二维过渡金属碳化物(MXenes)的电磁屏蔽外文翻译资料

 2022-01-26 10:01

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二维过渡金属碳化物(MXenes)的电磁屏蔽

具有良好的弹性和高导电性的材料，在厚度尽可能小的情况下能够提供足够的电磁屏蔽效能，是非常好的，特别是在体系之中容易进行表面处理时。二维金属碳化物和氮化物，被称为MXenes，结合了金属的导电性和亲水性表面.在这里，我们演示了几个MXenes及其复合材料的潜力。用于电磁干扰屏蔽的Lymer复合材料。45微米厚的Ti3C2Tx薄膜的电磁屏蔽效能为92分贝(2.5微米薄膜gt;50分贝)，是Synthet材料中最高的。迄今生产的可比较厚度的集成电路材料。这一性能来源于Ti3C2Tx薄膜(每厘米4600西门子)的优异导电性。来自Ti3C2Tx片的阳离子在其体系之中。MXenes及其复合材料所提供的机械柔韧性和容易涂层的能力，使它们能够涂覆到任何形状的表面，并拥有电磁屏蔽性能。

电子设备正变得越来越智能，变得越来越小，而且数量每天都在增加。任何传送、分配或使用电能的电子装置都会产生电磁干扰现象，并对设备性能和周围环境产生不利影响的电磁干扰。随着电子产品及其组件以更快的速度和更小的尺寸工作时，这种不利影响大幅增加。在EMI的影响中，会导致电子设备故障(1-4)。电磁污染的增加也会影响人类健康，以及周围的自然环境，假如没有电磁屏蔽性能的话（5）。

一种有效的电磁干扰屏蔽材料必须既能减少不良排放，又能保护元件免受外界杂散信号的影响。因此，屏蔽材料需要有导电性能。然而，电导率并不是唯一的要求。电磁干扰屏蔽的二次机理是由于材料的电和/或磁偶极子与辐射相互作用，需要吸收电磁辐射。高电导率是屏蔽的反射率和吸收特性的主要因素(6-7)。

然而，这种关于多重内部反射的机制研究较少，但对EMI的屏蔽效能有很大的贡献。这些内部反射来自于内部的散射中心和界面或缺陷点，在屏蔽材料之中，并产生散射，然后吸收电磁波(EMWs)(1，8，9)。

图示（二）、Ti3C2Tx和Ti3C2TxSA复合材料的形态学和结构表征(A)过滤器上Ti3C2Tx薄片的SEM图像。(B和C)(B)50wt％Ti3C2TxSA复合材料和(C)纯Ti3C2Tx。(D)不同载荷下Ti3C2Tx及其与SA复合材料的XRD图谱。80%和30%Ti3C2Tx-SA复合薄膜的(E)和(F)TEM图像。

以前，金属护罩是抵抗电磁干扰(1-4)(6-10)的首选材料，但使用的是较小的设备和部件，而且会增加额外的重量，同时也增加了对腐蚀的敏感性，导致使用金属材料不是很理想(8)。因此，需要轻质、低成本、高强度和易于制造的屏蔽材料.由于高加工性和低密度，嵌入导电填料的聚合物基复合材料，成为电磁干扰屏蔽的热门替代品(10)

碳基填料，特别是碳纳米管和石墨烯与磁性成分结合在一起，近年来引起了人们极大的兴趣(11)，但尚未有突破性的报道。新的电磁干扰屏蔽材料，可以超过下一代便携式设备和可穿戴设备的要求，是非常需要的。Mxenes是一个独特的二维(2D)族。过渡金属碳化物和/或氮化物的公式为M（n 1）XnTx，其中M是一种早期过渡金属(例如Ti、Zr、V、Nb、Ta或Mo)，X是碳和/或氮。由于水介质在合成过程中，MXene薄片以表面基团(TX)终止，如-OH，=O和-F(12)的混合物。金属导电性和良好的力学性能与亲水性结合，因为它们可以嵌入有机分子和离子，使MXenes成为聚合物复合材料(12)和储能装置(13)的良好选择。

已经报告了大约20种不同的多烯类化合物(12、14、15种)。到目前为止，最常用的mxene，ti3c2tx，已经被加入到不同的聚合物基质中，如超高分子。超高分子量聚乙烯(UMWPE)、聚吡咯(PPy)和聚乙烯醇(PVA)。Mxene-聚合物复合材料的抗拉强度有所提高，但在低聚合度时仍保持了良好的导电性(16，17)。SA是一种以海藻为原料的线状多糖共聚物。先前的一项研究将一种主要成分为天然聚合物海藻酸钠(SA)作为锂离子电池(18)的粘合剂，研究表明其电极导电性保持不变。

天然生物材料，如SA，是潜在的理想选择聚合物基质，因为它们来源丰富，不损害环境，并具有机械稳健性。SA有含氧阳离子基团(-OH，-COO，和=O)，它们可能促进氢键的形成MXenes富集区。到目前为止，还没有关于mxene-sa复合材料的文献报道。

本文介绍了了具有良好EMI屏蔽性能的高柔性MXene薄膜(Ti3C2Tx、Mo2TiC2Tx和Mo2Ti2C3Tx)和NacrelikeMXene-聚合物复合膜(Ti3C2TxSA)。全独立式MS的制备采用真空辅助过滤工艺，从纯MXenes或其复合材料的胶体溶液出发。Mxene-SA复合材料层状结构的原理图表示为图1。Ti3C2Tx薄膜(45Mm)和Ti3C2Tx-SA[8mm，10%(wt%)SA]的电磁干扰屏蔽效能(SE)分别为92和57dB。这些MXene薄膜具有导电性高、易加工、密度相对较低、机械柔韧性好等优点。据我们所知，这是最高的EMISE性能报告。这一发现为一大类电磁屏蔽材料的研制铺平了道路。

图2A显示了氧化铝过滤器上Ti3C2Txmxene薄片的扫描电子显微镜(SEM)图像，其中mxene片几乎是透明的。50%Ti3C2Tx-SA和Ti3C2Tx的断面扫描电镜图像分别见图2、图B和图C。在所有复合载荷中，T的珍珠状分层堆垛。而Ti3C2Tx仍然存在，类似于原始Ti3C2Tx薄膜。Ti3C2Tx(002)峰在Ti3C2Tx-SAx射线衍射图(F)中的存在也证实了这一特性。由于层间SA的存在，复合样品中(00l)Ti3C2Tx峰的强度比原始Ti3C2Tx峰的强度降低。在堆积和分离MXene薄片方面，SA增加了无序层。另外，加入SA后，在4.4°附近出现了一个新的峰值，其强度随SA含量的增加而增加(相较前两种)。图2D中的峰对应于Ti3C2Tx层间距(10Au)，这是MXene层间SA存在的结果。当Ti3C2Tx-SA含量为30wt%时，宽(002)峰位于4.4和6.5之间，这是由于MXene层间的层间距变化造成的。这表明，虽然SA分子被嵌入在mxene层之间，但后者却被嵌入了mxene层之间,并且保留有序的分层结构。

Ti3C2Tx-SA复合薄膜的横截面透射电镜(TEM)照片证实了在MXene片层之间SA层的插层现象。在含量较高的Ti3C2Tx体系中观察到Ti3C2Tx薄片，观察对比与SA分离的个别薄片(图2e)。这一现象可能是由于MXene在过滤过程中产生的。然而，即使在较低的MXene浓度下，也会发生一些MXene的再聚合(图3)。

要获得高的电磁屏蔽SE值，通常需要高电导率的材料。图3A显示了三种不同类型的MXenes的电导率。在导电性方面对Mo2Ti2C3Tx和Mo2TiC2Tx进行了比较，Ti3C2Tx薄膜的电导率最高，与先前报道的结果一致(19)。这种优良的导电性来源于费米能级[N(EF)]附近的高电子密度，使这种MXene在性质上类似金属。相比之下，Mo2TiC2Tx和Mo2Ti2C3Tx的电导率较低，分别为119.7和297.0Scm-1。

图3B绘制了Ti3C2Tx-SA聚合物复合材料的电导图。当加入10%Ti3C2Tx时，SA聚合物的电导率提高到0.5Scm-1。Ti3C2Tx薄片很可能在填料较少时提供一个导电渗流网络，从而提高了复合样品的电导率。随着填料含量的增加，含90%Ti3C2Tx-SA的导电复合材料的电阻率可以达到3000Scm-1。

为了探讨MXenes的电磁屏蔽性能，我们在图3C中比较了三种平均厚度为2.5mm的MXene薄膜。EMISE与电导成正比。因此，具有最佳导电性的Ti3C2Tx材料在所研究的MXenes中具有最高的EMISE。因为厚度在EMISE中起着至关重要的作用。如果任何材料，EMISE可以简单地通过增加厚度来改善。为了研究这种效应，我们在图3中测量了六种不同厚度的Ti3C2Tx薄膜的EMISE。最高EMI对于45毫米厚的薄膜，记录的ISE值为92dB，足以阻挡99.99999994%的入射辐射，只有0.00000006%的透射率。Ti3C2Tx薄膜的实验数据与使用eq的理论计算值相比较，用于预测较低频率下Ti3C2Tx薄膜的EMISE值(见图2)。一层喷涂4毫米厚的薄膜的实验证实了预测，在高频率和低频率上显示相似的EMISE值。因此，mxene薄膜保持了良好的emi。在较宽的频率范围内的屏蔽能力如下图。

图3.MXene和MXene复合材料的电导率和EMISE。(A)Mo2TiC2Tx、Mo2Ti2C3Tx和Ti3C2Tx的电导率。(B)Ti3C2Tx-SA复合材料的电导率。填充在SA基体中Er含量为10~90wt%Ti3C2Tx。(C)厚度为2.5mm的Mo2TiC2Tx、Mo2Ti2C3Tx、Ti3C2Tx的EMISE。(D)不同厚度Ti3C2Tx的EMISE。(E)Ti3C2Tx的EMISE-Sa复合材料厚度为8~9mm。(F)在8.2GHz下Ti3C2Tx和60wt%Ti3C2Tx-SA样品中的总EMISE(EMISET)及其吸收(SEA)和反射(SER)机制。

一般来说，使用厚的常规材料可以达到足够的屏蔽效果；然而，材料的消耗和重量使这些材料在航空航天和电信等方面处于不利地位。因此，用相对薄膜实现高的EMISE值是非常重要的。如上所述，进一步改善mxenes的力学性能和环境。为了减轻它们的重量，我们可以将它们嵌入到聚合物基体中。以Ti3C2Tx-SA复合材料为例，研究了用于电磁屏蔽的Ti3C2Tx-SA复合材料。天然生物材料，如SA，是潜在的理想选择聚合物基质，因为它们来源丰富，不损害环境，并具有机械稳健性。SA有含氧阳离子基团(-OH，-COO，和=O)，它们可能促进氢键的形成MXenes富集区。到目前为止，还没有关于mxene-sa复合材料的文献报道。在这里，复合膜的厚度在8到9毫米之间。随着MXene含量的增加，EMISE也会上升，对于90%Ti3C2Tx-S样品，最大可达57dB(图3e)。为了获得更清晰的画面，我们绘制了线状体的影响图。在恒定频率为8.2GHz的情况下，EMISE上的大小见图1。在Ti3C2Tx(6mm)和60wt%Ti3C2Tx-SA(~8mm)薄膜中屏蔽吸收(SEA)和反射(SER)的机理是PLO，即在原始的mxene及其复合材料中，主要的机制是吸收屏蔽，而不是反射。

对EMISE材料的综合文献综述(表S2)清楚地表明，MXenes及其复合材料是迄今为止已知的最好的EMI屏蔽材料。到目前为止,大多数研究集中在石墨烯(11，21，22)，碳纳米管(23)，铁氧化物(24)，铁氧体(25)，铁铝硅合金(26)和金属基填料(27)聚合物复合材料。为了满足一般商用电磁干扰屏蔽要求(大于30dB)(2)，需要加大材料厚度。而超薄的mxene薄膜的性能明显优于所有已知的合成体。

图4.EMISE与前人文献和屏蔽机理做比较。(A)EMISE为不同材料的厚度之间的关系。每个符号表示一组材料类别如下：TI3C2TxMXenes(红星)，Ti3C2Tx-SA复合材料(紫星)，MoMXenes(绿色填充圆)，铜和铝箔(黑色钻石)，金属(蓝色钻石)，石墨烯(开环)，碳f石墨(黑色填充圆)，其他材料(蓝色填充圆)。每个数据点的详细说明见表S2。(B)拟议的电磁干扰屏蔽机制。进入的电磁波(绿色箭头)击中表面的MXene片。由于反射发生在吸收前，部分电磁波会立即从表面反射，原因是来自高导电表面的大量电荷载流子(浅蓝箭头)，而由终端基团引起的局部偶极子，有助于吸收入射波。通过MXene结构(虚线蓝色箭头)。能量较少的透射波在遇到下一个mxene薄片时会受到相同的过程，从而产生多重相互作用。NAL反射(猛烈的黑色箭头)，以及更多的吸收。每次电磁波通过mxene薄片传播时，其强度都会大大降低，从而导致整体衰减，或完全消除电磁波。

近年来，泡沫结构作为一种降低屏蔽材料密度的方法引起了人们极大的兴趣。重量轻的材料是航空航天应用的必需品。一些金属(如铜和银)具有较高的EMISE值但是不会使用。当考虑材料的密度时，使用特定的EMI屏蔽效能(SSE)作为评价不同材料的标准。然而，单凭SSE并不是了解整体有效性的充分参数，因为更高的SSE可以在更大的厚度上实现，即直接增加最终产品的重量。因此，一个更现实的参数是将SSE除以材料厚度(SSE/t)(27，31)。这样的参数对测定具有很高的价值。考虑到材料的有效性，包括三个重要因素：EMISE、密度和厚度。有趣的是，mxene和mxene-sa复合材料的SSE/t值远高于其他不同类别的材料(表S3)。以90wt%Ti3C2Tx-SA复合材料为例，其SSE/t为30，830dBcm2g-1，是其它样品的几倍。这一发现是值得注意的，因为对emi屏蔽产品的几个商业要求都植根在一个单一的材料中，例如高的emise。(57分贝)，低密度(2.31克厘米-3)，小厚度(8毫米，减少净重量和体积)，抗氧化(由于聚合物粘合剂)，高灵活性(2D薄膜的一个特点)，和简单的工艺。混合过滤或喷涂。进一步将Ti3C2Tx和Ti3C2Tx-SA复合材料与纯铝(8mm)和铜(10Mm)箔进行了比较。对于Ti3C2Tx它有两个电导率比这些金属低了一个数量级，这表明

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