通过 Ag2O 助催化剂提升 Bi2WO6 纳米 颗粒的可见光光催化性能外文翻译资料

 2022-09-07 15:20:29

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通过 Ag2O 助催化剂提升 Bi2WO6 纳米

颗粒的可见光光催化性能

摘　要：助催化剂修饰是一种通过促进光生电子-空穴分离而提高光催化效率的有效途径。然而，大多数的助催化剂仅局限在贵金属（如：Ag, Au, Pt），而关于它们氧化物的研究很少被关注。在此研究中，Ag2O 通过低温热处理（100-350oC）和之后的浸渍法被涂覆在 Bi2WO6 纳米颗粒表面，它的光催化性能通过在可见光照射下降解甲基橙溶液测试。实验发现，通过表面涂覆 Ag2O 所得到的 Ag2O/Bi2WO6 复合物表现出相当高的光催化活性，其性能优于未经修饰的 Bi2WO6 以及氮掺杂的 TiO2。由于纯 Ag2O 相的光敏性， Ag/AgO2 复合物很容易在可见光照射降解甲基橙的过程中生成。基于实验结果和能带结构分析，提出了 Ag-Ag2O 作为助催化剂提高光催化性能的机理；即 Ag-Ag2O 通过多电子传导机理还原氧气。现阶段的结果表明 Ag-Ag2O 可以作为一种新型、高效的助催化剂提高光催化效率，为设计和发展高效可见光光催化剂提供了新思路。

关键词：助催化剂；Ag-Ag2O；光催化；Bi2WO6 ；可见光

1. 前言

多相光催化目前已经被认为是一种在空气净化、水消毒和有害水治理等环境问题的高成本效益的选择。尽管光催化技术具有巨大的前景，但是由于光生电子-空穴对在光催化剂表面或晶格中具有极快的复合速率，阻碍了光催化氧化技术的商品化。为了提高光催化效率，其中一个有效的途径就是发展使用助催化剂修饰的光催化剂，如：Au/TiO2 和 Ag/TiO2。提高光催化性能的一般原则是：在助催化剂与半导体界面形成的空间电荷层，提高跃迁后的电子分离速率。然而，之前的关于助催化剂-半导体复合物的研究大多数的焦点是各种半导体光催化材料，而很少关注助催化剂。

由于异相光催化反应通常发生在光催化剂的表面，并且助催化剂作为氧化或还原反应的活性位点促进光生电子和空穴的分离，因此助催化剂的种类和性质在决定光催化性能上起到了非常重要的作用。一个被广泛接受的理论是：贵金属纳米颗粒（如Au, Ag, Pt）通常作为电子阱接收由激发态的半导体产生的光生电子，之后作为还原活性位点将氧气还原。通过负载贵金属纳米颗粒，Kamat 等发现纳米片状 TiO2 的光电化学性能提升了 3–5 倍。Abe 等报道了经负载 Pt 助催化剂修饰的 WO3 在可见光照射下降解乙醛的光催化性能也有所提升。然而目前大多数关于助催化剂的研究仅局限于贵金属（如：Pt, Ag, Au），而对他们氧化物的探究却很少。

最近，我们报道了一些过渡金属原子，如：Fe(III) 和 Cu(II)（或它们的氧化物）可以作为高效的助催化剂完全氧化降解 2-丙醇生成 CO2。在此研究中，Ag2O 作为一种新型的助催化剂涂覆于 Bi2WO6 纳米颗粒的表面，制备出 Ag2O 修饰的 Bi2WO6（简称Ag2O/Bi2WO6）纳米颗粒，并且所得的 Ag2O/Bi2WO6 纳米颗粒的光催化性能通过在可将光光照下降解甲基橙溶液测试。可能的机理是：Ag-Ag2O 作为一种高效的助催化剂致使 Bi2WO6 纳米颗粒的光催化性能得以提升。据我们所知，这是首次关于 Ag-Ag2O 作为一种活性助催化剂提升半导体光催化能力的报道。此工作可能为设计和制备新型高效的可将光光催化剂提供新的思路。

2. 实验部分

2.1. Bi2WO6 纳米颗粒的制备

所有试剂纯度为分析纯，并且在使用前未经进一步纯化。Bi2WO6 纳米颗粒通过一个简易的参与反应合成。在一个典型的合成步骤中首先分别将 11.15 g Bi(NO3)3·5H2O 与 3.80 g Na2WO4·2H2O 溶解于 50 ml 蒸馏水中。在室温下将两溶液混合并利用磁力搅拌器搅拌 60 分钟，在此过程中将有沉淀析出。经沉淀过滤、用蒸馏水洗涤后于 80 oC 干燥 2 h，将所得的粉末于 500 oC 煅烧 2 h。

2.2. Ag2O 修饰的Bi2WO6 纳米颗粒的制备

Ag2O 修饰的Bi2WO6（Ag2O/Bi2WO6）纳米颗粒通过浸渍法合成。首先，将 1.00 g Bi2WO6 纳米颗粒分散于 9.26 ml 的 AgNO3 溶液（0.10 mol/L）中，形成悬浊液（Ag/Bi2WO6 = 10 wt%）。经搅拌 2 小时后，将所得的悬浊液于 60 oC 烘干，然后再分别于 100、200 和300 oC下煅烧 30 分钟。将所得的样品研磨成细粉，就得到了 Ag2O/Bi2WO6 纳米颗粒。在制备 Ag2O/Bi2WO6 纳米颗粒的过程中，当低温（lt; 400 oC）热处理时，Ag2O 相将可能仅仅存在于 Bi2WO6 纳米颗粒的表面，而不掺杂进入其晶格中。此外，Ag/Bi2WO6 样品在 450 oC 高温煅烧 Ag2O/Bi2WO6 复合物的过程中得到，这是由于在高温下 Ag2O 分解生成金属单质 Ag。

为了研究 Ag2O 的量对 Bi2WO6 纳米颗粒光催化性能的影响，我们制备了在 350 oC 下合成的不同 Ag2O 含量（Ag/Bi2WO6 = 1–30 wt%）的 Ag2O/Bi2WO6 纳米颗粒。为了形成对照，Ag2O 也通过相同的实验条件，在 350 oC 下煅烧 30 分钟，被涂覆于 Al2O3 颗粒表面（简称：Ag2O/ Al2O3）。

2.3. 氮掺杂 TiO2 的制备

制备氮掺杂 TiO2 的方法在我们之前的研究中也有所提及。简单地，在搅拌下将 17 ml 钛酸正丁酯加入 NH3·H2O 溶液（NH3 = 0–10 wt%）中。搅拌 1 小时后，将悬浊液在室温下（25 oC）陈化 24 小时。将最终的悬浊液过滤、用蒸馏水洗涤后于 60 oC 干燥 6 小时，之后于 500 oC 煅烧 2 小时即得到 TiO2-xNx。我们发现，当氨水的浓度控制在 1 wt% 时，所得到的 TiO2-xNx 具有最高的光催化性能。因此，在本研究中，作为参照的 TiO2-xNx 是在 1 wt% 的氨水中制备的。所得的 TiO2-xNx 样品通过 XRD 测试表明为锐钛矿相，通过 XPS 分析其中 x 的值为0.019。此 TiO2-xNx 样品的比表面积和孔容积分别为 55.4 m2/g 和 0.19 cm3/g。

2.4. 表征方法

X 射线衍射（XRD）图通过日本产 Rigaku Ultima III 型 X射线衍射仪使用 Cu K 射线源获得。形态分析是通过日本 Hitachi 公司产的 S-4800 型场发射扫描电镜，其加速电压为 10 kV。紫外-可见吸收光谱通过日本 SHIMADZU 公司 UV-2550 型紫外-可见分光光度计获得。透射电子显微镜（TEM）分析利用的是日本 JEOL 公司 JEM-2100F 型电子显微镜，其加速电压为 200 kV。X 射线光电子能谱分析是利用 KRATOA 公司 XSAM800 型 XPS 系统分析，其射线源为 Mg K。所有的结合能以无定形碳表面 C 1s 在 284.8 eV 处的峰作为参照。氮气吸附-脱附等温线通过美国 Micromeritics Instruments 公司的 ASAP 2020 型氮气吸附仪获得。样品在进行 BET 测试前于 60 oC 进行真空处理。Brunauer-Emmett-Teller（BET）表面积（SBET）通过多点 BET 法分析，使用其相对压强（P/P0）在 0.05–0.25 之间的数据。

2.5. 光催化性质

样品的光催化性能通过在环境温度下降解甲基橙（MO）水溶液测试。实验细节如下：将 0.05 g 样品分散于一个直径约为 5 cm 并盛有 10 ml 甲基橙溶液（20mg/L）的培养皿中。在可将光照射之前，先使催化剂、甲基橙和水之间达到吸附-脱附平衡。装有滤光片的350 W氙灯（透过波长ge; 400 nm）作为可将光的光源。反应溶液表面的平均光照强度大约为 80 mW cm2。甲基橙溶液的浓度通过紫外-可见分光光度计（UV-2550, SHIMADZU, Japan）测定。当甲基橙溶液浓度较低时，它的光催化降解反应可以看作是一个准一级反应，其动力学方程可表示为：ln(c0/c) = kt，其中 k 为速率常数，c0 和 c 分别是甲基橙溶液的初始浓度和光照 t min 后的浓度。此外，苯酚溶液（10mg/L）和对氯苯酚溶液（13mg/L）也被用来评估所得样品在可见光下的光催化性能。

3. 结果与讨论

3.1. 形态与相结构

图 1为 Bi2WO6 纳米颗粒表面经 Ag2O 助催化剂修饰前后的 SEM 图片。Bi2WO6 纳米颗粒的尺寸为 30–100 nm（图 1a）。于 350 oC 表面修饰 Ag2O 后，颗粒尺寸并没有由于对 Bi2WO6 前驱体的高温预处理而增加（图 1b）。

图 1 Bi2WO6 纳米颗粒（a）和Ag2O/ Bi2WO6 复合纳米颗粒（b）的 SEM 图片

图 2A 为经不同温度下煅烧的 Ag2O/Bi2WO6 纳米颗粒的 XRD 图。结果发现，所有的衍射峰都归属于正交晶型的 Bi2WO6（JCPDS no. 39-0256），除此之外还含有少量的 Bi14W2O27 ，然而并没有发现 Ag2O 或 Ag 相的衍射峰。为了进一步论证 Bi2WO6 纳米颗粒表面 Ag 元素的存在，进一步测量了 Ag2O 在约 38.3o（JCPDS no. 41-1104）和单质 Ag

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