热导率对二氧化硅气凝胶及其保温绝热材料的研究外文翻译资料

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热导率对二氧化硅气凝胶及其保温绝热材料的研究

摘要: 本文介绍了二氧化硅气凝胶、硬硅钙石型硅酸钙和硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料的热导率的理论与实验研究。二氧化硅气凝胶和硬硅钙石型硅酸钙样品的透射光谱是通过FTIR测量得到的。三种材料相应的消光系数谱，是通过应用比尔定律获得的。气凝胶、硬硅钙石型硅酸钙，和硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料三者的热导率测量采用瞬态热轧钢带（THS）方法，使温度从300到970 K和压强从0.045 Pa到大气压。基于单元法的气固耦合传热开发热导率模型与实验测量结果进行比较。它表明，有效的热传导率模型与实验数据匹配良好。硬硅钙石型钙的特定光谱的消光系数大于10平方米每千克，和气凝胶的特定光谱的消光系数大于7平方米每千克，超过整体测得的光谱。硬硅钙石型硅酸钙的密度是影响硬硅钙石 - 气凝胶复合绝缘材料的有效热导率的关键因素，气凝胶的密度对其的影响不大。在升高温度条件下，复合材料的有效导热系数可大大降低。

关键词：热物理性能；导热系数；硬硅钙石型硅酸钙；气凝胶；瞬态热带法；消光系数

1.简介：

气凝胶是开孔纳米多孔超级绝热材料通过溶胶 - 凝胶过程和超临界干燥技术制成，具有良好的纳米多孔性能结构（几到几十纳米）和非常小的固体颗粒大小（2-5纳米）。完美的绝热性能使得气凝胶具有在航天飞机、核反应堆，即使是普通的蒸汽管道的隔热上的巨大应用潜力[1-3]。用作隔热材料气凝胶主要的缺点是气凝胶易碎，且容易破碎。所以一些研究人员正在尝试将气凝胶和其他具有高韧性材料进行复合。硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料是一种典型的案例。硬硅钙石型硅酸钙（6cao 6SiO2 H2O）是以石英粉和石灰石为原料（含CaO／SiO2 1:1），采用水热合成法合成多孔的保温材料。硬硅钙石型硅酸钙具有更优异的绝缘性能，如低导热率，环境友好，高强度，温度适宜范围广，近年来受到许多研究的重视并且广泛应用于许多工业部门[4-7]。预计通过复合硬硅钙石型硅酸钙与气凝胶能得到具有高强度更好的保温材料[8]。有效导热系数分析和测量对SiO2气凝胶、硬硅钙石型钙硅酸盐和硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料的应用研发具有指导作用。本文对二氧化硅气凝胶、硬硅钙石型硅酸钙和硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料三者的热导率进行了理论和实验研究。

首先分别通过相应的溶胶-凝胶过程和超临界干燥技术，水热处理，以及真空浸渍工艺制备二氧化硅气凝胶、硬硅钙石型硅酸钙和硬硅钙石–气凝胶复合绝热材料三者样品。通过傅立叶变换红外光谱仪（红外）测得透射光谱从而得到的样品的光谱消光系数。不同密度材料的热导率通过在不同的压力和温度下的瞬态热带法进行测量，并与理论预测相对比。

我们以往的研究开发的单胞模型[9-11]用于分析三种绝缘材料的有效热导率，并与实验结果相比。多孔保温材料的传热机制包括通过参与媒介进行固体传导，气体传导和辐射。如果材料中的孔隙很小（小于4毫米），自然对流总是可以忽略不计[12,13]。该多孔介质的有效电导率取决于它的微观结构。在一般情况下，多孔介质的微观结构是具有随机性的。人们可以使用一个固定的结构，以取代无规结构，以获得有用的有效导热率。在过去，许多研究都给予各种理论模型来估计具有不同的几何结构的多孔介质的有效热传导率，如罗素、欧肯。

和勒布模型[14]基于圆柱或球形孔结构。齐默尔曼[15]提出了一种流体饱和岩石导热系数的模型，通过应用有效介质理论。维尔马[16]开发了一种表达式用于预测球状夹杂物的有效导热系数。许[17]开发了集总参数模型，用于分析一些二维和三维空间周期性的为有效停滞导热性。陈[18]通过使用三维模型预测了多孔介质的有效热导率。曾[19]提出了开孔气凝胶三规则结构超级绝缘体包括相交正方形棒，相交圆柱棒和纳米球状结构立方阵列。在这立方阵的纳米球结构用于分析气凝胶的有效导热率。表面接触中空立方模型被用于预测硬硅钙石型硅酸钙保温材料的有效导热系数。一个3维模型用于分析硬硅钙石-气凝胶复合绝缘材料的有效导热系数。

2.理论模型

2.1硬硅钙石型导电传热单元模型

如图1所示，是由剑桥s250-mkii型扫描电子显微镜测得的，硬硅钙石型钙离子的两种典型的扫描电子显微镜图像。样品的准备工作在第3.1节中进行了详细讨论。结果表明，硬硅钙石型硅酸钙是由空心球形团聚体与半径从几百到几千纳米的硬硅钙石型硅酸钙纤维交织在一起。这些结构特征是由郑[7]，程[8]和李[20]三者发现的。

图1： 电子扫描显微镜中硅酸钙的图像

通过单元分析，获得了有效导热系数的简化表达，即硬硅钙石型硅酸钙是一种周期性阵列的连杆空心立方结构如图2所示，与在文献[17]相似。

图2：硅酸钙中空立方结构和单位晶格模型

由于外壳由硬硅钙石型硅酸钙纤维组成，纤维中存在的孔隙；壳体的孔隙度定义为Phi;i。 三维结构单元如图2b所示，它能显示的单元的孔隙度是[21]

(1)

其中=a / l， = 2h /a，和= c/ a，a，l，c和h分别为单元的结构参数（图2a）。

一维热传导被认为是用来得到导电传热解析表达式。热的流动方向如图2b所示。如图3所示，单元分为四个部分。通过将热电阻并联法应用于单元电池结构，基于表面接触空心立方结构的传导最终表达式可以写成[9,10]

(2a)

(agt;cgt;a-2h) (2b)

其中=1/,和分别是在硬硅钙石型硅酸钙和硬硅钙石型硅酸钙外壳中的气体的导热系数。这种并联模型可以用来估计外壳的有效热导率。=（1） ，其中是硬硅钙石型硅酸钙纤维的导热系数。等式(2)是指是指由于硬硅钙石型硅酸钙保温材料传导的有效导热系数。然后在硬硅钙石型硅酸钙气体导热系数可由常用公式[1,22]估计

(3)

其中是指在微孔中气体的一个特征常数，对于空气约等于2。是指在大气压力下的温度依赖性气体的热传导率。是努森数，定义为=/,系统的特征尺寸，是在这项工作中硬硅钙石型硅酸钙的平均孔径。是自由空间中气体分子的平均自由程，计算为

(4)

其中是气体分子的数密度，是等于玻尔兹曼常数，T和P分别代表气体的温度和压强，是气体分子的直径。

2.2气凝胶的热传导单元模型

气凝胶是一种开放的细胞纳米多孔介质的三维网络结构，直观地显示在图4a中。通过简化，它被认为是一个立方阵列纳米球（图4b）。从底层到单元的顶面考虑一维传导，能量在固体和气体中的传导分为四个部分[19]：Q1，通过双球接触间隙的气体和固体进行转移；Q2，通过球的直接的固体接触进行转移；Q3，通过从球的底部到顶部的球体的气体进行转移；Q4，通过单元内的气体进行转移，Q1，Q2，Q3和Q4的关系如下：

(5)

(6)

(7)

(8)

其中=1/，是气凝胶中气相热导率，是纳米球中的固体热导率，d和D分别代表单元中的结构参数，a是纳米球之间的接触直径，n是每一列中纳米球的数目，由于导电性给出了有效导电系数计算公式为：

(9)

将等式（5）到（8）带入（9）中，并将=d代入整理可得：

(10)

其中=d/D，=a/d，是气凝胶中气相热导率，这与自由空间的气体的数值明显不同。在常温和大气压力下，在凝胶的平均孔径约为20 nm，远小于气体平均自由路径（约70 nm）。小孔径大大抑制了气体分子的运动，从而减少气体传导。常用公式[1,22]在气凝胶气相热导率计算表示为式（3）在文献[24]也有表明，方程（3）不符合实验数据，提出了以下方程计算气相热导率：

(11)

其中S是以气凝胶的比表面积定义的单位质量表面积，是气凝胶密度，是通过测量二氧化硅气凝胶样品体重和体积得到的，是气凝胶的孔隙率，p是压力，T是介质局部温度。

2.3硬硅钙石–气凝胶复合保温材料的导热单元模型

硬硅钙石型硅酸钙是由空心球形团聚体与半径大约几百纳米硬硅钙石型硅酸钙纤维交织而成。气凝胶的平均孔径在10–50 nm范围内[1,11,22,25]。这意味着，在三维尺度上硬硅钙石型硅酸钙和凝胶的微观结构是不尽相同，同时气凝胶的平均孔径比硬硅钙石型硅酸钙纤维的直径小得多。为了分析这种情况，我们假设下面的几点：

（一）在超临界干燥过程中的收缩是可以忽略的，并且在硬硅钙石型硅酸钙和凝胶的合成过程中无化学作用发生。

（二）气凝胶填充在恒定的填充系数为

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