光催化法生产过氧化氢：最新进展综述外文翻译资料

 2022-08-11 11:08

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光催化法生产过氧化氢：最新进展综述

摘要：过氧化氢(H2O2)不仅是一种温和、环保的有机合成和环境修复氧化剂，而且是一种很有前途的新型液体燃料，因此受到越来越多的关注。考虑到以水和氧气为原料，以太阳能为能源，光催化法生产H2O2是一种绿色、可持续、有发展前景的工艺。在过去的十年中，在光催化生产H2O2的领域中已经开发出了令人鼓舞的工艺。在此，我们对光催化生产过氧化氢的研究进展进行了综述。首先简要介绍了光催化产生H2O2的优势。讨论了建立高效的光催化H2O2产生系统的基本原理。随后，我们重点介绍了生产H2O2的先进光催化剂。最后，本文对这一新兴研究领域的研究进展进行了简要总结和展望。

关键词：过氧化氢生产·光催化工艺·先进光催化剂

Abstract: Hydrogen peroxide (H2O2) has received increasing attention because it is not only a mild and environment-friendly oxidant for organic synthesis and environmental remediation but also a promising new liquid fuel. The production of H2O2 through photocatalysis is green, sustainable and promising process, considering it uses water and oxygen as the source materials and solar light as the energy. Encouraging processes have been developed in last decade in the field of photocatalytic production of H2O2. Herein, we present a comprehensive review to summarize the research progresses for the photocatalytic H2O2 production. It starts with a brief introduction emphasizing on the superiorities of photocatalytic H2O2 generation. The basic principles of establishing an efficient photocatalytic H2O2 generation system are discussed. Subsequently, we highlight the advanced photocatalysts for H2O2 production. Finally, this review is concluded with a brief summary and outlook for advances in this emerging research field.

Keywords: hydrogen peroxide production bull; photocatalytic process bull; advanced photocatalysts

1.引言

自1818年Thenard首次通过过氧化钡与硝酸反应合成过氧化氢(H2O2)以来，H2O2在过去的200年里受到越来越多的关注，并被列为世界上最重要的100种化学物质之一。[2]众所周知，H2O2是一种高效的、对环境友好的氧化剂。活性氧含量最高(47.1%w/w)，反应过程中除水和氧(O2)外，无其他有毒副产物产生。由于这些优点，H2O2在有机合成、处理和消毒[3]以及制浆造纸工业中得到了广泛的应用。[5]最近，人们还在能源领域探索了H2O2作为氧化剂和还原剂在新型单室燃料电池中的应用。[6]结果表明，这种H2O2燃料电池的理论输出电位为1.09V，与传统的氢(H2)燃料电池的输出电位(1.23V)相当。与H2相比，H2O2完全溶于水，易于运输，是一种理想的替代H2的能量载体。蒽醌氧化(AQ)是工业上主要的H2O2生产工艺，目前占H2O2总产量的95%以上。[1B]通常，AQ工艺主要包括四个步骤：[7]i)在有机溶剂中使用Ni或Pd催化剂对蒽醌(AQ)进行加氢；ii)氢化蒽醌(HAQ)在空气或富氧环境中在催化剂的辅助下氧化；iii)提取H2O2并将HAQ回收为AQ。多步加氢和氧化反应需要较高的能量输入。另外，由于AQ工艺会产生大量的废水(如2-乙基蒽醌、磷酸三辛酯、叔丁基脲和K2CO3碱液)、废气(均三甲苯异构体)和固体废物(活性氧化铝)，对环境不利。因此，许多人致力于开发新的H2O2生产方法，这种方法可以在更温和的反应条件下操作，并且不会产生废物。根据H2 O2=H2O2的简单反应，由H2和O2在Pd或双金属Au-Pd催化剂存在下直接合成。[8]典型的反应条件主要有H2/O2混合进气、负载型贵金属催化剂、酸性甲醇溶剂、反应温度近0°C、常压或正压以及气液-固三相反应。[9]但遗憾的是，尽管可以在H2/O2混合物中添加一些稀释剂以降低氮气、二氧化碳和氩气等爆炸的风险，但需要精确控制工艺中的氢氧比，因为H2/O2混合物在很大的浓度范围内都是爆炸性的。因此，这一过程还没有扩大到工业应用。对此，迫切需要一种绿色安全的双氧水生产工艺。近年来，光催化反应制取H2O2受到越来越多的关注，这将是H2O2化学上的一次有意义的突破。[10]与AQ法和直接合成法相比，光催化法不使用危险的H2，只需要以富含地球的水和氧气为原料，以可再生阳光为能源，以某些半导体为光催化剂。而且，整个生产过程无污染物排放，是一种安全、绿色的H2O2生产方法。得益于这些特点，光催化生产H2O2具有广阔的应用前景，并在这一领域涌现了大量的相关研究。因此，对这一课题,特别是高性能光催化剂的设计方面，进行全面的综述，以促进进一步的发展，是非常必要和迫切的。

在这篇综述中，我们首先描述了光催化产生H2O2的基本原理。然后，介绍了具有应用前景的过氧化氢生产光催化剂的研究进展，并对其技术要点进行了评述。此外，还提供了三个表，分别用于系统总结不同类型光催化剂上的H2O2生成活性。通过这种对比评估，本综述旨在确定当前的研究现状、面临的挑战和未来可能的研究方向，这无疑将启发用于H2O2生产的高性能光催化剂的设计。

图 1.蒽醌氧化过程示意图

图 2.近几年生产过氧化氢的代表性光催化剂概述

  1. 光催化产生H2O2的原理

在过去的几十年里，光催化技术受到了极大的关注，并已应用于各种研究领域，如分解水生产H2和O2，[11]CO2的还原，[12]污染物的降解，[13]有机合成[14]和H2O2的生产，[15]由于太阳能是可再生和可持续的。通常，光催化剂材料上的反应包括三个主要步骤(图3(A))。[16]首先，它从能量大于光催化剂带隙的半导体光催化剂吸收光子开始，价带(Vb)中的电子被激发到导带(Cb)，而空穴则留在Vb中。因此，这在该步骤中创建了负电子(e-)和正空穴(h )对。其次，光诱导的e-和h 分离并迁移到光催化剂表面。第三，载流子与光催化剂表面的化学物种发生反应。同时，光诱导的e-和h 也相互复合，不参与任何化学反应。至于H2O2的光催化生产，也受光催化反应基本原理的制约。目前，H2O2可以通过顺序两步单电子间接还原(O2→O2·minus;→H2O2)或一步两电子直接还原(O2→H2O2)生成。详细地，图3(B)描述了用于产生H2O2的光催化系统的示意图。对于VB中的h ，它们会将H2O氧化成O2和H (Eq.。1)炭黑中的e-与吸附的O2反应生成H2O2。方程2到方程5显示了H2O2的产生是通过顺序的两步单电子间接还原途径进行的。方程6展示了一步两电子直接还原生成H2O2的方法。在此过程中，O2将通过双电子光还原直接与两个H 反应生成H2O2产物。等式7说明H2O和O2光催化合成H2O2是一个上坡反应，标准吉布斯自由能变(∆G0)为117kJ/mol。

一般来说，建立高效的光催化H2O2生产体系有一些关键因素，包括所用光催化剂的形貌和电子能带结构以及反应溶液(如牺牲电子给体和溶液pH)。结合这些关键因素，我们将在下一节介绍生产H2O2的代表性光催化剂的研究进展。

图3.(a)光催化剂中的光激发和电荷衰减途径(b)生产H2O2的光催化示意图。

  1. 生产H2O2的先进光催化剂

3.1二氧化钛(TiO2)基光催化剂

二氧化钛(TiO2)因其化学结构、生物相容性、物理、光学和电学性质的稳定性而成为目前研究最广泛的光催化剂。[17，18]TiO2的CB底部(minus;0.19V vsNHE，pH 0)比O2的两电子还原电位(0.68V)更负，促进了H2O2的还原反应生成H2O2，受到了人们的广泛关注。[19]然而，纯TiO2由于其禁带宽度较大，光吸收性能较差，具有较强的缺点。H2O2的产生量远未达到令人满意的水平。首先，这是因为在光催化生产过程中，生成的H2O2可以立即与表面的Ti-OH基团反应生成Ti-OH络合物。其次，Ti-OH络合物被eminus;还原为Ti-OH和OH-。(8)

为了提高TiO2基光催化体系中H2O2的产量，人们开发了几种表面改性策略，如表面氟化和表面络合。

3.1.1与阳离子或阴离子的表面络合

阳离子或阴离子在TiO2光催化剂上的表面络合是最早发展起来的抑制H2O2分解的

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