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具有界面热阻的颗粒复合材料的有效导热率
摘要：文中将有效介质理论方法与Kapitza接触热阻的基本概念相结合，得到一种可以预测任意颗粒状复合材料有效热导率的方法，并将预测结果与已有理论分析结果和实验结果进行了对比，再现了已有的几种简单极限情形下的理论分析结果。基于文中的理论分析方法，针对颗粒金刚石增强ZnS基体和堇青石基复合材料与SiC颗粒增强铝基复合材料的热传率进行了预测，所得到的理论结果与实验结果吻合良好。此外，针对不同类型的复合材料，文中所提出的分析方法不仅能够描述填充颗粒的尺寸和形状对其热传导率的影响，而且还考虑了界面热阻这一因素对其的影响。
I.引言
颗粒复合材料如陶瓷颗粒增强金属基复合材料由于在结构材料到电气设备的许多应用均被使用从而被广泛研究。这些复合材料微粒以多种不同的颗粒尺寸、体积分数、形状和形状依赖于特定处理的拓扑来发展。了解这些微观结构特征对复合材料性能的影响一直是一个值得关注的理论问题（例如，参考文献[1-4]中）。在文献中，大部分著作都集中在完美的界面接触的理想情况上。在目前的工作中，将强调这些微结构参数对具有不完全界面热接触的颗粒复合材料的导热性的影响。
众所周知，界面热接触电阻复合材料中不同成分相之间的差异可能是由于界面处机械或化学粘附性差和热膨胀不匹配。Kapitza发现金属-液体界面温度的不连续性后，这种界面抗性被称为Kapitza电阻，用RBd符号来表示。很多复合材料导热系数的研究表明界面热阻对复合材料的有效导热系数K*影响显著。虽然大家已经知道复合材料的界面效应，但是关于这种效应的理论研究最近才开始。这个问题的前两个理论分析分别由Hasselman和Johnson以及Benvensite进行的。Hasselman和Johnson在Maxwell和Rayleigh的经典理论上考虑界面效应和粒径因素对球形颗粒和圆柱形纤维增强基体复合材料的影响，推导出用于计算等效热传导系数的Maxwell-Garnett有效介质近似方法。Benvensite基于微观力学模型也得到了同样的结果。Every等人在Maxwell-Garnett有效介质近似理论的基础上，基于Bruggeman积分嵌入原理给出了非对称形式的有效介质理论方法此外，Davis和Artz基于有限元数值分析方法，针对球形颗粒增强纳米复合材料的热传导系数与MG-EMA的分析结果进行了对比，证实了细观力学有效介质理论的有效性。对于非球形颗粒增强纳米复合材料，Hatta和Taya以及Benveniste和Miloh分别建立了理论分析模型，考虑了短纤维在基体中的排布方式(定向排列或随机取向)对复合材料等效热传导系数的影响。在此基础上，Dunn和Taya修正了MT均匀化方法，分析了具有包覆层短纤维的形状以及界面热阻效应对复合材料等效热导率的影响，预测了K *对颗粒形状的非常强的依赖性。这种奇怪现象以后会进行讨论。
其他不同的理论研究路线是关于最近由Torquato和Rintoul以及Lipton和Vernescu开发的边界技术。Torquato和Rintoul通过使用最小能量原理提出了这类球形颗粒复合材料K *的更严格的界限。它们的界限包含与较高阶相关函数有关的未知参数。Lipton和Vernescu也衍生出了不同的界限，其下界包含了一个所谓的形成因子m0(即:该复合材料的归一化有效导电性，将粒子以相同形状的空洞取代)，并且对这个因子m0的确定很敏感。然而，这一形成因素在理论上可以用多种方法来确定。
对颗粒复合材料界面效应的理论理解的一个重要的观点是对颗粒尺寸效应的预测。本文的目的是基于多重散射理论开发一种更通用的EMA配方，用于具有界面热阻的任意颗粒复合材料的有效热导率。文章的结构安排如下：首先，我们简要回顾了多重散射理论，然后推导了一个具有界面热阻的任意椭球形颗粒复合材料的一般EMA公式，然后详细描述了几个椭球颗粒几何和拓扑，重新发现几个研究人员在简单情况下得出的MG-EMA结果。为了说明和定量的目的，颗粒金刚石增强ZnS基体(金刚石/ ZnS)和堇青石基体(金刚石/堇青石)复合材料的数值结果和给出了SiC颗粒增强Al基复合材料(SiC / Al)复合材料;这些结果也与现有的模型和可用的实验结果进行比较。
II.有效介质理论
- 总体框架
首先我们简要回顾一下Nan之后的多重散射方法。让我们考虑一个复合介质中的热传导率从点到点的变化。变量可以表示为K(r)=K0 Krsquo;(r), 其中K0表示均匀介质的常数部分，Krsquo;（r）是一个任意的波动部分。通过使用格林函数G(Ref28) 对于由K0定义的均匀介质和整个复合介质的转移矩阵T，可以得到温度梯度分布的严格解。所得的复合材料的有效导热系数K*表示为
(1)
其中I是单位张量，lt;gt;表示空间平均,颗粒矩阵
(2)
其中第一项是n个粒子的T矩阵之和，并且连续项表示颗粒间的相互作用。精确计算T是一个艰巨的任务，为了简化计算，我们将T近似为
(3)
从而忽略了粒子间多次散射。显然，这种近似只有在包含粒子 分散在矩阵中才效。现在让我们考虑矩阵中的椭球体及其周围的厚度和传导Ks的界面层作为复合晶胞。从方程(1)中通过选择K0=Ks，我们直接获得等效的热导率（i＝１，２，３），沿着轴这个椭球体复合单元单元格如下
其中Kp为椭球粒子的导热系数;和分别是X１＇和X３＇轴线上椭球的半径; 而Lii是众所周知的几何图形。取决于粒子形状并且给定
(5)
(6)
其中ｐ＝／是椭球的长宽比，而
ｐgt;1和plt;1别代表长椭球包体(=lt;)和扁圆椭球包体(=gt;)。界面热阻：被一薄且几乎无热传导特性的界面相分割后，体相见发生热传导的极限情形.这时方程（４）可化为
(7)
其中
(8)
引入一个无量纲参数并进行定义
(9)
其中界面热性质集中在零厚度的表面上并且以Kapitza半径为特征，定义为
(10)
其中Km是基体相的热导率，通常其中对应完美界面，温度跳过界面。相比之下，对于热通量跳过接口的电导情况，我们也可以重写方程式
(11)
在这种情况下，方程（8）中的无量纲参数alpha;变为
(12)
(13)
同理，其中=0对应于完美界面。为简洁起见，在目前的工作中，我们着重讨论界面热阻的情况。
我们现在考虑的是一个包含椭球体的两相复合材料，它包含了基体和夹杂物之间存在的界面热阻，其中材料轴是由Xi表示局部的定向的轴，由于考虑的包含粒子的对称轴Xi＇，X3＇一致。在方程（1）中，取K０=Km，我们会得到具有等尺寸椭球体的复合材料的有效的导热系数,其中
(14a)
theta;是材料轴X3和局部粒子对称轴X3＇的夹角，rho;（theta;）是描述椭球粒子方向的分布函数，f是粒子的体积分数。方程（14）是与颗粒大小，形状，取向分布，体积分数，界面热阻有关的一般配方，以及颗粒状复合材料的K*：Kp和Km。从方程式（14）可以很容易地得出一些包含几何和拓扑的简化表达式。
- 四种极限情况的公式
- 对齐的连续光纤
对于连续纤维复合材料，它们具有与X3轴平行的均匀分布的长纤维，p→infin;，L11=0.5，L33=0以及（cos2theta;）=1，则方程（7）和方程（14）化简为
则方程(18a)与Hasselman和Johnson的结果是相同的，同时也是含有圆形夹杂物的二维各向同性复合材料的MG-EMA。方程(18b)是一个简单的并行模型的混合规则。
- 层压平板
对于具有包含垂直于X3轴定向的平行平板夹杂物的基体的层压复合材料，p→infin;，L11=０，L33=１以及（cos2theta;）=1，则方程（7）和方程（14）化简为
, (19)
, (20a)
/[], (20b)
式（20b）也与哈塞尔曼和约翰逊的结果相同。
- 球体
当椭球包体变成球体时，p＝１，L11=L33=１／３以及（cos2theta;）=1／３,则方程（7）和方程（14）化简为
, (21)
它又回到了由Hasselmanand Johnson和Benvensite推出的MG-EMA。
- 完全混乱的椭球状颗粒
在完全随机取向的椭球体包裹体的情况下，（cos^2theta;）=1/3，然后，各向同性复合材料的K*就变成了
这是任意各向同性颗粒复合材料的一个普遍的MG-EMA。根据这个方程，
表一:数值计算所用的室温材料的热性能
使用Bruggeman的集成嵌入方案，可以很容易地得到这种复合材料的Bruggeman类型的EMA。
III.一些数值结果与实验比较
为了说明上面提出的有效介质方法的预测，我们采用金刚石/ZnS，SiC/Al,和金刚石/堇青石复合材料为例，并将计算结果与不同颗粒体积分数或尺寸的复合材料的有效导热系数进行比较。在表I中给出了用于计算的各阶段室温相关的热特性，计算了金刚石/硫化锌复合材料的归一化有效热导率K* /Km两个不同平均半径的小球形分散体（平均半径0.25微米的小颗粒和2微米的大颗粒）如图1所示。
图1. MG-EMA, 不对称Bruggeman型EMA, Dunn和Taya方法，Lipton-Vernescu极限预测结果以及实验测试的球形颗粒金刚石/ZnS复合材料在不同尺度下的结果对比图
图1还显示了不对称Bruggeman型EMA以及Dunn和Taya的结果和Lipton-Vernescu的预测，其中两个下界是m0=0极限情况下的最小下界限。在目前的情况下，这两种不同的EMAs和Dunn和Taya的方法给出了非常接近的预测，它们位于Lipton-Vernescu界限内。对于含有大颗粒的复合材料，MG-EMA预测（与Bruggeman类型的EMA和Dunn和Taya的方法相同）与实验非常吻合，复合材料中的大颗粒大部分为球形。然而，这种对于小颗粒情况的预测却远远高于甚至低于完全绝缘界面极限的实验情况。实验数据更接近相应的Lipton-Vernescu最小下界。然而m0gt;0时，实验数据也远低于该下限。这种大的差异并不是由于粒径和界面热阻的空间变化造成的，因为alpha;→infin;已经假定界面是完全绝缘的并且所有的粒子都以热的形式作为空隙起作用，反而它可能与粒子形状有关，正如Every等人的预测。
在各向同性金刚石/ZnS复合材料中，颗粒形状对K*/Km的影响如图2所示，说明扁圆形金刚石夹杂物与实验一致，这支持其他研究者的假设。图2和图1的比较表明，我们的MG-EMA和Lipton-Vernescu边界对粒子形状效应的预测与Dunn和Taya的结果完全不同。他们预测粒子形状变化只有从p=1到p=0.5和p=2导致K*的剧烈变化。对于含有轻微扁圆形（p=0.5）大尺寸（alpha;=0.52）颗粒
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