无定形二氧化硅对高性能混凝土水化的影响外文翻译资料

 2022-07-07 02:07

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无定形二氧化硅对高性能混凝土水化的影响

Tina Oertel a,b , Uta Helbig c, ⁎, Frank Hutter a , Holger Kletti d , Gerhard Sextl a,e

(Fraunhofer-Silicate研究所ISC，Neunerplatz 2，97082Wuuml;rzburg，德国无机化学I，拜罗伊特大学。 30，95440德国拜罗伊特 Crystallography and X-ray Methods，Technische HochschuleNuuml;rnbergGeorg Simon Ohm，Wassertorstraszlig;e10，90489Nuuml;rnberg，德国,d建筑材料，Bauhaus-Universitauml;tWeimar，Coudraystr。 11，99423德国魏玛化学技术先进材料公司Julius MaximilianUniversitauml;t，Rouml;ntgenring11，97070Wuuml;rzburg，德国)

文章信息

文章历史：

2013年7月22日收到

2014年1月7日接受

摘要:无定形二氧化硅颗粒（二氧化硅）用于超高性能混凝土中,以使微观结构致密化并加速熟料水化。目前还不清楚二氧化硅是否主要增加表面C-S-H相和火山灰的成核或溶解和反应。此外，不同类型的二氧化硅可能对熟料水合具有不同的时间依赖效应。在本研究中通过量热分析，扫描和透射电子显微镜，原位X射线衍射等和抗压强度测量，比较不同硅石类型的影响。二氧化硅组分是硅灰，热解二氧化硅或通过湿化学路线合成的二氧化硅（斯托伯颗粒）。水灰比为0.23。在短的反应时间（最多3天）之间观察到二氧化硅之间的差异。结果表明硅灰和热解二氧化硅通过增加C-S-H相的成核表面而加速阿利特水合,而斯托伯颗粒没有加速效果。

关键词：硅粉（D）,无定形材料（B）,水合（A）,加速（A）,超高性能混凝土.

引言

高强度混凝土的发展可追溯到20世纪70年代[1]，它获得了强烈的关注，引起了对超高性能混凝土（UHPCs）新研究工作的热潮。 UHPC被定义为高抗压强度，结构致密，毛细孔隙率低的混凝土[2]。这些性能是通过低水灰比（w / c）、以无定形二氧化硅颗粒（所谓的二氧化硅）作为辅助材料和颗粒的最佳填充而获得的[3]。常用的二氧化硅成分是硅灰，它是工业硅生产的副产品，工业硅生产的粒径在亚微米级范围[4-6]。主要颗粒小于100纳米的二氧化硅（所谓的纳米二氧化硅）越来越多地应用于优化UHPC，以及其他极具挑战性的实际应用[7]。仍然有一些问题仍未解决，主要是因为对于所谓的普通混凝土（OC），即对于抗压强度低于约60MPa并且w / c比率高于0.35质量％的混凝土的，在所有情况下都不能转化为UHPC。至少出于化学计量的原因，根据传统水泥化学符号，水（H）[H = H 2 O，C = CaO，S = SiO2，A = Al2O3和F = Fe2O3]的量在UHPC中不足以完整形成。

熟石矿物（阿利特C3S，贝利特C2S，铝酸盐C3A和铝酸盐铁酸盐C4AF）1的水合作用，以及二氧化硅与火山灰的火山灰反应相比，可用氢氧化钙和水更少。

在含二氧化硅的UHPC中应考虑两种反应过程：

bull;二氧化硅表面作为形成水合硅酸钙水合物相（C-S-H相，CxSuHw x，C3S2H4）1的成核中心（例如）阿利特水合产生（方程式（1））， 所谓的播种效应[8-12]。

bull;二氧化硅（S）1与通过水合（例如）阿利特（方程式（1））产生的牛角石（CH）1发生火山反应（方程（2））[13-16]。

2C3S 7H→C3S2H4 3CH（1）uS xCH wH→CxSuHw x（2）

显然，这两个过程并不排斥对方，但可能在这两个时间相近的不同阶段观察到不同的反应产物。

未溶解的二氧化硅颗粒通常可以通过减少其他固体混凝土组分之间的空隙而形成更致密的微观结构（所谓的填充效应）[4,17,18]。 播种效应是造成填充效应的主要机制之一[10]。 填充效应的其他机制（例如颗粒堆积密度的增加）不在本研究的范围内，但之前Oertel等人进行了部分研究。[19]。

以前，我们研究了不同类型的二氧化硅（硅灰，热解法二氧化硅和通过烷氧基硅烷的水解和缩合合成的二氧化硅，即所谓的Stoeber颗粒）的反应性，并进一步追踪到了这些二氧化硅在在水合作用的第一个小时具里有低w / c 比例糊剂中的反应[20]。 基于表面硅烷醇基团密度，硅烷醇基团的总含量和在碱性悬浮液中的溶解度，二氧化硅的反应性从最高到最低分类：Stoeber颗粒raquo;热解硅石N硅粉。 我们的实验结果没有表明在水合作用的第一小时内播种效果或火山灰反应。 相反，假设硅酸盐离子与孔隙溶液中的阳离子（Na ，K 和Ca ）反应，生成碱金属硅酸盐低聚物和硅酸钙低聚物。 硅酸根离子和低聚物的量取决于二氧化硅的反应性。

这项研究的目的是比较不同类型的二氧化硅对低w / c比胶凝体系中水合过程的影响，并将观察结果与二氧化硅的反应性相关联。因此，重点是评估二氧化硅在实际相关糊剂和砂浆配方中的作用。使用量热分析（最多7天）和抗压强度（2天，7天和28天）的测量来检查水合反应的总体演变。通过原位X射线衍射（XRD，最多3天）检测晶相的含量。研究糊剂的微观结构则在混合20小时后通过透射电子显微镜（TEM）和扫描电子显微镜（SEM）观察。在这里，样品是使用横截面抛光（CSP）[21]和聚焦离子束技术（FIB）[22]制备的，这些技术在水泥界都是比较新颖的。糊剂和砂浆的配方为UHPC典型的w / c比和硅含量。这种内外结合的方法有助于更清楚地了解含有各种反应性二氧化硅在真实UHPC系统的整体水合情况。

2.1、物料

使用了与以前研究相同的以下类型的二氧化硅[19,20]：硅粉（Silicoll Preg;，Sika GmbH，德国，不致密粉末，平均粒度为283nm），热解法二氧化硅（AEROSIL OX 50，德国Evonik Industries，粉末，平均颗粒尺寸为197nm）和斯托伯颗粒（由Fraunhofer-Institute制备ISC基于斯托伯过程[23]，平均粒径为242 nm，含水悬浮液50ｗ％）。Oberel等人给出了有关它们的性质（形态，比表面积，SiO2含量，表面硅醇基团密度，含量硅烷醇基团和在碱性悬浮液中的溶解度）和斯托伯粒子的合成方式。 [19,20]。具体而言，硅灰的比表面积几乎相同（20平方米/克）而斯托伯颗粒（17平方米/克）则是两倍对于热解法二氧化硅（38平方米/G）的比表面积。

二氧化硅烟尘和热解二氧化硅在高温过程中形成[5,24]，而斯托伯粒子是在周围较高温度中合成的。

如Oertel等人所述制备糊剂。 [19,20]使用二氧化硅，波特兰水泥（CEM I 52.5R HS / NA，Holcim Sulfo 5，Holcim德国AG公司，熟料矿物含量2 wt％：C3S 64.6，C2S 12.8，C3A 0.2，C4AF 16.6），超塑化剂（聚羧酸酯醚，德国Sika GmbH的SikaViscoCretereg;-2810，含水量为60重量％在计算W / C比时考虑）和去离子水。砂浆由二氧化硅，波特兰水泥，超塑化剂，去离子水，石英粉（W12：0.3-110mu;m，QuarzwerkeFrechen，德国）和石英砂（F32：0.125-0.5mm，QuarzwerkeFrechen）。 他们使用强力混合器（Eirich EL1，转速：1000rpm）在类似的条件下混合。

浆料和砂浆的配方基于由Frouml;hlich和Schmidt [25]配制的UHPC，其质量比为0.23（表1）。 此外，制备不添加二氧化硅的样品。

2.2表征方法

对所有其他表征方法使用灰浆进行压缩强度测量和浆料。

使用水泥量热仪MC测量热流量，量热仪CALreg;（等温条件，20°C，步长60秒）。糊剂（质量：对于不含二氧化硅的糊剂为8.54g，对于含有二氧化硅的糊剂为10g）

使用水泥量热仪MC CAL（等温条件，20℃，步长60秒）进行量热分析。 在量热计外部的振动混合器中进行糊剂（质量：8.54g不含二氧化硅的糊剂，10g含二氧化硅的糊剂）的混合（调整混合程序：0.5分钟不含颗粒，1分钟含硅粉或斯托伯粒子，7分钟含 热解法二氧化硅）。 测量的每个糊剂的第二个样品（对照样品）均显示与第一个样品相似的值。

将SEM（Carl Zeiss Supra 25显微镜）和TEM（JEOL JEM 2011显微镜，200kV，约-180℃，环形暗场模式）分析的样品粘贴在20℃plusmn;1℃的小塑料容器中密封以防止水分蒸发。 20小时后，使用异丙醇通过溶剂置换停止样品的水合过程。样品进一步用丙酮冲洗，在40℃下干燥并保存在氩气中直到使用CSP（JEOL SM-09010）和FIB（FEI Quanta 200 3D）制备样品。这些方法的好处是，它们会使材料变质程度降至最低，并能制备TEM分析所需的半透明薄片。样品在制备过程中储存在氮气中以避免碳酸化。能量色散X射线光谱（EDX）是在没有标准的情况下进行的。电子束的相互作用区域由于薄片允许高分辨率的EDX线扫描而显着减少。

使用CuKalpha;1/ 2辐射用PANalytical X#39;Pert Pro衍射仪进行原位XRD分析。 荧光被二次镍过滤器抑制。 表2中列出了参数配置的细节。混合后立即将样品转移到支架上; 表面

并且还用Kapton聚酰亚胺膜密封以防止水分蒸发。 使用X#39;Celerator检测器（计数时间21s）在10分钟，1小时，2小时，4小时，5小时，10小时，20小时，30小时，40小时，50小时后60小时和72小时后进行测量混合。 在[20]中给出了第一小时水合作用的定性分析。

一台Philips PW 1710衍射仪（CuKalpha;，配有一个辅助电极单色器）用于随后的XRD测量（步长0.02°，计数时间2s）。样品在蓝宝石上制备单晶。

ToniZEM设备被用来测量砂浆2,7和28天后压缩强度。 30个标本（模具：2times;2times;2cm3）分别投入每批测量样品，2天后脱模并进一步储存在20°Cplusmn;1°C的水中。 平均值和标准偏差从9个样品计算。

2.3定量结晶相

X射线衍射图的定量相分析由TOPAS3 Rietveld软件进行。 使用基本参数方法。 基于纯二氧化硅的参考测量，将无定形二氧化硅拟合成峰值相。 不断发展的无定形相如C-S-H被视为额外的峰相。 然而，非晶相的定量分析不包括在整个定量阶段内容中，因为它们的精确测定只能通过内标法[26]或G因子法[27]等校正方法进行。 Kaptonreg;薄膜的信号会被拟合为峰值相位并作为背景减去。

包括铝酸盐相的计算显示不合理高值与干水泥中的含量不相符，并且是由与其他熟料矿物的峰值叠加造成的。这一阶段因其整体含量低而被精简计算排除在外。

比例因子，零点偏移，晶格参数和晶体尺寸要重新设定。原子位置和固定因素保持不变。根据March-Dollase石膏和硅酸盐模型，优选定向。 在图１显示了一些改进的例子，检测限为1wt％。

结果和讨论

3.1量热分析

通常在水泥水化过程中特征放热分为5个时期[4]（图2a中A-E为水泥浆与a低含量的铝酸盐相）。硅酸三钙石和铝酸盐的水合过程阶段是波特兰熟料矿物中最为迅速的，因此主导了A-D时期。 初始阶段（A）开始在混合过程中，其特征在于几个放热过程，例如 材料的润湿和铝酸盐相和硫酸钙中钙矾石的形成（皂石，石膏和无水石膏）[28]。 这个时期之后是诱导期（B），其特征为非常低的热量释放。 此后，在加速时期（C），硅酸三钙水合物（方程（1））和相当多的热量在这个放热反应中产生。 最后，硅酸三钙的水合作用在减速期间（D）减速并且持续在这个期间缓慢反应（E）。

应该指出的是，与OC相比，UHPC中的水合作用过程明显受到阻碍，因为其超塑化剂的含量更高[26,29]。 尽管如此，超塑化剂的用量保持不变在本研究的所有糊剂中，缓释效果应该具有相同的速率。

图2b显示在7天的反应时间内标准粘固剂重量的放热量。在含有热解二氧化硅，硅灰和不含二氧化硅的浆料糊剂中，它们水合7天期间产生的总热量相似，并且相比于含有斯托伯粒子的浆料略低。含有二氧化硅烟气的浆料中20小时后、含有斯托伯粒子和不含二氧化硅浆料的浆料中约31小时后、含有热解二氧化硅的浆料中18.5小时后释放最大热量（所谓的主水化峰值）。从这些结果得出结论，与没有二氧化硅的浆料相比，热解法二氧化硅和硅灰加速了阿利特的水合。在OC中也发现了类似结论 [13,30]。此外，由于较早达到主要的水合峰值，所以热解二氧化硅稍好于硅灰加速水合作用。 Stoeber粒子似乎几乎没有加速作用，因为与没有二氧化硅的糊剂相比，其在相当的反应时间产生最大热量。

由于普遍认为火山灰反应的热释放对于可测量的热量效应而言太低[11]，因此不能确定是否能通过加入硅灰或热解硅石产生的火山灰反应（Ca2 和OH-离子的消耗可加速阿利特的溶解[13-16]）或种子效应来实现相同的熟料加速（主要是阿利特）水合。 但是，显然相反的过程与Stoeber颗粒的糊剂相关。

所有样品混合后20小时停止水合。 因此，达到了两种不同的水合速率：含有热解二氧化硅和硅灰的糊剂的加速期结束，以及含有Stoeber颗粒和不含二氧化硅的糊剂的糊剂的加速期开始。 样品均在SEM和TEM中进行研究。

含有硅灰和热解二氧化硅的浆料的微观结构相似（图3）。 硅酸三钙颗粒在这两种膏体中都有严重的边缘隆起，这可能被认为为溶解的迹象。 此外，在这些糊剂中熟料颗粒之间的基质似乎非常致密。 因此，不可能通过形态或化学组

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