MoS2修饰的石墨化C3N4纳米片的原位光辅助合成与增强的光催化制氢性能外文翻译资料

 2022-08-12 04:08

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MoS2修饰的石墨化C3N4纳米片的原位光辅助合成与增强的光催化制氢性能

摘　要：通过简单和可扩展的原位光辅助方法制备了MoS2修饰的类石墨相C3N4（g-C3N4/MoS2）光催化剂。在此过程中，MoS2是由光生电子还原[MoS4]2-形成的，然后原位负载在g-C3N4的电子传输点上。g-C3N4/MoS2复合材料能很好地用X射线衍射（XRD）、傅立叶变换红外光谱（FTIR）、拉曼光谱（Raman）、透射电子显微镜（TEM）、射线能量色散谱（EDX）、紫外-可见漫反射光谱（UV-DRS）进行表征。g-C3N4/MoS2光催化剂显示出良好的光催化析氢活性。当MoS2的负载量增加到2.89 wt％（g-C3N4/MoS2-2.89％）时，可获得最高的析氢速率（252 mu;mol g-1 h-1）。此外，g-C3N4/MoS2-2.89％表现出稳定的光催化析氢能力（在18小时内未检测到明显的光催化析氢活性降低）和良好的自然光驱动析氢能力（H2释放速率为320 mu;mol g-1 h-1）。提出了MoS2助催化剂改善g-C3N4光催化活性的可能性光催化机理，其中MoS2可以有效地促进g-C3N4的光生电子和空穴的分离，从而提高析氢活性。这一机理得到了光致发光光谱学和光电化学分析的支持。

关键词：g-C3N4；负载MoS2；助催化剂；光催化

1. 前言

随着人们越来越意识到能源危机和环境污染的严重性，绿色可再生能源的开发受到了广泛的关注。氢被认为是解决化石燃料短缺问题并帮助缓解环境问题的潜在燃料。光催化分解水制氢是利用太阳能的一种有效的方法，并且被认为是绿色的且前景远大的产生清洁能源的方法。在过去的几年中，已经开发出来许多种类的光催化剂，例如TiO2、CdS和ZnxCd1-xS。同时，各种缺点也相继出现，例如可见光的吸附能力低，光生电子-空穴对的快速复合率，以及对人体健康的高毒性和对环境的危害，这些都极大地限制了这些光催化剂在太阳能制氢产业中的实际应用。为了解决这些限制，开发具有高效率和良好耐久性的新型可见光响应型光催化剂已成为光催化领域中的热门话题。

作为一种新型的无金属聚合物n型半导体材料，具有石墨结构的层状C3N4（g-C3N4）具有良好的可见光吸收性能（Eg = 2.7 eV）和光催化分解水的稳定性。与研究最多的半导体材料（例如TiO2、CdS、ZnxCd1-xS）相比，g-C3N4结合了低成本、无毒和可见光活性的优点。因此，g-C3N4应该是光催化太阳能转换的一个很好的候选者。但是，由于纯g-C3N4的光生电子-空穴对的快速重组，其光催化活性很低。g-C3N4与助催化剂的结合已被证明是一种有效的方法，可通过降低水分解的活化势垒来促进光生电子-空穴对的电荷分离。迄今为止，已报道的助催化剂主要是稀有且昂贵的贵金属Pt、Au和Pd。因此，将低成本非贵金属助催化剂引入g-C3N4的兴趣日益增加。

硫化钼（MoS2）具有高活性、高地球丰度、低成本和坚固性，已成为一种很有前途的电催化剂。已经有报道使用MoS2作为助催化剂对半导体进行改性以加速光催化氢释放的研究。因此，采用MoS2作为g-C3N4的可选助催化剂在光催化H2的产生中非常有吸引力。在这方面，g-C3N4和MoS2的有效结合对于电子的快速转移至关重要，这是提高催化效率的关键因素之一。能否获得理想的g-C3N4/MoS2光催化剂在很大程度上取决于其制备方法。近年来，通过热沉积法将薄层MoS2与g-C3N4结合，并获得了较高的H2产生光催化活性。发现通过浸渍法制备的负载MoS2的g-C3N4具有很高的H2产生效率。通过水热制备获得的g-C3N4/MoS2光催化剂具有高的光催化活性和良好的稳定性。但是，在这些方法中，热沉积过程涉及相对苛刻的高温和高压制备条件，并使用了有毒的H2S气体作为共前体；在浸渍法中，首先在高温和高压条件下制备MoS2，然后组合MoS2和g-C3N4进行热处理。在水热制备中，需要复杂的反应步骤，并且需要有毒的NH2OH·HCl进行反应。显然，这些方法是复杂的，对环境有害的或耗能的。另外，通过这些方法难以控制MoS2和g-C3N4之间的连接点。因此，设计一种新颖且简便的g-C3N4/MoS2杂化光催化剂制备策略仍然是当务之急，具有重要意义。本文中，采用简单且可扩展的原位光辅助方法在光催化H2放出系统中制备了MoS2修饰的g-C3N4（g-C3N4/MoS2）杂化光催化剂，其中使用了(NH4)2[MoS4]作为MoS2的来源。在此过程中，由光生电子还原[MoS4]2-形成的MoS2，然后原位负载在g-C3N4的电子传输点上。MoS2的这种形成方法产生了一种有利于光生电子转移的结构，这可能有助于维持材料的高强度和稳定的氢释放。

2.实验部分

2.1准备

石墨化的C3N4（g-C3N4）纳米片是通过改良的热氧化蚀刻方法以硫脲为原料合成的，简言之，硫脲（中国医药集团，gt; 99％）在550 ℃下于静态空气以2 ℃ min-1的升温速率加热2 h。将生成的黄色块状g-C3N4研磨成细粉。然后，将400 mg的g-C3N4装到一个开放的陶瓷容器中，然后在500 ℃以2 ℃ min-1的升温速率加热2 h。最后，获得由g-C3N4纳米片组成的浅黄色粉末。在ESI图S1中可以找到图像。

在催化H2生成过程中，通过光沉积法制备了基于g-C3N4纳米片的MoS2复合光催化剂。在此过程中，必须添加四硫代钼酸铵（(NH4)2[MoS4]）作为MoS2的来源。可以通过改变(NH4)2[MoS4]的量来改变MoS2的沉积含量。所得产物表示为g-C3N4/MoS2-X（X=0.75、1.47、2.18、2.89和3.57％），其中X是指负载MoS2的理论重量百分比。

2.2表征

X射线衍射（XRD）图样记录在D8 X射线衍射仪（Bruker AXS，德国）上。在JEM-2100透射电子显微镜（JEOL，日本）上收集透射电子显微镜（TEM）图像。在TEM上进行了能量色散X射线光谱（EDX）。使用带有DLaTGS检测器的Nicolet 6700（Thermal，美国）红外光谱仪，以4 cm-1的分辨率对32次扫描进行平均，从而在4000-800 cm-1范围内记录了傅立叶变换红外（FTIR）光谱。拉曼光谱在共焦显微拉曼光谱仪（Renishow In-Via，美国）上记录，在200-1600 cm-1处以785 nm激光照射，持续时间为10 s。在UV-3600（Shimadzu，日本）分光光度计上测量UV-vis漫射反射光谱。

2.3光催化制氢

使用装有UV截止滤光片（ gt; 400 nm）的300 W Xe灯，在室温下于37 mL烧瓶中进行光催化实验。光源的强度估计为0.6 W cm-2。将10 mg的g-C3N4纳米片和给定量的四硫代钼酸铵添加到9 mL水和1 mL三乙醇胺的溶液混合物中。在每个实验之前，将悬浮液用氮气/甲烷气体混合物（Vnitrogen：Vmethane=4：1）吹扫40min以除去空气。甲烷用作内标。通过带有热导检测器（TCD）的气相色谱（SP-6890，氮气作为载气）测量氢气的释放。

2.4光电化学测量

工作电极的制备如下：将20 mg样品分散在4 mL水中。将150 mu;L所得悬浮液均匀滴加到1times;1 cm2的氧化铟锡玻璃（ITO玻璃）上，然后在70 ℃下干燥1 h，以获得工作电极。使用准备好的电极作为工作电极，Pt网作为对电极，Ag/AgCl作为参比，在CHI600D电化学分析仪（上海成华仪器有限公司）上进行标准三电极系统中光电流的测量。配备有带状玻璃滤光片（gt; 400 nm）的300 W氙灯用作光源。电解质是含有0.30 mol L-1的六亚甲基四胺和0.10 mol L-1的盐酸的缓冲溶液（pH = 6）。

3.结果与讨论

3.1形成与表征

在这项工作中，MoS2的形成是由(NH4)2[MoS4]（eqn（1））的还原引起的，这与以前的文献报道是一致的。在可见光照射下，g-C3N4纳米片被吸附并收集可见光以产生电子和空穴，这些电子和空穴随后被传输到薄片表面。由于g-C3N4纳米片具有较高的比表面积（260 m2 g-1），[MoS4]2-可以有效地吸附在g-C3N4纳米片的表面上。g-C3N4导带中的光生电子具有足够的还原驱动力，可将[MoS4]2-前驱体还原为MoS2 2S2-，从而生产出g-C3N4/MoS2杂化光催化剂。另一方面，用牺牲电子供体例如三乙醇胺清除了形成孔。在此过程中，由于光生电子还原[MoS4]2-而形成的MoS2，这些MoS2被原位负载在g-C3N4的电子传输点上。

[MoS4]2- 2e- → MoS2

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