长江三角洲西部南京市区大气气溶胶的地表光学性质外文翻译资料

 2022-11-12 07:11

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长江三角洲西部南京市区大气气溶胶的地表光学性质

摘要：气溶胶光学性质的观测研究有助于减少气溶胶辐射强迫估计和能见度预报的不确定性。本研究针对2014年3月至2016年2月南京市区近地表气溶胶光学特性进行了观测分析。结果表明，南京市近地表城市气溶胶主要来自当地排放及周边地区。它们的含量较低，但比中国大多数城市的气溶胶散射更大。年平均气溶胶消光系数(EC)、单散射反照率(SSA)和非对称参数(ASP)在550 nm处的值分别为381.96 Mm-1、0.9和0.57。气溶胶吸收系数(AAC)大约比它的散射系数(SC)小一个数量级。然而，吸收气溶胶具有更大的埃指数(AAE)值，在470/660 nm处为1.58，约比散射气溶胶(SAE)大0.2。所有气溶胶光学性质都遵循接近单峰的模式，其值大都集中在平均值附近，占总采样量的60%以上。此外，它们具有明显的季节性和日变化。高水平的SC和AAC都出现在冬季，是由于冬季较高的气溶胶和微量气体排放。AAE (ASP)在夏季是最小的(最大的)，这可能是由于相对湿度(RH)高，这也导致了较大的SC和较小的SAE，尽管在这个季节更强的气粒转化可以产生大量较细的散射气溶胶。EC的季节性变化与柱向气溶胶光学厚度不同。较大的AACs出现在一天的高峰时段，而SC和后向散射系数(Bsp)仅在清晨达到峰值。气溶胶在白天比在夜间更清洁，导致它们的埃指数更大，ASP更小。AAC和SC随时间变化的不同导致气溶胶在秋季、冬季和交通高峰前后具有更强的吸收性(较小的SSA)。当相对湿度低于60%时，随着SC的增加，ASP具有较好的拟对数正态增长趋势。观测点AAC与SC的相关性较好，但比南京郊区春季两者的相关性略小。大气能见度随着EC或SC的增加呈指数级下降，春季和夏季下降幅度较大，并且随着SSA和ASP的增加，大气能见度进一步恶化。

1 前言

大气气溶胶对人类健康、空气质量和气候变化有重要影响，自前工业化时代以来，气溶胶的含量显著增加(Qin et al., 2001; Forster et al., 2007)。由于大气气溶胶具有散射/吸收太阳辐射的能力，并作为云凝结核，它可以影响大气辐射和动力学，以及地球上的水循环，导致区域或全球气候变化(Forster et al., 2007; Rosenfeld et al., 2008; Qian et al., 2009; Li et al., 2011; Wang et al., 2014; Guo et al., 2016a)。气溶胶光散射有助于抵消二氧化碳的变暖效应(Kiehl and Briegleb, 1993)，而气溶胶吸收光比如黑碳(BC)可以进一步加剧全球变暖(Jacobson 2002)，特别是在高气溶胶地区。由于BC的增暖效应，大气将变得更加不稳定，这可能会导致Menon et al. (2002)提出的中国近几十年降水趋势的变化。此外，大气气溶胶可能是雾霾污染的一个主要组成部分，改变大气能见度，对人类健康有害(Chameides and Bergin, 2002)。

在过去二十年中，对气溶胶光学特性和辐射强迫及其对区域和全球尺度的气候影响进行了观测和建模研究(e.g. Penner et al., 2001; Bellouin et al., 2003; Liao and Seinfeld, 2005; Yan et al., 2008; Wu et al., 2012; Zhuang et al., 2013a, 2014a; Wang et al., 2015; Yu et al., 2016)。Forster et al. (2007)总结了气溶胶辐射强迫的估算存在很大的不确定性，尤其是在气候模型中。这种偏差主要是由于模拟气溶胶光学特性的不确定性(Holler et al., 2003)，而这些不确定性又与气溶胶的含量、廓线、成分、混合状态和大气湿度有关。IPCC第五次报告指出，总气溶胶的全球平均直接辐射强迫在-0.85至 0.15 Wm-2之间，BC则在-0.05至 0.8 Wm-2之间(IPCC, 2013)。这将进一步导致在估计气溶胶在气候方面的影响存在更大的不确定性。在东亚，模拟BC直接辐射强迫的范围远大于全球范围，从-0.32到 0.81 Wm2不等(Zhuang et al., 2013a)。如果气溶胶光学特性是基于观测的，或者直接使用观测到的特性，模型中的不确定性可以大大降低(Forster et al., 2007)。

在过去的30年里，中国经历了世界上最快的经济增长。这导致人为气溶胶和微量气体的高排放(e.g. Guo et al., 2009; Zhang et al., 2009; Xin et al., 2014; Che et al., 2015)。东亚人为气溶胶排放估计超过全球温室气体排放的1/4(Streets et al., 2001)，从而导致在该地区具有更加多样化的气溶胶成分、复杂的物种和不均匀的空间分布 (Zhang et al., 2012)，尤其是在大城市和城市群(例如北京-天津-河北(BTH)，长江三角洲(YRD)和珠江三角洲(PRD)地区)。这些地区气溶胶辐射强迫和相应的气候效应的不确定性可能远远大于世界其他地区(e.g. Forster et al., 2007; Zhuang et al., 2013b)。此外，气溶胶特性的日变化也被认为是造成这种较大偏差的其他主要因素(e.g. Xu et al., 2016)。因此，有必要根据中国的观测资料来表征气溶胶光学特性，正如近年来在城市和农村地区进行的许多研究一样(e.g. Bergin et al., 2001; Xu et al., 2002, 2004, 2012; Zhang et al., 2004, 2015; Yan, 2006; Xia et al., 2007; Li et al., 2007; Yan et al., 2008; Andreae et al., 2008; He et al., 2009; Wu et al., 2009, 2012; Wang et al., 2009; Li et al., 2010; Fan et al., 2010; Bai et al., 2011; Cai et al., 2011; Xiao et al., 2011; Zhuang et al., 2015; Li et al., 2015a, b; Yu et al., 2016)。例如，Bergin et al. (2001)，他et al. (2009) 和 Zhuang et al. (2015)提出了在中国北部和东部的城市地表气溶胶散射和吸收特性，他们提出年平均532nm的AAC(气溶胶吸收系数)在北京大约56 Mm-1，在长三角地区为41–44 Mm-1，比在中国中部到西南和珠三角地区(Wu et al., 2009; Cao et al., 2012; Tao et al., 2014)，但远远大于农村和沙漠地区(Xu et al., 2002, 2004; Yan et al., 2008)。除了地表观测，还观测了气溶胶的柱向光学特性(Xia et al., 2007; Zhuang et al., 2014a; Che et al., 2015)。Che et al. (2015)介绍了2002-2013年中国气溶胶光学厚度和埃指数的长期观测。尽管开展了大量的基于观测的研究，但对我国人口最多的地区之一，长三角地区气溶胶特性的观测和分析仍然十分有限。为了在当前中国的观测网络中填补空白和更好地理解在长江三角洲地区城市气溶胶的光学特性，本研究将分析三角洲的主要大城市，南京市的气溶胶散射(SC)、后向散射(Bsp)、吸收系数(AAC)、散射系数(EC)和单散射反照率(SSA)、散射和吸收气溶胶的埃指数(SAE)和(AAE)，以及气溶胶非对称参数(ASP)。我们的最终目标是为估算气溶胶辐射强迫和气候效应以及为预测能见度提供参考。下面，第二节描述了该方法。结果和讨论见第3节，结论见第4节。

2 数据和方法

2.1 采样地点和仪器

取样站位于南京市区的南京大学鼓楼校区 (32.05 N, 118.78 E)。它是建立在一个高79.3米的巨型建筑屋顶，在周围半径30公里内没有工业污染源，但有几个明显污染的主要交通道路，特别是在上下班高峰时间。Zhu et al. (2012)描述了采样点的布局和气象特征。

波长相关的AAC和BC浓度是通过使用七通道黑炭仪(型号AE-31, Magee Scientific, USA)观测得到的。采用三波长积分比浊仪(Aurora 3000, Australia)观测了波长相关的气溶胶SC和Bsp。为了将地表气溶胶和柱向气溶胶进行比较，利用Cimel太阳光度计(CE-318)观测了波长相关的柱向气溶胶光学深度(AOD)。AE-31模型测量了7个波长的光衰减，包括370，470，520，590，660，880和950nm，所需的流量为5.0 L-1分钟和采样间隔5分钟。Aurora 3000观测气溶胶光散射，包括SC和Bsp在 450， 525和635n波段，采样时间间隔1分钟。CE-318观测白天从340到1640nm的气溶胶光学厚度。在取样期间对所有这些仪器进行了例行校准和维护。R-134被用作Aurora 3000的标准气体。气溶胶采样口位于约1米高度的屋顶上。本研究分析的数据为2014年3月至2016年2月AE-31和CE-318的数据，Aurora 3000的数据为2014年6月至2016年2月的数据。采样期间的气象资料(如相对湿度)来自南京国家气象台(no. 58238)。

2.2 气溶胶光学特性的计算

波长相关的气溶胶吸收系数(AAC)和BC质量浓度可以通过石英滤光片直接计算光衰减(ATN) (Petzold et al., 1997; Weingartner et al., 2003; Arnott et al., 2005; Schmid et al., 2006)：

式中A (m2)为含气溶胶滤点的面积，V为体积采样流量(L min-1)，△t为t 到t-1之间的时间间隔(=5 min)。sigma;ATN 是没有任何校正的AAC，通常比实际的 (sigma;abs)要大，由于滤光片与沉积气溶胶的光学相互作用。一般而言，导致偏差的主要因素有两个：(1)滤光纤维处的多次散射(多次散射效应)和(2)仪器响应随滤光纤维上粒子含量的增加(阴影效应)。因此，需要进行校正，针对散射效应和阴影效应分别引入校正因子C和R(如式2所示)：

Collaud Coen et al. (2010)认为，经Weingartner et al. (2003) (简称WC2003)和Schmid et al. (2006) (简称SC2006)修正的AAC与多角度吸收光度计观测的AAC具有良好的一致性。这两个修正相似，他们使用相同的R(lambda;)：

其中R = 1当ATN le; 10和f = 1.2。然而，C在WC2003中是固定的，而在SC2006中是和波长有关的。根据Wu et al. (2013)和Zhuang et al. (2015的研究，在WC2003中，南京的C值为3.48，而在SC2006中，在370、470、520、590、660、880和950 nm处，C值分别为2.95、3.37、3.56、3.79、3.99、4.51和4.64。Zhuang et al. (2015)进一步提出，与南京WC2003相比，SC2006修正后的波长相关AACs可能更接近真实的AACs，尽管这两个修正后的532 nm 的AACs相互接近。除直接法外，AAC还可以间接计算

在这里[BC]的黑炭仪观测到的没有任何修正的BC (g m-3)的质量浓度，gamma;转换因子是从黑炭仪浓度和气溶胶吸收的测量的线性回归根据经验公式确定的(Yan et al ., 2008)。Zhuang et al. (2015)表明，gamma;通过对南京地区黑炭仪BC浓度(ng m3)在880 nm处与光吸收系数(Mm-1)在532 nm处的线性回归，得到了约为11.05 m2 g-1。很明显，只有532纳米AAC可以用这种方法来处理。因此，本研究使用的是SC2006修正后的AACs。

基于波长相关的AAC和SC，计算了散射(SAE)和吸收(AAE)气溶胶的埃指数：

为了便于比较，分别用给定的系数和相应的埃指数进一步计算了450、525、532、550和635 nm处的AAC值，以及532和550 nm处的SC，532和550 nm处的Bsp值。

sigma;lambda;系数是在波长lambda;和alpha;值时相应的埃指数。 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料

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