介孔二氧化硅接枝氧化石墨烯的制备、表征及其在高选择性铅吸附中的应用外文翻译资料

 2022-06-16 09:06

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介孔二氧化硅接枝氧化石墨烯的制备、表征及其在高选择性铅吸附中的应用

摘要：通过共价结合GRA合成了一种新的用于Pb（II）离子吸附的石墨烯材料，即介孔二氧化硅（SBA-15）接枝氧化石墨烯（GO-SBA-15）。氧化苯到SBA-15。利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）和傅立叶变换红外光谱（FT-IR）对材料的特性进行了表征。在室温下进行了一系列吸附实验，研究了Pb（II）离子在GO-SBA-15上的吸附行为。结果表明，在pH（4～7）范围内，可以最大限度地实现最大吸附（在10分钟内）。在pH为5时，GO-SBA-15对Pb（II）的最大吸附容量为255.10 mg/g。GO-SBA15可选择性地吸附99%以上的Pb（II）离子，在Li（I）、Na（I）、K（I）、Ca（II）、Mg（II）、Cd（II）、Cr（III）、Co（II）、Hg（II）、As（III）、Mn（II）、Ni（II）和Zn（II）离子中。吸附等温线和动力学研究表明，吸附作为单层覆盖进行，并通过化学吸附控制。GO-SBA-15的实际应用也用实际样品进行了测试。该研究表明，GO-SBA-15是一种很好的吸附剂，用于废水处理中的Pb（II）离子的吸附。

关键词：氧化石墨烯、选择性吸附、铅、介孔二氧化硅

简介

重金属污染是一个日益严峻的全球性环境问题。在铅污染的环境下，这个问题尤其严重，因为铅的高毒性和铅在人体和其他生物体中的生物积累的危险。即使在非常低的浓度下，Pb（II）离子也能显著损害人脑、肾脏和循环系统，这可能导致严重的疾病，如癌症、贫血和智力残疾。根据世界卫生组织的统计，饮用水铅的允许限值为0.01mg/L 。因此，在废水排放到环境中之前有效去除工业和农业废水中普遍存在的Pb（II）离子具有重要的实际意义和研究价值。已应用于分离水溶液中的Pb（II）离子的方法包括絮凝、化学沉淀、膜过滤和吸附。在这些方法中，吸附是最广泛使用的，因为它的高效率、低成本和环境友好性。在这方面的另一个挑战是从其他金属离子中分离铅（II）离子来进行痕量检测。这是因为存在复杂的基质通常会在直接分析Pb（II）离子时产生困难。当出现具有高选择性吸附性能的Pb（II）离子的固体吸附剂是，固相萃取是一种强大的方法，可用于预浓缩和纯化分析物用于痕量检测。

吸附分离Pb（II）时，吸附剂的选择尤为重要。一个有前途的选择，石墨烯，自从2004 发现以来，在科学和工程领域引起了相当大的兴趣。这是因为它具有优异的载流子迁移率、优异的光学透明性、高的断裂强度和高的热导率。然而，石墨烯也具有非常大的比表面积（理论值：2630 m2/g ），因此它是一种有前途的高性能吸附剂。氧化石墨烯（GO）具有与石墨烯相同的基本结构，可以通过强氧化剂如浓硫酸和KMnO4氧化石墨来制备。通过氧化过程，将大量的官能团，如环氧化合物、羟基、羰基和羧基引入到GO中。这些含氧官能团具有能有效结合金属离子和带正电的有机化合物的孤电子对。因此，基于GO和GO基底的材料被研究作为吸附剂，用于从水溶液中除去重金属、染料和有机污染物。不幸的是，由于GO片材的强烈的平面间相互作用，在吸附过程中可能发生不可逆的聚集，这会降低吸附剂的吸附容量。此外，由于GO在水中高度不溶，所以即使使用高速离心也难以完全从分散良好的溶液中回收GO片材，这限制了其在废水处理中的实际应用。因此，为了GO基吸附剂的实际应用，GO的防止聚集和提高回收率的改变是很重要的。磁分离已被用作回收石墨烯基材料的有效手段。杨等人用氧化铁纳米粒子装饰GO，并研究了其对Pb（II）离子的吸附行为。复合材料的最大吸附容量为588.24 mg/g。金属氧化物还与氧化石墨烯结合可以提高回收率。李和杨制备了花状GO-TiO2复合物，发现它们对Zn（II）、Cd（II）和Pb（II）的吸附容量分别约为88.9、72.8和65.6 mg/g。任等研究了石墨烯/MnO2复合物去除Cu（II）和Pb（II）的能力，计算了石墨烯MnO的最大吸附容量分别为Cu（II）和Pb（II）的约1657.9 mu;mol/g（105.35 mg/g）和793 mu;mol/g（164.31 mg/g）。郝等通过两步反应制备SiO2 -石墨烯复合材料，发现在SiO2石墨烯复合材料上Pb（II）的最大单层覆盖率为113.6 mg/g。GO壳聚糖复合水凝胶还用于去除Pb（II）离子，最大吸附容量为90mg/g。然而，对GO复合材料的研究很少关注Pb（II）离子的选择性吸附或吸附容量不足。

因此，在开发新的基于GO的吸附剂时，重要的是有效地使用GO的高表面积，以确保其能够容易地从溶液中收集并提高吸附剂的选择性吸附容量。为了解决上述挑战，我们开发了一种新的吸附剂，共价结合的GO介孔SBA-15，具有高比表面积。然后对该吸附剂进行表征，并用一系列实验来评价其性能，如下所述。介孔SBA-15提供了一种稳定的介孔支撑结构，具有六方填充的圆柱形通道、厚壁孔和良好的分散性，在过去几十年中在水处理过程中显示出良好的潜力。在本研究中，使用改良的Hummers方法合成GO。为了制备SBA-15接枝的GO（GO-SBA-15），将氨基接枝到SBA-15（NH-SBA-15）上，并将羧基与NH-SBA-15的氨基进行化学连接，得到GO-SBA-15。此过程在方案1中示出。以二环己基碳二亚胺（DCC）和二甲基甲酰胺（DMF）为偶联剂和有机溶剂。GO和DCC的羧基首先在DMF中反应，生成活性中间体，然后与NH-SBA-15氨基反应。使用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射（XRD）和傅立叶变换红外（FT-IR）光谱分析表征新的吸收剂。研究了不同条件下Pb（II）离子在GO-SBA-15上的吸附行为。为了确定吸附机理，探索了朗格缪尔和Freundlich吸附模型以及拟一级和准二级动力学模型。还研究了GO-SBA-15在含有多种竞争金属物种的体系中对Pb（II）离子的选择性吸附。最后，将该新型吸附剂应用于自来水和湖泊水。

2实验细节

2.1材料天然石墨，硝酸钠和KMnO4购自中国阿拉丁。Pb（II）溶液（1000mg/L Pb（II）溶在HNO3）和DMF购自中国上海中保化学试剂有限公司。DCC购自中国上海MePPEP有限公司。实验中所用的硫酸、HCl、氨水溶液和其他化学试剂均由美国Sigma奥德里奇公司获得。自来水和湖水由中国科学院上海陶瓷研究所和上海中山公园内河获得。

2.1.1GO合成

GO是用改进的Hummers法，用强氧化剂如H2SO4和KMnO4氧化天然石墨薄片制备的。工艺流程为：将2克石墨和2克纳米粉放入烧瓶中，加入92 mL浓硫酸，匀速搅拌，然后在冰水浴中缓慢加入12克KMnO4。将溶液搅拌2小时，然后将反应烧瓶转移到35-40℃的水浴中并再搅拌4小时。接下来，加入200mL水并将悬浮液的温度T保持在98℃30分钟。然后，加入20mL H2O（30），于是溶液由棕色变为黄色。在7000rpm离心15分钟后，固相用0.1M HCl洗涤三次。然后用去离子水冲洗样品直至溶液的pH为中性。使用强力超声波将所需产物剥离，然后在40℃的真空槽中干燥。

2.1.2 GO-SBA-15的合成

使用我们先前研究中报道的方法33制备NH-SBA-15。如下合成GO-SBA-15：使用超声处理30分钟将0.04g的GO分散在100mL的DMF中。向该黄棕色均匀分散体中加入0.2g NH-SBA-15和0.04g DCC。将反应体系在60℃的水浴中储存24小时，最后的产物用DMF和乙醇洗涤，最后在50℃的真空槽中干燥。

2.2表征GO-SBA- 15

在日本理学D Max 2200PC衍射仪（日本Rigaku Corporation，日本）上使用Cu Kalpha;辐射在40kV和40mA下收集。使用场发射扫描电子显微镜（FEI Magellan 400，USA）记录SEM图像，而使用FT-IR Nicolet 6700光谱仪收集FT-IR光谱。在Dimension Icon扫描探针显微镜（Bruker Corporation，德国）上记录原子力显微镜（AFM）图像。使用电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES，Varian Vista AX，USA）分析本研究中所用溶液中金属离子的浓度，同时使用PHS-3E数字pH测量溶液的pH值仪表（上海精密科学仪器，中国）。

2.3吸附实验

进行巴赫实验来评估室温（25℃）下Pb（II）的吸附特性。通过将5mg GO-SBA-15添加到20mL Pb（II）溶液中进行吸附实验，用于单元素研究，并且在多元素研究的情况下添加到20mL混合溶液中。最初的Pb（II）浓度在5至300毫克/毫升之间变化，并且使用HNO和NH水调节溶液的所需pH值。将悬浮液搅拌适当的时间段，然后通过0.22微米膜过滤器。使用ICP-AES测量给定滤液中的金属离子浓度。使用以下等式计算Pb（II）离子的吸附率：

*100%（1）

其中C是Pb（II）离子的初始浓度，C是时间t时Pb（II）离子的浓度。吸附的金属离子的吸附容量q（mg/g）用下面的公式计算，然后用于进一步的吸附等温线分析。

（2）

其中C和C是试验溶液中金属离子的初始和平衡浓度（mg L），V是试验溶液的体积（L），m是吸附剂的质量（g） 。

3结果和讨论

3.1材料表征

图1示出了一个小GO片的AFM图像。所制备的GO的厚度约为1.26 nm，这表明单层石墨烯氧化物纳米片的形成，考虑到单层氧化石墨烯的厚度约为1纳米的事实。图2（a）是GO表的SEM图像。GO的表面相当光滑且部分透明，但也可以观察到GO板的附聚。固定化后，用GO薄片包封SBA-15颗粒，如图2（b）所示。此外，从GO-SBA-15平行（图2（C））和垂直（图2（D））到孔通道的高分辨率SEM图像中可以看出，具有完全保留和有序有序介孔结构的SBA-15颗粒插入到GO层之间并包裹I。在GO表中。得到的GO-SBA15在其内部结构中具有介孔通道。这不仅有助于GO-SBA-15从给定溶液中更容易分离，而且还提高了其对金属离子吸附的潜力。图3（a）显示了GO和GO-SBA-15粉末的XRD图谱。在2～9.56的强GO衍射峰是该材料的晶间D间距的特征，这表明从石墨成功地制备了GO。接枝NH-SBA-15后，GO-SBA-15在2～26.19的强衍射峰，对应于正常（002）石墨间距，表明GO的含氧官能团通过与NH-SBA-15的化学反应部分改变。图3（b）示出了NH-SBA-15和GO-SBA-15粉末的小角度XRD图案。在2到0.5的峰，可以被索引到（100）、（110）和（200）衍射峰，对应于典型的p6mm对称性图案。这些反射与有序的二维（2D）六边形对称结构一致，这是高度有序SBA-15的典型特征。小角度GO-SBA-15衍射峰的位置与NH-SBA-15的峰几乎相同，这表明GO接枝过程中保留了中间结构。图4给出了GO、NH -SBA-15和GO-SBA-15的FT-IR光谱。在3416厘米的峰是由游离的和相关的羟基的存在引起的，这可以归因于插层水和GO 34的（-COOH和-COH）结构羟基的存在。在2870和2938厘米的带是由于不对称的和对称的C-H拉伸存在于NH-SBA-15和GO-SBA-15中。在1100厘米的区域中的带归因于Si-O-Si伸缩振动，而GO-SBA15的FT-IR光谱中的1730和1420厘米的带分别与NH和C O伸缩振动相关。这提供了重要的证据表明，NH-SBA-15与GO片化学键合。

3.2金属离子在GO-SBA15 上的吸附

3.2.1．pH值的影响

溶液的pH在吸附剂上吸附金属离子起着重要的作用，因为金属离子可以以不同的形式存在于不同pH值的水溶液中。例如，Pb（II）可以以Pb、Pb（OH）、Pb（OH）和Pb（OH）的形式存在，这取决于溶液39的pH值。因此，测试了1和7之间的pH值范围。在每个实验中，将5 mg的GO-SB-15加入到含有约10 mg L Pb（II）离子的水溶液中，在不同pH值下搅拌20小时。如图5所示，Pb（II）在GO-SBA-15上的吸附从pH 3迅速增加到4，然后保持高F值。或pH 4 7。金属离子的吸附在低pH（LT；3）下降低，因为含氧官能团的低解离和H和Pb之间的竞争用于相同的吸附位点。在pH值大于4时，Pb（II）的吸附主要归因于GO-SBA-15表面的含氧官能团与溶液中的Pb（II）离子之间的静电相互作用。此外，材料的有序通道也可能有助于吸附。PH（II）在pH 7的吸附量的轻微下降可以通过氢氧化物络合物的形成来解释。为了避免这种行为，后续的吸附实验在pH 5下进行。

3.2.2吸附等温线

Pb（II）离子在GO-SBA-15上平衡吸附等温线是5毫克的GO-SBA- 15添加到20毫升的含Pb（II）离子的水溶液中。Pb（II）离子在pH为5时的浓度不同。将混合物搅拌24小时，结果如图6所示。基于原始等温线，应用广泛使用的朗格缪尔和Freundlich isotherm模型进一步了解Pb（II）离子在GO-SBA-15上的吸附机理。朗格缪尔和Freundlich isotherm模型表示为

（3）

（4）

其中C是Pb（II）离子在给定水溶液（Mg L）中的平衡浓度，Q是Pb（II）离子在GO-SBA15上平衡的吸附量（Mg），Q是吸收的Pb（II）离子的最大量。在GO-SBA-15上，B代表吸附焓，应随温度变化，K和N分别为Freundlich常数，与吸附容量和吸附强度有关。从吸附等温线计算的朗格缪尔和弗罗因德利克等温

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