通过构建宏观分离填料网络显著提高聚合物复合材料中的热导率外文翻译资料

 2022-08-07 03:08

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通过构建宏观分离填料网络显著提高聚合物复合材料中的热导率

摘要:导热填料的低效性一直是导热聚合物复合材料领域的一个尚未解决的问题。众所周知，最小化声子或电子界面散射是实现高热导率的关键，但增强热导率通常受到制备方法的限制，因为制备方法可以产生理想的形态和界面。在这里，低温可膨胀石墨(LTEG)被添加到商用抗冲击改性剂(Elvaloy4170)中，然后在熔融温度之间的毫米尺度上涂覆到不同尺寸的聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)颗粒上。因此，宏观分离填料网络考虑到:高 LTEG 负载使填料之间的距离缩短，填料网络结构坚固;连续的 Elvaloy-LTEG 相导致连续的填料网络;填料与基体之间良好的相互作用导致良好的界面相互作用。更重要的是，大尺寸的 PBT 颗粒为填充网络提供了低比表面积，从而最小化了声子或电子的界面散射。相对于具有相同成分的均相复合材料，热导率由 6.2w/mk提高到 17.8w/mk。与文献报道的结果相比，这样的增强广度是最高的。由于可能的“捷径”行为，当 Elvaloy-LTEG 相作为填料时，当前体系的效率比文献中发现的要高得多，其效率甚至超过了高负荷 Elvaloy-LTEG 相的理论计算上限。这可以为高热导电聚合物复合材料和多功能聚合物复合材料的制备提供一些指导。

关键词:隔离结构，聚合物复合材料，热导率，电导率，电磁屏蔽能力

1.引言

导热高分子复合材料是近年来非常活跃的研究领域。为了满足不断减小的设备尺寸和复杂的结构要求，电子设备中的热管理变得越来越重要。[1,2]纯聚合物往往缺乏热导率，其典型值低于 0.4w/mk;高导热填料被添加到聚合物基体中以提高其热导率。[3-5]然而，这些本征热导率高于 100w/mk 的高导热填料通常只会导致最终复合材料的热导率增加很少，远远低于他们的预期。声子在界面上的散射，聚合物基体导热系数低，不同纳米填料的比表面积可能是原因。[6,7]

理论上，聚合物复合材料热传导性能增强的最理想方案是用混合规则(或平行模型)，[8]其中具有较高热导率的填料和聚合物基体相当低的热导率导致最终复合材料的总热导率。同时，最糟糕的情况是由系列模型描述的，其中热导率的增强仅局限于聚合物基体。纳米填充聚合物复合材料经常被报道处于这两种情况之间，数据接近系列模型。据认为，不连续的填充网络有相当大的界面热阻，以及运输的短距离声子需求(不像在导电聚合物复合材料中，电子可以在本地网络之间“跳跃”)是造成这种情况的原因。[8]因此，需要具有最小比表面积和较小界面热阻的连续稳定的填料网络来实现这些填料的有效贡献。为了解决上述三个问题，良好的界面相互作用、填料和基体，以及连续的网状或导热相，需要在高导热填料之间保持较短的距离。[9]文献中已经采用了几种策略，包括表面改性[10,11]提高热效应填料，[12-15]杂化填料，[16-21]取向填料，[22]和填料的选择性分布。然而，通过使用这些方法对各种填料所达到的提高和效率的范围仍然不够，特别是对于实现高热导电聚合物复合材料。因此，在保持这些高导热填料的高效率的同时，还需要更多的研究来实现高热导率。

同时，聚合物基体中各种功能性填料的形态控制于各种功能性填料，如电导率，[27-30]电磁干扰(EMI)屏蔽，[31-33] 应变传感[34,35]和介电性能[36,37]等的形态控制至关重要，因为这些功能性填料在很大程度上依赖于这些功能性填料的形态。这些形态学控制方法包括聚合物混合物，偏聚结构，[40]取向，[41]混合填料[23,39]和退火[42,43]等。作为这些形态控制方法中的一种，[44,45]分离结构的形成被广泛报道能够降低电渗透阈值，从而改善热导率和电导率。在这种隔离结构中，填料只分布在纳米或微米尺度的聚合物颗粒之间的界面上。[31,46,47]然而，由于填料与聚合物之间界面相互作用较差，以及热导率的结构，对填料的增强作用仍然有限，导热网络不能为热力输送提供了捷径。然后，这些分散的高导热填料更多地贡献了它们在局部的热导率，为最终的复合材料，这是由系列模型描述的。[25,48-51]这些包含纳米或微米尺寸的研究的另一个问题是它们相当大的比表面积或界面面积，在这里声子可能有显著的散射，因此，总的热导率受到阻碍。因此，填料与基体之间良好的界面相互作用、连续的网状或导热相、高导热填料之间的距离较短或填料网络结构坚固，以及导热网络在聚合物基体中的比表面积减小等问题仍需进一步研究。

因此，高负载的连续 Elvaloy-LTEG 相可以为系统提供高导热性能和低比表面积连续相。认为 Elvaloy 与 LTEG 之间以及Elvaloy 与 PBT 之间良好的相互作用增强了体系中填料与基体之间的界面相互作用和润湿性。[52,53]因此，上述三个问题都得到了充分的考虑。通过选择性地定位功能填料，可以显著改变这些复合材料的电导率和 EMI 屏蔽能力。通过改变Elvaloy 聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)的粒径和 LTEG 浓度来控制填料的分布。系统地研究了热导率、电导率和EMI 的屏蔽性能。调查和讨论了这些功能变化的机制，分析模型用于分析观测到的热导率。

2.实验部分

2.1.材料。采用密度为 1.22g/cm3 的聚对苯二甲酸丁二醇酯(CrastinST820BK503)和由乙烯、丙烯酸丁酯和甲基丙烯酸缩水甘油酯三元共聚物(Elvaloy4170)组成的弹性体共聚物聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)或聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)常用作冲击改性剂，其密度为 0.94g/cm3 ， 熔 体 流 动 速 率 料8g/10min(190c/(2.16kg))，熔融温度为 72°c。PBT和 Elvaloy 都是由杜邦公司提供的。原装 LTEG(adtkp801)由石家庄ADT碳素材料（中国）提供。这种 LTEG 是由醋酸插层法制备的无硫EG。膨胀率为 230ml/g，初始膨胀温度约为150°C。原来的 LTEG 密度为 2.20 克/立方厘米，粒径约为 180微米。这些属性由各自的制造商提供。

2.2.样本制备。采用三步法制备了 Elvaloy- LTEG/PBT 复合材料。首先，最初的 LTEG 被放置在马弗炉中，在 600 摄氏度的高温下快速加热 60 秒，材料将经历爆炸性的膨胀。随后，这些 LTEG 粉末被放入高速旋转搅拌机(25000 转/分钟;由中国琳达机械有限公司提供)。其次，以 Elvaloy-LTEG 为原料，在 50°C真空条件下预干燥10小时，用密炼机(XSS-300，庆丰模具厂)在 170°C、60 转/分钟的条件下，分别制备了 Elvaloy-LTEG 粉末和ElvaloyLTEG60%复合材料。在这些 Elvaloy -LTEG 复合材料中，LTEG 粉末含量分别为 20%、40%和 60%，分别为 Elvaloy-20%、Elvaloy-40%和 Elvaloy-60%。为了制备不同粒径的 PBT 颗粒，采用双螺杆挤出的方法，在挤出过程中采用不同的挤出速率，将原始 PBT 颗粒缩小为两个较小的颗粒。这些粒子被称为 M-PBT、S-PBT 和 L-PBT(原始PBT 粒子)，其中 M、S 和 L分别代表中、小和大。采用熔融纺丝法制备了另一种较小粒径的 PBT 颗粒。L-PBT、M-PBT 和 S-PBT 的截面呈椭圆形，平均截面积分别为 24.94、12.08 和 5.68mm2。上述三种 PBT 颗粒的长度约为 3 毫米。SS-PBT 颗粒长度不均匀，平均值在 4.5mm 左右。SS-PBT的截面为直径 0.47 毫米的圆形。L-PBT、M-PBT、S-PBT 和 SS-PBT 的纵横比分别为 1.26、1.68、2.45 和 6.19。

最后，将 Elvaloy-20%、Elvaloy-40%和 Elvaloy-60%的复合材料分别与 PBT 在 170°C、30rpm 的密炼机中混合 5min，制备了体积分数为 50%的分离结构的 Elvaloy-LTEG/PBT 复合材料。这个温度被用来阻止 PBT 颗粒的变形，以及在混合过程中选择性地熔化Elvaloy-LTEG 相，从而允许 Elvaloy-LTEG 熔覆到 PBT 颗粒上。各自的 Elvaloy-LTEG/PBT 复合材料也混合在上述密炼机中，在240°C，30 转/分钟，以比较与上述合成材料。为了保持网络结构的完整性，采用热压(10兆帕，240°C)方法制备了厚度在 4mm 左右的不同测试样品。

为了研究 Elvaloy-LTEG 相中 LTEG 浓度对上述复合材料性能的影响，将 Elvaloy-40% 和 Elvaloy-60% 分别与 75 和83.3vol%的 M-PBT 在 170c、30rpm 的密炼机中混合 5min，制备Elvaloy-40%/M-PBT25-75 和 Elvaloy-60%/M-PBT10-50复合材料。与 Elvaloy-20%/M-PBT50-50 相比，这三种复合材料的 LTEG 总体积分数保持在 10%，涂层相中填料浓度不同。

探讨PBT 颗粒尺寸对 Elvaloy-LTEG/PBT 复合材料性能的影响，将 Elvaloy-40%/L-PBT、Elvaloy-40%/M-PBT、Elvaloy-40%/s-PBT 和 Elvaloy-40%/SS-PBT 分别在 170°C、30rpm 的密炼机中混合 5min，制备了 Elvaloy-40%/L-PBT 复合材料。例如，10-90 表示 Elvaloy-40%相的体积分数为 10vol%。

2.3. 特性描述。

2.3.1.形态学观察。采用光学显微镜和扫描电子显微镜(SEM;JSM-5900，JEOL，日本东京)对 Elvaloy-LTEG/PBT复合材料进行了表面形貌研究，其加速电压为 5kv。

2.3.2.热导率测量。通过在样品上施加一定的电功率，用热常数分析仪(热盘 TPS2500,瑞典)研究了这些复合材料的热导率。瞬态平面源(TPS)方法被用来获得给定材料的热导率。TPS方法测量的基本原理是热传导的傅里叶定律。样本有直径约 25 毫米，厚度约 4 毫米，获得了压缩成型。

2.3.3.电磁干扰的屏蔽效能。采用 E5071CENA 系列电路网络分析仪(安捷伦科技有限公司)对上述复合材料的电磁干扰屏蔽效能进行了评价。它是通过同轴测试单元(APC-7 连接器)与安捷伦 N5230 矢量电路网络分析仪一起进行的。将直径为 12mm、厚度为 3mm 的试样放入试样架中。这种测量在 8.2-12.4GHz(x 波段)频率范围内进行。

2.3.4.表面张力。采用 KRUSSDSA100 在无座落模中测量了模压试样的接触角。接触角获得了 3 毫升的给定润湿溶剂在大约 23 摄氏度。制作三个重复，得到每组标本的平均值。上述材料的表面张力、分散度和极性组分可以通过这种测量来确定。

2.3.5.电导率。用于电导率的测量方法根据以前的报告稍作修改。直流电导率是在室温下用双点法获得的。为了保证接触良好，在这些标本上涂上了银漆。因此，可以认为接触电阻可以忽略不计。用 Keithley6487 皮安计测定了电阻在10伏特以上的电压下的特性。电导率是用 l/Rwt 计算的，其中 R，l，w 和 t 分别是被测试样品的电阻，长度，宽度和厚度。由于电流设置的限制，导电率低于 10-6 S·cm被认为是绝缘的。

2.3.6.红外热成像技术。利用Fluke红外热像仪(ti27)对红外热成像进行了测量。将直径为 12mm、厚度为 3mm 的样品先置于加热至 80°C的热台(LinkamGS315)上，然后立即进行红外热像分析，并每隔 40s 进行一次热像分析。

3.结果和讨论

3.1. PBT粒径的影响。实验过程总结如图1所示。光学照片PBT颗粒的数量如图2所示。很明显，L-PBT、M-PBT、S-PBT和SS-PBT颗粒的尺寸按顺序减少，它们的长径比按实验部分的规定增大。

图1. 分离网络 Elvaloy-LTEG/PBT 复合材料制备工艺简介。

图2.

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