应用于光伏领域的富勒烯基材料：制备高效，无滞后和稳定的钙钛矿太阳能电池外文翻译资料

 2022-01-26 08:01

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应用于光伏领域的富勒烯基材料：制备高效，无滞后和稳定的钙钛矿太阳能电池

Lin-Long Deng, Su-Yuan Xie,* and Feng Gao*

钙钛矿太阳能电池是下一代光伏电池的有希望的候选者。富勒烯及其衍生物可以作为钙钛矿太阳能电池中的有效电子传输层，界面改性层和陷阱态钝化剂，以上所有都在提高效率，减小电流滞后和增强器件稳定性方面起重要作用。本文综述了近年来在钙钛矿太阳能电池中使用富勒烯及其衍生物的进展，特别强调了影响器件性能的富勒烯化学结构。还讨论了可以进一步改善器件性能和稳定性的潜在富勒烯候选物。

1.介绍

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSC）因其高效率和低成本的关键优势而作为传统太阳能电池的成本-效益替代品受到了相当大的关注。[1-5]光吸收钙钛矿可以用通式ABX3（ACH3NH3，CH（NH2）2，Cs等; BPb2，Sn2 等;XI-，Br-，Cl - ），[6,7]采用ABX3钙钛矿结构（图1a）。 钙钛矿材料具有优异的光电性能，例如高吸收系数，高载流子迁移率和长载流子扩散长度。[1,8–12] 受益于这些优点，PSC的功率转换效率（PCE）在过去几年中从3.8％增加到22.1％，[13-21]接近商业化太阳能电池，如多晶硅，碲化镉和铜铟镓二硒化物。 PSC分为两种主要器件架构：介孔结构和平面异质结结构（图1b）。 取决于电子或空穴传输层（ETL / HTL）的位置，平面结构可以进一步分为两类，即平面n-i-p结构和倒置平面p-i-n结构。迄今为止，已经针对介孔结构和平面结构实现了高效PSC。

尽管PSC的开发取得了重大进展，但仍然面临许多挑战，包括毒性、不稳定性和滞后现象。[22-26] PSC的一个缺点是使用有毒的铅。为了克服含铅PSC的毒性，开发了一系列无铅钙钛矿太阳能电池。[27-29]然而，与铅基PSC相比，它们的效率仍然很低。 PSC的另一个主要缺点是钙钛矿固有的不稳定性，它在环境大气，紫外线照射或高温下迅速降解。[25,30]目前已经开发了几种可能的改善PSC稳定性的方法，包括钙钛矿材料改性、低维钙钛矿、界面工程、添加剂工程、封装等。[31-39]电流-电压（J-V）曲线中的滞后是PSC的另一个负面的问题。[23,40]滞后可能来自钙钛矿本身或钙钛矿和电荷收集层之间的界面。[40,41]通过钝化界面电荷陷阱态或减少钙钛矿内的流动离子种类，可以减少甚至消除钙钛矿太阳能电池的滞后现象。[40,41]自从1985年发现富勒烯以来，[42]由于其独特的结构和电子特性，它们得到了广泛的研究。富勒烯具有许多独特而迷人的特征，如高电子亲和力，[43]小重组能，[44-46]高电子迁移率，[47-50]等。由于富勒烯的奇妙性质及其与钙钛矿的良好匹配的能级，富勒烯基材料已广泛用于PSC中，在钙钛矿光吸收层内用作电子传输材料，界面改性材料或陷阱态钝化剂。

最近，几篇综述总结了富勒烯衍生物在PSC中的应用和作用，并讨论了富勒烯对陷阱态钝化的机理，减少了滞后现象并提高了器件性能[51-53]。富勒烯可以有效地钝化钙钛矿层的表面和晶界处的陷阱态，这与形成了富勒烯-卤化物自由基深陷阱态有关。富勒烯的钝化效应以及钙钛矿和富勒烯之间的有效电子转移可有助于降低基于富勒烯的器件的滞后性和增强器件的性能。此外，由于大尺寸富勒烯填充钙钛矿晶界，富勒烯可以抑制钙钛矿中的离子扩散，这也可能是基于富勒烯的器件的滞后小得多另一个原因。然而，几乎没有讨论富勒烯的化学结构与其光伏特性之间的关系。在PSC中应用富勒烯是要提高效率，降低滞后性和改善稳定性。

在本综述中，我们重点介绍了PSC中富勒烯材料的最新进展，并阐述了其化学结构对光伏性能的影响。鉴于富勒烯在PSC中的不同作用，我们的讨论将分为三个主题：富勒烯电子传输层，富勒烯基中间层和钙钛矿-富勒烯异质结。我们希望这篇综述能为合理设计富勒烯材料提供有价值的见解，使这些富勒烯材料具有适合更好的太阳能电池应用的特性。

2. 用于p-i-n结构的富勒烯电子传输层

2013年，Chen和同事率先使用富勒烯C60及其衍生物[6,6]-苯基C61-丁酸甲酯（PC61BM）或茚-C60双加合物（IC60BA）作为p-i-n PSC中的电子传输层（图2a）。[54] PC61BM和IC60BA的分子结构如图3所示，C60或PC61BM的最低未占分子轨道（LUMO）能级与钙钛矿材料的导带完全匹配，可在钙钛矿-富勒烯界面实现有效的电荷分离（图2b）。尽管功率转换效率（PCE）较低（3.9％），但他们的工作证明了富勒烯材料作为p-i-n PSC的ETL的可行性。通过使用较厚的CH3NH3PbI3层和PC61BM ETL，可以获得7.4％的较高PCE。[55]后来，使用[6,6]-苯基C71-丁酸甲酯（PC71BM）代替PC61BM作为ETL，证明PCE从9.92％进一步增加到16.31％，这主要是由于短期增加电路电流密度（Jsc）。[56]值得注意的是，PC71BM是三种异构体的混合物。为了研究基于PC71BM的PSC的异构体依赖性光伏性能，Xie及其同事将PC71BM分离成三种典型的alpha;-，beta;1-和beta;2-PC71BM异构体（图3）。[57]由于PC71BM异构体的不同分子聚集，将PC71BM异构体的不同三元组合物作为ETL共混以制造PSE，其中PCE在0.38-17.56％的范围内。他们发现混合的PC71BM（alpha;：beta;1：beta;2：17：1：2）代表了优于每种纯化异构体或PC71BM的任何其他三元异构体的最佳ETL。

2015年，多个团队采用不同的薄膜沉积方法获得高质量的钙钛矿薄膜，进一步提高了CH3NH3PbI3 / PC61BM器件的PCE至asymp;18％。[58-60]

了解富勒烯层的功能非常重要。2014年，Huang及其同事使用独特的双富勒烯层作为电子提取层，将填充因子（FF）提高到80％以上，PCE提高到12.2％。[61] 通过在热蒸发的C60层顶部旋涂PC61BM或IC60BA层来形成双富勒烯层。通过与阳极形成肖特基结，可以显着减少双富勒烯层的暗电流泄漏，并有效地钝化钙钛矿薄膜中的电荷陷阱。后来，他们证明沉积在钙钛矿顶部的富勒烯层可以有效地钝化钙钛矿材料表面和晶界上的电荷陷阱态（图2c），并消除了J-V曲线中负面的滞后现象。[62]他们的工作表明，富勒烯材料不仅可以作为ETL发挥作用，而且还可以作为钙钛矿的陷阱状态钝化剂，可以有效地钝化钙钛矿的陷阱状态，消除负面的J-V滞后现象。为了阐明富勒烯ETL与所得器件性能之间的相关性，几个小组已经系统地研究了影响器件性能的因素，如电子迁移率，薄膜形态和结构有序性等。例如，Jen和同事系统地研究基于富勒烯的ETL的电子迁移率对光伏性能的影响。[63] IC60BA，PC61BM和C60基器件的PCE分别为8.06％，13.37％和15.44％，这符合富勒烯层中电子迁移率增加的趋势。他们的工作清楚地表明了，高电子迁移率的富勒烯可以有效地促进PSC中的电荷解离/传输并提高光伏性能。Xie和同事进一步研究了富勒烯基ETL的电荷传输和成膜性能对光伏性能的影响。[64] 将三种C60衍生物EDNC，BDNC和PC61BM（图3）作为ETL引入p-i-n PSC中。由于具有更好的表面形态，基于EDNC的器件表现出比基于BDNC的器件（7.36％）更高的PCE（12.64％），尽管它们具有相似的LUMO能级，电子迁移率和光学性质，但PC61BM的电子迁移率比EDNC高约一个数量级，导致基于PC61BM的设备的PCE更高（15.04％）。他们的工作证明了基于富勒烯的ETL的电子迁移率和表面形态对器件性能的重要性。最近，Huang及其同事报告了一种简单的溶剂退火方法，以减少PC61BM ETL的无序性（图4a），由于开路电压（V）的增强，PCE将提高到19.4％。[65]由PC61BM层的能量紊乱引起的宽分布电子态密度（DOS）可以降低光生电子的准费米能级，从而降低器件Voc（图4b）。通过减少PC61BM的结构紊乱，器件的Voc从1.04增加到1.13 V，而不会牺牲Jsc和FF。他们的工作表明，富勒烯ETL的结构有序性也对光伏性能有重大影响。

图1. a）ABX3钙钛矿材料的晶体结构。 经许可转载。[7] 版权所有2014，美国化学学会。（b）钙钛矿太阳能电池的器件结构。

除PCBM和PC71BM外，还合成了大量其他富勒烯衍生物61，并用作p-i-n PSC中的ETL，以改善器件性能和稳定性。为了钝化钙钛矿捕集态并降低金属阴极的功函数，设计了一系列具有富电子低聚醚（OE）链的亲水性富勒烯衍生物（图3）作为p-i-n PSC的ETL [66]。与具有PC61BM或PC71BM ETL的设备相比，基于具有OE链的C60 / C70衍生ETL的设备在PCE方面表现出显着改善。基于C70-DPM-OE的最佳设备显示PCE为16％，高于具有PC71BM ETL的设备。为了消除PSC中的光浸泡现象，使用具有亲水性三甘醇单乙醚侧链（PTEG-1）的富勒烯吡咯烷（图3）作为ETL。与常用的PC61BM ETL相比，PTEG-1具有相同的能级但介电常数更高（5.9对3.9）。基于PTEG-1的器件显示出可忽略不计的光浸泡效果，在光浸泡之前PCE为15.2％，在光浸泡后微小增加至15.7％。然而，基于PC61BM的器件表现出严重的光浸泡，PCE从3.8％提高到11.7％。光浸泡的消除归因于PTEG-1的高介电常数和给电子特性，这有助于抑制钙钛矿/ PTEG-1界面处的陷阱辅助重组。

图2. a）p-i-n钙钛矿太阳能电池的器件结构。 b）器件中每层能级的方案。 经许可转载。[54]版权所有2013，Wiley-VCH。 c）PSC的示意性器件结构，显示富勒烯扩散到钙钛矿晶界中。 经许可转载。[62] 版权所有2014，Nature出版小组。

图3.富勒烯衍生物作为p-i-n PSC的电子传输层的分子结构。

为了增加基于富勒烯的PSC的Voc，已开发出具有高LUMO能级的富勒烯衍生物并用作p-i-n PSC中的ETL。例如，五种富勒烯衍生物（图3）被评估为p-i-n PSC中的ETL。[68]

图4. a）无序和有序PC61BM结构的示意图。 b）PC61BM层的能量紊乱如何影响器件Voc的示意图。 经许可转载。[65] 版权所有2016，Nature出版小组。

基于富勒烯（IPB或IPH）的器件表现出比基于亚甲基富勒烯（PC61BM，PC61BH或PC61BB）的器件更高的Voc和PCE，其与富勒烯的更高LUMO能级相关。 引入具有高LUMO能级的富勒烯双加合物C60（CH2）（Ind）（图3）以取代PC61BM作为PSC中的ETL以最大化电压输出。[69] 与PC61BM相比，C60（CH2）（Ind）具有略低的电子迁移率但具有更高的LUMO能级（-3.66对-3.8eV）。 当PC61BM被C60（CH2）（Ind）取代时，Voc和PCE从1.05V和16.2％增加到1.13 V和18.1％。

为了进一步提高基于富勒烯的PSC的Voc，制备了具有大带隙钙钛矿作为吸收剂的器件和具有高位LUMO能级作为ETL的富勒烯衍生物。例如，制造了以CH3NH3PbBr3（MAP

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资料编号：[530]

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