释为交联度的增加导致水凝胶孔径的减小。特别值得注意的是，CS与乙二胺四乙酸（EDTA）、N，N-亚甲基双（丙烯酰胺）（MBA）和聚丙烯酰胺（PAM）的组合可形成一种特殊类型的水凝胶珠，其突出的性能是优异的机械强度和可回收性。水凝胶的制备过程采用的是两步法，EDTA与CS交联，MBA与PAM交联形成双网络水凝胶。基于金属离子与羧酸基团之间的离子交换作用机制，该水凝胶对Cd2 、Cu2 和Pb2 离子表现出较高的吸附能力。该水凝胶能有效地处理含多种重金属离子的实际废水，吸附效率达98%。
表1 三种水凝胶的理化性质
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物化性质 |
形态分析 |
溶胀 |
机械性能 |
热稳定性 |
参考文献 |
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水凝胶珠 |
-球形珠，表面粗糙。 |
-溶胀率高 |
-高机械强度 |
-稳定至260°C |
Dwivedi et al. 2015; Ma et al. 2017; |
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-外表面：十分粗糙、光滑或含毛孔 |
-pH依赖性 |
-高拉伸强度；杨氏模量(0.93–2.14 MPa) |
Mohammed et al. 2015; Pathak et al. 2016; |
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-尺寸：均匀；直径：20nm-5mm |
Pourand Ghaemy 2015; Yu et al. 2015a; Zhuang et al. 2016 |
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水凝胶膜 |
-薄膜：厚度10-300mu;m |
-溶胀程度（245%-2400%） |
-高断裂伸长率 |
- |
Al-Mubaddel et al. 2015; Baruah et al. 2016; |
|
-均匀结构 |
-pH依赖性 |
-高拉伸弹性：杨氏模量~15MPa |
Gogoi et al. 2015; Mirabedini et al. 2017; Nguyen and Liu 2014 |
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水凝胶纳米复合材料 |
-柔软、有弹性，表面光滑； |
-溶胀度（350-7300%） |
-良好的机械性能：伸长率接近1000% |
-稳定至300°C |
Heydari and Sheibani 2015; Kasgoz and Durmus 2008; |
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-高度多孔的网络结构 |
-溶胀率随时间增加而增加； |
-低拉伸弹性：杨氏模量：~453 kPa |
Pourjavadi et al. 2015; Zhao et al. 2015; Zhou et al. 2011 |
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-pH依赖性 |
在制备可回收的高强度水凝胶用于吸附工业贫溶剂中的金属离子方面，pal等人使用三种不同功能的组分成功合成了一系列PAM水凝胶珠 (Pal and Banat 2015)。为了制备这些水凝胶珠，丙烯酰胺作为单体与过硫酸铵作为引发剂聚合。然后使用N，N′-亚甲基双丙烯酰胺作为交联剂将丙烯酰胺单体交联形成PAM水凝胶。所制备的水凝胶珠具有缠结的3D网络结构，可有效去除金属离子。此外，水凝胶珠还表现出良好的可重复使用性：即使在解吸并重复使用15次后，吸附容量也仅略有下降。此外，水凝胶可以很容易地被氯化钠解吸，水凝胶珠可以是优良的吸附剂，提供低操作成本和良好的可重复使用性。
图1 以ECH为交联剂制备CMC水凝胶粒子
图2 CTS/PAM凝胶合成示意图
通过两种带相反电荷的聚合物之间的相互作用可获得导致聚电解质复合物（PECs）的形成(Philipp et al. 1989)。近年来，由于其相对便宜且且易于使用，PEC作为潜在的絮凝材料在废水处理行业中被广泛应用，被用于沉淀金属离子。在不同实验条件下，将PEC与其他带相反电荷的聚电解质简单混合后，可形成沉淀或薄膜，或分散在水中的胶体，是水处理的优良材料 (Petzold andSchwarz 2014; Thuuml;nemann et al. 2004; Zhang and Sun 2009)。基于带正电荷的聚烯丙胺盐酸盐（PAH）和带负电荷的聚L-3,4-二羟基苯丙氨酸（PDopa）之间的相互作用，制备了一种新型水凝胶珠，即PDopa-PAH-PEC水凝胶珠，用于去除水溶液中的离子污染物。由于PDopa-PAH-PEC负载在水凝胶基质中，这种水凝胶珠可以有效地去除水溶液中的各种离子污染物，包括重金属离子和离子有机染料 (Yu et al. 2015a)。由于PDopa的化学结构包含三种类型的官能团（邻苯二酚基、羧基和氨基），因此形成的PDopa-PAH-PECs水凝胶比其他吸附剂具有更大的
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