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圆柱状锂离子电池放电循环热模型的建立
摘要
本文对圆柱形锂离子电池进行了瞬态的热电有限元分析。本文使用了采用圆柱坐标的简化模型，该模型模拟了锂离子电池在放电循环中的热行为。数学模型解决了焦耳热和熵变引起的产热的能量守恒问题。本文在各种放电速率下对碳酸锂-碳电池进行了研究。模拟与实验得出的温度曲线具有相似的趋势。温度曲线被分解为这两种产热贡献的部分，并展示了多种放电速率下的温度曲线。实验发现在高放电率下焦耳热是产热的主要部分，而在低放电率下，由于熵变引起的放热占主要地位。为了降低温度，还分析了冷却条件和LiNiCoMnO2/C电池的影响。
关键词：锂离子电池，圆柱状，热行为，产热，有限元分析
第1章 绪论
由于锂离子电池具有电压高且自放电率低的优点，它成为目前二次电池发展的重点[1,2]。锂离子电池是一种让人感兴趣的能量存储设备，因为它的能量密度高，应用范围广。但是它的制造成本高，充放电循环中产生高热量导致长期稳定性和安全性差是重要的挑战[2]。此外，在高放电速率下过度的温度升高会引起安全问题，这可能导致性能下降和热失控，甚至导致电池燃烧。为了扩大在汽车上应用的规模，必须解决热稳定性问题。实现良好的电池热管理的将有利于混合动力电动汽车（HEV）和电动汽车（EV）的商业化。最近有人做过一些研究，通过实验研究和数值模拟来了解锂离子电池的热行为。Bernardi等人假设整个电池温度均匀，描述了电池系统的一般能量平衡[3]，Doyle等人开发了在各向同性条件下锂/聚合物/插入电池行为的微观模型[4]。Chen和Evans，Newman和Tiedemann，Pals和Newman，Doyle等人以及Thomas和Newman建立了用于热管理的数学模型[5-9]。Hong等指出，在1 C放电速率下，由于熵变产生的热占总热量的50％以上[10]。Srinivasan和Wang研究了使用二维单位层的锂离子电池的电化学和热行为，他们发现，在所有放电速率下，尤其是在低放电速率下，由于熵变化产生的热量的影响都很大[11]。研究人员已经完成了熵变的确定，Reynier等人测量了LiCoO2和LiC6的熵变， LiMn2O4的熵变由Kim和Pyun以及Yazami等人确定[12-15]。近来对热力学性质和熵变的测量对锂离子电池热管理的发展做出了重要贡献。Williford等人和Viswanathan等人研究了熵变对锂离子电池热行为的影响。 他们指出，LiCoO2的熵变大于其他阴极材料[16,17]。Pesaran使用Matlab / Simulink建立了集总电容电池的热模型，但是他没有详细描述数学方法[18]。Kim等人通过比较简单的集总模型，开发了锂离子电池的热滥用模型[19]。 Kim等人研究了锂离子聚合物电池（LIPB）的热行为。他们预测了大型锂离子聚合物电池温度分布与电位和电流密度的关系，但他们并没有考虑熵的变化[20,21]。Onda等人研究了柱状锂离子电池的热行为，他们发现在快速充放电循环中，电池的温度可能会上升到超过允许的极限值[22,23]。Inui等人模拟了圆柱和棱柱形锂离子电池，并通过实验结果进行了验证[24]。他们对市场上出售的SONY-US18650圆柱状电池进行建模。但是，他们没有考虑卷状结构中每个成分的影响，而是将它们简化为集总区域。到目前为止，对二次电池进行的研究很多，尤其是在材料特性和结构方面，然而在这些文献中只有较少的一部分将重点放在商用锂离子电池的热模拟上。
专业术语
A 面积，m2 T 温度，K或℃
Cp 比热容，J/kg▪K V 电压，V
F 法拉第常数，96485C/mol V0 开路电压，V
∆G 吉布斯能量变化，J/kmol
h 传热系数，W/m▪K 希腊字母
i 电流密度，A/m2 kappa; 导热系数，W/m▪K
n 与反应有关的电荷数， rho; 密度，kg/m3
产热 sigma; 电导率，S/m
∆S 熵变
这项研究以电池热管理为目的，对圆柱形锂离子电池的热行为进行了数值研究，结合瞬态热电模型和有限元方法进行仿真。本文通过说明各种放电速率下的温度分布和曲线，提供了对锂离子电池热行为的全面理解,并提出了冷却条件和LiNiCoMnO2阴极对温度分布的影响以模拟温度的降低。
第二章 模型介绍
2.1 几何形状和工作条件
本次用于研究的锂离子电池如图1所示。此次研究建立了拥有1.5Ah容量的SONY-18650柱状电池的模型，它的基本结构由螺旋缠绕的“果冻卷”和罐状的外壳组成。“果冻卷”嵌入圆柱形罐中，由五层单元组成：(1)阳极，(2) 阳极集电器（铜制），(3)隔膜，(4)阴极，(5) 阴极集电器（铝制）。其他组件，即接线片，PTC，绝缘子等，由于对小型圆柱形电池的热分析影响较小，因此未考虑。尽管“果冻卷”采用圆柱螺旋形设计，但为了简化模型，我们将其建模为圆形结构。通过采用如图2所示的圆柱坐标，可以对简化的模型进行二维描述。由于预期电池内部的温度分布是对称的，因此采用轴对称的传热模型进行仿真[24]。电池内部采用径向边界条件，而外部采取对流热传递边界条件。在表1中列出了从公开文献中收集的几何细节和特性[16,21,25-28]。
2.2 锂离子电池
典型的锂离子电池使用LiCoO2 / C作为阴极/阳极材料，充放电过程中的电化学反应可以表示为：
在正极：
(1)
在负极：
(2)
典型的锂离子电池的总反应：
(3)
在放电周期中可逆反应从左向右进行，而在充电周期中反应从右向左进行。按照Williford等人的假设，LiCoO2在100%荷电状态时会转化为Li0.5 [16]。
在放电周期中，电流I流过电池,产生热量。Bernardi等人开发的电池系统的发热量可以表示为[3]：
(4)
其中i(-V)是焦耳热，-iT是由于熵变产生的热量。
焦耳热可以描述为：
(5)
其中()是过电位
由于熵变产生的热可以描述为：
(6)
(7)
其中吉布斯自由能的变化为G=-nF。
本研究中LiCoO2，LiC6和LiNiCoMnO2的熵变如图3所示。这些数据取自Reynier等人和Williford等人[12,13,16]。可以注意到除了LiCo在SOC为0.9时和Li在SOC小于0.15时熵变不为负之外，其他情况下LiCo，Li和LiNiCoMn的熵变均为负。已对实验数据进行了六阶最小二乘多项式拟合，如下所示：
= (8)
= (9)
= (10)
相应的系数记录在表2中。为了提高逼近度，我们将其分为几个子区域。 确定系数R2用作逼近度的指标。 如R2所示，所有经验方程均接近数据。从电池在充电/放电循环中由于焦耳加热而产生的热量为正值，可以断定总体放电反应是放热的。
图1 圆柱形锂离子电池的示意图
图2 数学模型，显示网格和边界条件
2.3 数学模型
能量平衡方程可以写成
= (11)
= = (12)
表面对流边界条件的传热为
(13)
其中h是传热系数。使用对流传热系数可以在热处理的不同阶段合并不同冷却速率的影响。
本研究中用于有限元建模传热分析的边界条件如图2所示。对流传热冷却从室温开始，在外表面以300 K的温度进行瞬态热分析。尽管在放电过程中会沿厚度方向产生电势梯度，但由于发热表达式4中假设整个电池系统产生均匀热量，因此可以近似认为电池内部均匀地产生电流。图的左侧为电池的轴线，其他部分没有任何机械约束。
表1 材料的物理性质
|
厚度（mu;m） |
高度（mm） |
密度（kg/m2） |
导热系数（W/m▪K） |
比热（J/kg▪K） |
导电率（times;106，S/m） |
|
|
LiCoO2 |
92 |
53 |
2291.62 |
1.85 |
1.1728 |
0.0001 |
|
LiNiCoMnO2 |
1500 |
5 |
0.7 |
0.000139 |
||
|
LiC6 |
87 |
53 |
5031.67 |
5 |
0.7 |
0.0001 |
|
铝 |
10 |
55 |
2700 |
200 |
0.87 |
38 |
|
铜 |
10 |
57 |
9000 |
380 |
0.381 |
60 |
|
隔膜 |
22 |
59 |
1200 |
1 |
0.7 |
--- |
|
外壳 |
300 |
65 |
7800 |
16.8 |
0.478 |
--- |
图3 (a)LiCoO2，(b)LiC6，(c)LiNiCoMnO2的熵变。摘自Reynier等[12,13]和Williford等[16]
图4 1C放电率下实验结果和仿真结果的比较
表2 多项式与熵数据的拟合
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x |
0.5-0.587 |
0.587-0.955 |
0.955-1.0 |
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