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环境压力下空冷质子交换膜燃料电池电堆的操作特性
注意：
.单电池的顺序对于空冷电堆的影响可以忽略。
.对GDL层的聚四氟乙烯的厚度和含量进行了优化。
.燃料电池的温度分布应该在合适的范围之内。
摘要：
风冷质子交换膜燃料电池简化了传统的冷却系统和空气供应系统。三个由不同电池单体组成的电堆用来研究气体扩散层中PTFE的含量，空气的流速，点堆的温度对于电堆性能的影响。实验结果表明：GDL层如果取合适的厚度和有适当的PTFE含量的话，电池的操作性能可以得到优化。单电池顺序对于电堆性能的影响可以忽略。在温度为常温，电流密度为150时可以在电堆内部达到热平衡。电堆的输出功率随着进入电堆的空气流量的增加而增加。然而，当空气流速超过44.7或者电堆的温度超过65时电堆的性能开始下降。
1.介绍
质子交换膜燃料电池是一种能量转换装置，直接将储存在氢气和氧气内部的化学能转化为电能的装置。PEMFC用来作为便携式电源，传感器，医疗设备的电源是很有前景的，他被作为21世纪清洁高效能源的不二之选。传统燃料电池的效率只有，其余的能量被以热量的形式释放。PEMFC的热量将会上升很快，如果产生的热量没有被及时的连续的带走。单电池的温度持续上升就会导致交换膜脱水，就会导致质子的传导率下降，导致燃料电池的性能下降，最终对燃料电池产生不可逆的破坏。因此必须要把足够的注意力用来设计一个高效的冷却系统。为了达到较高的电池效率，PEMFC的交换膜应该保持适当的含水量，以确保质子的传导效率，传统的燃料电池电堆应该有一个加湿系统用来给反应气体加湿。所以，必须给燃料电池电堆增加额外的辅助系统，这样就会增加电池系统的复杂性，降低它作为便携式电源的适用性。空冷燃料电池系统可以简化冷却系统，加湿系统，空气压缩供给系统。特殊的通道已经被设计出来了，可以同时作为冷却系统和空气供应系统，这样提高了它作为便携式电源的适用性和便利性。
大量的研究努力，包括数据建模和实验研究，都是对于空冷燃料电池的。Ying研究了电池内部气体通道布局对于电池性能的影响，结果表明在阴极通道的宽度在3mm（开口率为）的时候可以获得一个最优的性能。Schmitz et al研究了一个电池单体，结果表明:阴极的进口尺寸还有气体扩散层的特性对于电池性能有重要影响。显示在开度时的流速下效率最高。GDL层的材料特性是亲水的还是厌水的对于电池性能的影响不大。最后，作者给两条关于空冷电池设计的要求。Ous研究了空冷PEMFC的水管理。结果表明气体的化学计量和水在内部通道内的运输没有多大关系。Hottien研究了空冷燃料电池的冷启动性能。他们发现电池产生的冷水会使电池不可逆的保持在一个较低的温度。在膜开始处于干燥的前提下，自然空冷的电堆可以在-5的时候启动。空气供给燃料电池效率较低输出功率较低，这就限制了他的适用性。相反，空气冷却燃料电池通常在阴极开口处设置有几个风扇强制加快空气的流动，这样可以保证有足够的氧化剂供应和冷却电池，最后可以使电池的功率范围在300W-4KW之间。Wu设计了一个 电池单体和由五个单电池组成的电堆来研究关键运行工况时的电池性能。结果表明电池的温度和氢气的加湿程度对于减小电池的欧姆阻抗有至关重要的作用。研究还表明对内部阴极水通道进行亲水的处理可以提高水管理的效率。Rosa研究了不同的运行因素对于一个8单电池电堆的影响，他们得出结论：当电池的空气对流由自然对流改为强制对流时电池性能显著提高，还有电池性能实际上受氢气压力的影响较小。Sohn分析了相关的湿度、温度、气体反应物的比例对于电池性能的影响。Kim研究了阴极通道的尺寸和运行环境对空冷燃料电池的影响。结果表明：电池性能在温度正常的情况下会随着阴极通道尺寸的减小而提高。由于冷却需要很大的流量因此限制了阴极冷却通道进一步的减小。相应的气体流通密度和气体湿度也会随着内部通道的减小而减小。
尽管自然空冷和强制空冷的燃料电池都被研究过，但是对于提高电池系统的组成特性，工况，比如GDL的特性，空气流通的速率，还有电池的温度研究很少。关于这项工作，一项对于几个关键参数的研究，比如GDL层的厚度，PTFE在GDL层中的含量，空气流通的速率，单电池的温度，都被作为空冷燃料电池性能的重要考量，研究的数据可以为以后的电池诊断和维持电池较高的性能提供依据。
2.实验系统
2.1实验材料
图一a展示了在阴极的流场的结构，它是由许多平行的和直的通道组成。每个通道的尺寸是2mm宽，1.8mm深，岸宽是1.2mm.对于阳极板，是由两条成蛇形弯曲的通道平行布满，每条通道的尺寸都是宽1mm，深0.4mm,岸宽1mm，如图一b所示。膜电极组件由武汉理工大学制作，其有效面积是100,以 Nafion膜作为电解质，以TORY公司的碳纸作为GDL层。电堆系统包括由一个变阻器控制的空气风扇。在这次实验中，电池单体和电堆都是垂直放置的，干燥的空气从上部进入，从上往下流动，空气在阴极流场的流动速率是由空气风扇的转速来控制的，如图2所示。
图一（a）
电池阴极流场（宽度：2.0mm；深度：1.8mm；岸宽：1.2mm；流道长度：80mm）
图一（b）
电池阳极流场（由两个相互独立的流道组成）
2.2空冷PEM的电堆测试
做这个实验的设备FCATS G500是从加拿大的绿光公司购买的，这套设备装有流量控制器，反应气体加湿器，水温检测，和一个程序化的电控平台。这套设备给电堆提供氢气，空气由电风扇提供。为了防止对膜电极组造成损害，一旦任何一块单电池的电压下降到0.2V或者电压在4s内迅速下降负载会自动断开。极化曲线的测量是通过测量电流密度在0-800变化时的电压描点连线取得。每一个数据的测试需要5分钟，每个电池的电压，输出功率，温度，还有流速都被系统自动记录。测试系统的简图如图3所示。
图二.空冷电堆的结构
图三.测试系统简图
Floemeter流量计；By pass旁通道；Humidifier加湿器;Stack电堆；Elaod负载；Impulse valve泄压阀；Anode outlet阳极废气排出阀；Rheostat滑动变阻器；Fan风扇
3.结果和讨论
3.1 GDL层的厚度对于电堆性能的影响
为了使电堆有较高的性能，必须让交换膜有足够的水供应还有让电堆有足够的反应气体的供应。He设计了许多不规则的形状去研究液态水在GDL层中的渗透性。结果显示水的渗透性在厌水的材料中比在亲水的材料中更高。一个厌水材料的GDL层能够更好的让水从阴极流出。LaManna研究了GDL层的厚度对于水蒸气扩散系数的影响GDL层的厚度正如我们预想的一样对于蒸汽扩散系数的影响可以忽略因为厚度是由扩散系数计算而来的。Chun通过数学建模和实验分析了GDL层的特性对于PEMFC 性能的影响。得出的结论是，单电池的性能会随着GDL层厚度的增加而降低，认为是水在反应区快速达到饱和还有氧气在催化层的浓度会随着GDL层的增加而降低。在一个空冷燃料电池电堆中，更薄的GDL层被提出来满足水和气在电池内快速运输的原则。然而，这样也会导致交换膜里的水分快速蒸发还有膜电极组的物理支撑就会更少了。相反，更薄的GDL层可以阻止水分从GDL层表面蒸发，可以让水分在空冷电堆里面持续时间更长。然而，太薄的GDL层会使氧气从气体通道扩散到达气体催化层的时间变长，这就会导致电池的性能下降。因此，一个合理的GDL层的厚度对于空冷燃料电池的性能十分重要。
3.1.1采用不同厚度的GDL层时电池的性能
一个由8个单电池构成的电堆被用来研究不同的GDL层的厚度对于电池性能的影响。该电堆的膜电极组是由不同厚度的GDL层组成的，他们的PTFE的含量都是，他们的厚度数据和编号如表一所示。数据的测量是在室温，氢气的过量系数是1.5，在阴极的流动速率是。图4展示了电堆中每个单电池的电压在不同情况下的测试值。由图中可以看到电池的电压的最大值是在2号和5号厚度情况下，最小值是在8号的情况下。既然所有的测试数据都是在相同的情况下测量的，那么GDL层的厚度为0.6mm的2号和5号就是这次试验的最佳值。
表1.GDL层的厚度分组数据
图4.GDL层厚度和单电池电压的关系图
3.1.2改变单电池的顺序
为了将不同单电池安装顺序的差异减到最小，一个由8个电池单体组成的电堆用来测量电堆的性能。表二是对单电池进行了不一样的编号，GDL层的厚度是0.6mm的是1号和8号，厚度是1mm的是5号。把我们的测试结果图5和之前的图4相比较，电池的GDL层厚度为0.6mm的仍然拥有最佳的性能表现，厚度为0.1mm的依旧是表现最差的。此外，其他厚度的例如0.2mm、0.4mm、0.8mm的表现也如之前的一样。因此，我们可以得出结论，只要是相同的一块单电池，他的性能和他在电堆里面的顺序是没有关系的。图6展示了电堆性能和GDL层的厚度之间的关系。性能规律是这样的，电堆性能呢会随着GDL层厚度的增加而增加，当他到达峰值也就是0.6mm左右的之后，电堆性能会随着厚度的增加而降低。主要原因是太薄的GDL层会导致膜脱水，由于水增发会加剧随着空气在内部的流动。在厚度为 0.6mm的时候，可以很好的做到内部交换膜水含量的平衡，当膜的厚度超过0.6mm的时候催化层就会被水淹，从而性能降低。
最后的结果就是，过于薄的GDL层会增加其和双极板之间的接触阻力，导致电堆性能的下降。相反的，GDL层太厚呢又会导致气体扩散能力下降，还有水及时排出的能力下降。
表2.极板编号和GDL层厚度对应组别变换后的数据
图5.变换后电堆的输出电压曲线
图6.单电池电压和GDL层厚度之间的关系
3.2 PTFE的含量对电堆性能的影响
现在的GDL层的材料都是有PTFE来做的为了满足很好的气体和水的通过性能。适当的PTFE含量可以让电池处于淹水的情况下迅速的排水。一个由10个单电池组成的电堆，膜的厚度都是0.6mm,用来研究PTFE含量对电堆性能的影响。每个膜电极组的PTFE含量都是不一样的，具体的数值和对应的编号如图3所示，为了避免单电池的顺序对电池性能的影响，虽然他们的PTFE含量不同，但是他们的排列顺序是一样的。图7展示了不同的PTFE含量的膜对应的电压值。从图中我们可以看到，PTFE含量为的2号和7号的电压明显比其他的电压值要高，10号的PTFE含量是0，它也是所有数据里面最低的。输出电压会随着膜内的PTFE含量的上升而提高。实验结果反映出提高GDL层里面的PTFE 含量可以提高电池的性能，而且在大输出电流密度的时候显得尤为重要，因为这时需要提高其含量来提高产生的水的排出效率。装备有相同的PTFE含量的电池但是放的位置不一样的他们之间的电压差值是，这个和图4图5可以得出的结论是一致的。不同含量的PTFE值产生的电压差值可以达到0.11V在电流密度为时。因此，可以知道，PTFE的含量对于空冷燃料电池的性能起着至关重要的影响，但是电池的顺序的影响就可以忽略了。图8展示了PTFE含量和输出电压的关系。单电池的输出电动势达到峰值在含量为的时候。因为碳纸就是用PTFE来做的，碳纸内部的可以渗透的骨架会被遮盖，导致可以通过的气孔尺寸减小。因此过多的PTFE会让GDL层的通气孔尺寸减小，增加反应气体从气体通道扩散到催化层的阻力。同时，PTFE毕竟是厌水的材料，会极大的影响电池内部水的管理。PTFE的含量和通气孔的状态都对电池性能有重要影响，PTFE对让水从催化层移动往排水通道有重要影响。为了使电池达到一个很好的性能，PTFE的含量和水的通过性必须结合一起考虑。最后的方法就是，就是水和干燥空气的传输都是强迫的，反应产生的充足的水保留在膜附近，这样可以确保膜的质子传到率。
表三.PTFE含量的分组数据
图8.PTFE含量对电堆性能的影响
3.3空气流动速率对电堆性能的影响
对于空冷燃料电池电堆，空气的流通速率是一个十分重要的影响参数。经过以上的实验之后，我们做了一个由19个单电池构成的电堆来研究空气流动速率对于电池性能的影响，我们控制了膜的厚度是0.6mm，膜的PTFE含量是。在测试条件下，氢气在没有加湿的情况下占的化学计量比是1.2，周围的环境温度是20，空气的流通速率我们设置为以下几个数据，,，
图9展示了在不同流速下的电堆的性能数据。电堆的功率密度随着空气流通速率的增加而增加，在电流密度在600的时候达到最大值,此时的空气流通速率是。我们可以在实验的图上看到三个区域很有代表性。第一个区域，当空气地的流速从20.0到的时候单电池的电压上升速度非常快，当电流密度上升到时电堆开始变得不稳定了。第二个区域是当空气的流通速率从的情况下，最大的电流密度只能到达。第三个区域就是电流密度可以达到当空气流量速率是的时候。然而，功率密度却反映出最大的功率密度不是流量在的时候而是在的时候，原因就是在空气流速很慢的时候，水淹现象是影响电池性能的主要原因，随着空气流速的增加，排水的效率提高，电池的性能自然提高，所以会在流速为的时候达到最大值，但是随着空气流速的进一步增加，又会导致排水过于快，就会导致膜脱水，质子传导率下降，电池性能下降。
图9.不同空气流速下的电堆性能表现
3.4温度对电堆性能的影响
电极反应的动力可以通过提高反应的温度来提高。另一方面，如果过分增加反应的温度又会导致膜脱水，严重的会对电池造成不可修复的损伤。图10a展示了电池温度在不同的电流密度和空气流速下的变化。电堆温度随着电流密度的增加而增加。我们还可以观察到电堆的输出电压在温度超过到的时候开始不稳定了。电堆最大的功率密度也就是出现在温度为的时候。图10b展示了在不同的温度下电池的电流密度和空气流速之间的相互作用。提高空气流量对于电堆温度的影响可以忽略在低电流密
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