西北某煤化工厂土壤中砷的人体健康风险评估及风险源分析外文翻译资料

 2022-02-24 08:02

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西北某煤化工厂土壤中砷的人体健康风险评估及风险源分析

Kai Zhang，Huifang Li，Zhiguo Cao，Ziyue Shi，Jing Liu

摘 要

目的砷（As）是一种潜在的有毒元素，在煤化工技术应用过程中对人类健康构成威胁。砷在煤化工行业中对人体健康的危害很少有报道。本研究中整个煤化工厂的人体健康风险分布结果可为降低煤化工砷的人体健康风险提供理论和实践支持。

材料和方法我们在中国西北部的一家煤化工厂用棋盘采样方法采集了153个土壤样品。在土壤样品被消化后，用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量土壤中的砷浓度。通过包括吸入、皮肤接触和口服摄入在内的三种暴露途径评估人的健康风险。通过克里金法获得了整个植物的人类健康风险分布图。

结果与讨论土壤中As的综合致癌风险是中国环境保护部制定的可接受标准（1.00E-06）的8.59-13.31倍，而危险商数在可接受的范围内（lt;1.00）。口服摄入量占总致癌风险的76.61％，是As进入人体的主要途径，在三种暴露途径中给出最小的控制阈值（1.59 mg kgminus;1）。建议将最小控制阈值作为该工厂中As的安全控制阈值。此外，由于As 处置方式和当地盛行风，在动力装置及其顺风方向（在工厂的东南方向）的致癌风险最高，危害系数最大。

结论本研究获得了土壤中As的空间分布。利用基于有限采样点的克里金法，获得了整个煤化工厂人体健康风险分布图，与传统方法相比，该方法更加稳健。还分析了砷的人类健康风险来源。该结果可用于降低煤化工行业砷中毒对人体健康的危害。

关键词 煤化工厂 ,健康风险评估 ,砷 , 克里金法 ,土壤

1 介绍

先进的煤化工技术对于中国和中国能源工业的可持续发展具有重要意义。应该发展有效利用煤炭，减少对外国的能源依赖。然而，煤中潜在的有毒元素会在煤化学过程的技术应用中释放到环境中并对人类健康构成风险。环境污染和长期职业接触有毒元素[如重金属砷（As）]是人类癌症的主要原因。煤炭通常含有高浓度的砷，可对人类健康造成严重的不利影响，并被归类为最有效的致癌成分之一。

在各种有害元素中，As是一个特别重要的问题。释放到土壤中的砷不能被生物降解。暴露于高As浓度的土壤会增加人类获得各种疾病的可能性，例如皮肤病变和癌症。最近，许多研究表明，煤炭开采造成的污染影响了附近的道路，河流，农田，大气和人类健康。广西丹南地区煤矿附近的道路粉尘样品的平均致癌风险值为3.73E-04，是可接受限度（1.00E-06）的37.4倍。淮东煤田周围大气沉降样品的平均As致癌值达到1.83E- 05，占As，Pb和Cr总风险的93.85％。首尔过时冶炼厂周围土壤样品中As的致癌风险从3.80E-05到5.70E-05不等，远远超出了可接受的限度。在印度的一个富硒场（2000 平方公里）的一项研究报告，As的致癌风险从5.20E-05到1.50E-03不等。以上研究主要集中在传统工业领域。许多研究人员研究了煤化工等新兴产业，然而，由于采样点的限制，对整个工厂进行了有限的评估，但这不足以解释风险来源。

基于“受污染场地风险评估技术准则”（ HJ25.3- 2014），我们评价了中国西北宁夏一家煤化工厂砷的系统性人体健康风险。通过克里金法获得了整个工厂中As的人类健康风险分布图，并分析了风险来源。本研究应为降低煤化工厂砷的人体健康风险提供理论依据。

2 材料和方法

2.1 研究区域和样本分析

本研究中的煤化工厂位于中国西北地区，面积为40万平方米（500米times;800米），已分为10个功能单元。关于化学工厂的位置，地形，气候和功能单元的详细信息在我们之前的研究中有所描述，其中还包括棋盘采样和样本分析的方法。总体而言，我们收集了不同功能单元中的153个土壤样品（深度1-20cm），并确定了样品中的As浓度（有关取样点和功能单元的详细信息，请参见Zhang等人在2018年发表的文献的图3和图4）。运行ICP-MS时，校准标准曲线（40- 200mu;gLminus;1）确保土壤样品消化物的As浓度在该范围内。每个样品的砷浓度是三次重复测量的平均值。每20个样品进行质量控制（10mu;gLminus;1），回收率为91.14％至94.79％。加标样品中As的回收率为93.57 plusmn; 3.44%。在试剂空白中没有任何可量化的浓度，估计低于校准范围。克里金插值方法，也在之前的研究中有所描述，用于获得克里金插值点处As浓度的半变异函数拟合和分析结构。

2.2 人体健康风险评估

基于“受污染场地风险评估技术准则”（ HJ25.3- 2014）和煤化工污染特征，煤化工厂使用的土地被归类为非敏感工业用地。通过不同的暴露途径计算砷的暴露量， 致癌风险，危险指数和风险控制阈值。

2.2.1 暴露途径

暴露途径被定义为危害进入人体的途径。有九种主要的暴露途径（表1）。由于工厂中没有地表水体或可饮用的地下水， 我们选择口服土壤，皮肤接触土壤，吸入土壤颗粒作为暴露途径。表2中列出了获得单一类型污染物的致癌和非致癌剂量的推荐模型。表3中列出了模型的相关参数。

表 1人体污染物的九种暴露途径

表 2用三种暴露途径计算土壤暴露剂量模型

OISERca 口服摄入量（致癌）的土壤接触剂量，单位为每天每公斤毫克，OISERnc 口服摄入量（非致癌性），以毫克/千克/天为单位，DCSERca土壤接触剂量与皮肤接触（致癌）以毫克/千克/天为单位，DCSERnc 皮肤接触的土壤接触剂量（非致癌性），以毫克/千克/天为单位，PISER ca 吸入土壤接触剂量（致癌），以毫克/千克/天计，PISERnc 吸入（非致癌）土壤接触剂量，单位为每天每公斤毫克

表 3用于计算暴露剂量的模型中的主要参数

曝光参数仅针对成年人

2.2.2风险特征描述和贡献率

通过测量样品中As的浓度，我们用表4中建议的模型计算了As不同接触途径的致癌风险和危险指数。表3中列出了一些相关参数。As的总致癌风险和危险指数是所有暴露途径的总和。我们通过比较计算值与可接受的致癌风险标准（1.00E-06）和可接受的危险指数（1.00）单一暴露途径（Ri）的致癌风险贡献率可用以下公式计算：

其中CRi 表示第i个暴露途径的致癌风险或危险指数并且在尺寸上标准化。Sigma;CRi 表示所有暴露途径的致癌风险或危险商的总和。

表 4计算三种暴露途径的致癌风险和危险指数的公式

CRois通过口服摄入引入致癌风险（无量纲），通过口服摄入引入HQois非致癌风险（无量纲），通过皮肤接触引入CRdcs 致癌风险（无量纲），HQdcs 危险因素通过皮肤接触引入（无量纲），通过吸入土壤颗粒（无量纲）引入CRpis 致癌风险，通过吸入土壤颗粒引入HQpis 非致癌风险（无量纲）

2.2.3风险控制阈值

当通过暴露途径的致癌风险水平或As的危险指数超过可接受的限度时，As的风险控制（安全）阈值可以使用表5中列出的公式计算。

表 5用于计算三种暴露途径的安全阈值的公式

RCVSois 口服摄入致癌风险的风险控制阈值，单位为毫克/千克，ACR可接受的致癌风险，默认值为1.00E-06（无量纲），AHQ可接受的危险商，默认值为1.00（无量纲），RCVSdcs 皮肤接触致癌风险的风险控制阈值，单位为毫克/千克，RCVSpis 吸入土壤颗粒致致癌风险的控制阈值，单位为毫克/千克

3 结果与讨论

3.1砷的浓度和分布特征

不同采样点之间的砷浓度从10.48到16.01 mg kgminus;1 不等，平均值为12.84mg kgminus;1 （表6 和图1 和2)。所有测量的浓度都小于III类环境质量标准中的标准（ 30 mg kgminus;1 ）^（ GB15618- 2008）。然而，As浓度超过国家背景值（11.2 mg kgminus;1），占采样点的90.20％，超过了宁夏省的自然背景值（11.9 mg kgminus;1 ），占采样点的81.05 ％（表6)。As浓度变化较弱(变异系数lt;0.1)，分散度较小。最常见的浓度出现在13.00 mg kg-1左右。其他研究组的研究也支持了煤化学活动引起的土壤中砷的富集。此外，研究发现As容易被土壤中的胶体吸附， 使As 在表土中积累。对中国西北煤化工区As的人类健康风险进行了类似的研究。研究结果表明，工厂区域的As在10.08至15.16 mg kgminus;1 之间变化， 这与我们的研究一致。Shin 的另一项研究还表明As在煤化学活动中富含土壤，在韩国As浓度超过土壤调节水平25 mg kgminus;1 ， 这支持了我们在土壤中富集As的结果，但是As浓度是远高于我们的研究。

表 6中国宁夏某煤化工厂土壤样品中砷含量的测量和统计

中国环境监测终端数据，1990年

图 1宁夏某煤化工厂土壤中砷的浓度

图 2宁夏某煤化工厂土壤中砷浓度的频率分布

3.2人体健康风险评估砷

3.2.1 评估致癌风险

我们研究中As的致癌风险从8.59E-06到1.28E-05不等（表7和图3），均超过可接受标准（1.00E-06）。As的平均致癌风险为1.05E-05 ，是可接受标准的10.5 倍。Mo等人得出过类似的结论，冶炼厂拆迁现场生产和倾倒区土壤中As的致癌风险分别为1.03E-05和1.18E-05，相应的As的危险指数分别为1.31和1.12。Yang等人评价了新疆准东煤田中As为1.83E-05的致癌风险，占总致癌风险（Cr，Pb和As）的93.85％，是三种元素中影响最大的致癌物质。总体而言，我们研究的工厂对人类具有很大的致癌风险，并且对人类健康的潜在危害不容忽视。

表 7宁夏某煤化工厂砷的致癌风险

图 3中国宁夏某煤化工厂砷的致癌风险

3.2.2评估危险商数

采样点的As总危险指数均未超过可接受的限值（1.00）（表8和图4）。此外，采样点的83.01％的总危害商大于0.5，而采样点的69.93％的总危险商从0.5到0.6不等。因此，As的危险指数在相对较小的范围内且在可接受的限度内（1.00）。

表 8中国宁夏某煤化工厂砷危害因素

图 4中国宁夏某化工厂土壤中砷的总危害指数

3.2.3个人暴露途径的风险贡献

煤燃烧产生的砷主要以飞灰中的气态氧化物形式排放到大气中（85％）。一旦释放到环境中，As可通过口服摄入，吸入 鼻腔或吸收皮肤进入人体。陕南的一项研究表明，燃煤特有的地方病主要通过呼吸道和消化道进入人体。在我们的研究中，口腔摄入占致癌风险的76.61%，是皮肤接触风险的5.84倍，吸入土壤颗粒的风险的7.46倍（图5）。因此，口服摄入是导致As致癌风险的主要途径。此外，大约90％的危险商是通过口服摄入和吸入土壤颗粒来实现的。因此，我们应该投入大部分精力来限制通过口服接触途径摄入以减少人类健康风险。

图 5三种暴露途径中砷的致癌风险和危险商风险贡献率

3.3 砷致癌风险与危害指数的空间变异分析

表9说明了在克里金插值点上As浓度的半变差函数拟合和分析结构。致癌风险和危险商数的CO/Sill比值均较高。 其致癌风险和危害系数均小于0.25，表明其致癌风险和危害系数主要来自于煤化工活动，而不是随机因素。致癌风险和危险商数都很严重。 NG空间自相关关系呈正态分布(pgt;0.05)。此外，致癌风险和危险商数的平均误差均为0.017，验证了该模型对数据集的适用性。AS交叉测试的R2值在0.96以上并且数据中没有异常值(图6)，表明预测结果对分析AS的实际分布是可靠的。

表 9数据半变异函数的拟合分析

图 6砷的交叉测试图：a危险商和b致癌风险

3.4 砷人体健康风险的空间分布

3.4.1致癌风险的空间分布

所有功能单位的总致癌风险被建模为图7。As的致癌风险从工厂的东南部逐渐扩散到西北部，致癌风险最高的是发电厂东南部，气化单元东南部和煤炭运输走廊。

据报道，煤中的砷更容易在燃烧过程中在飞灰中运输，而不是在底灰中运输，并以烟雾的形式排放到环境中。通过应用源指定技术，例如在煤化厂周围的土壤中，大部分来源于烟尘沉降。砷移动性较差，运输距离短，这解释了我们的结果，风险分布大致集中在排烟点（烟囱）（图6)。当地的主要风是北风，次要的是南-东-风。土壤中As的空间分布可能受到盛行风向，颗粒大小和距离源的距离的影响。另外，z高度在70米以上的气化装置建筑可以阻止向北的烟气输送。因此，风险密集分布在工厂的东南部而不是北部。

图 7中国宁夏某煤化工厂砷总致癌风险图

3.4.2 危险商的空间分布

所有功能单元的总危险商如图8所示。危险商风险分布与致癌风险相似，主要发生在烟囱的顺风方向，包括动力装置，气化装置和煤炭运输走廊附近的预留建筑物。根据不同功能单位的风险等级并且因为口服摄入量是煤化工行业对人体危害的主要途径，我们建议采取独特的措施（如戴专用面膜）来保护工人。

图 8宁夏某煤化工厂砷总危

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