一种用于白光发光二极管的Eu3 激活钼酸钪新型红色荧光粉的光致发光特性外文翻译资料

 2023-01-05 02:01

一种用于白光发光二极管的Eu3 激活钼酸钪新型红色荧光粉的光致发光特性

原文作者：li jing,chen li,zhang jiahua,hao zhengdong,luo yongshi,zhang ligong

摘要：本文通过固相反应成功在800℃合成了一系列Sc2（MoO4）3：x％Eu3 的红色荧光粉，并使用X射线衍射，扫描电子显微镜，光致发光光谱和衰减曲线来表征结构和发光性质。在激发光谱中，7F0→5L6和7F0→5D2的最强吸收波长与InGaN和蓝色GaN芯片的近紫外发射波长相匹配。Sc2（MoO4）3：40％Eu3 样品的CIE值达到（0.665,0.334），非常接近NTSC标准（0.67,0.33），这表明样品发射了高纯度的红光。Eu3 ：5D0→7F2发射的衰减曲线是一个双指数函数，这个衰减曲线是由加速电偶极子跃迁的晶格畸变引起的266nm非脉冲激光所激发的。
关键词：光学材料；氧化物；发光；荧光粉

  1. 引言

由于发光效率高，能耗低，无污染，使用寿命长，作为新型光源的荧光转换白色发光二极管（LED）将取代传统光源[1-3]。目前，商用白光LED是蓝色和黄色荧光粉YAG：Ce3 的组合[4,5]。然而，由于红色成分的不足，获得的白光显示出低显色指数（CRI）和高色温[5,6]。到目前为止，Y2O2S：Eu3 是主要的商业红色荧光粉，但它发光效率低， 不稳定[7,8]，因此，有必要开发一种新颖的红色荧光粉。当Eu3 位于非中心对称位置时，Eu3 离子作为重要的激活剂可以发射与5D0→7F2跃迁相对应的红色荧光[9]。因此，在彩色显示器件领域，许多Eu3 掺杂材料是潜在红色荧光粉[2,8,10]材料。

由于MoO42-的特殊性质，稀土掺杂钼酸盐作为有前途的候选材料受到了广泛的关注[11]。钼酸盐非常稳定，并且可以在低温下合成。此外，之前的研究表明Eu3 掺杂的钼酸盐在近紫外区域表现出较强的吸收能力，并且具有良好的色纯度[11-14]。据我们所知，关于Sc2（MoO4）3：Eu3 的发光特性尚未见报道。本文采用固态反应得到了Sc2（MoO4）3：Eu3 荧光粉，并对发光性质进行了调查和详细讨论。结果表明，在白色LED领域，Sc2（MoO4）3：Eu3 红色荧光粉材料具有应用前景。

二、实验

通过传统固相反应法制备Sc2（MoO4）3：x％Eu3 样品。使用购自Sigma-Aldrich的氧化物Sc2O3（99.99％），MoO3（99.9％）和Eu2O3（99.99％）作为原料，在玛瑙研钵研磨，30分钟，混合均匀，置于带盖的坩埚中，然后在800℃下烧结5小时。使用Bruker D8超前衍射仪，采用Cu-Ka辐射（lambda;=1.54056Aring;）收集粉末X射线衍射（XRD）数据。使用S-4800（日立公司）电子显微镜，进行扫描，得到电子显微镜（SEM）图像。采用配备有150W氙灯的日立F7000光谱仪测量得到光致发光（PL）和光致发光激发（PLE）光谱。在荧光寿命测量中，使用Nd：YAG脉冲激光（Spectra-Physics，GCR 130）的四次谐波（266 nm）作为激发源，并用Tektronix数字示波器（TDS 3052）检测信号。

三、结果与讨论

图1（a）显示了未掺杂Eu3 与掺杂了Eu3 的Sc2（MoO4）3样品的XRD图谱。结果表明无论Eu3 掺杂浓度如何，合成样品Sc2（MoO4）3：x％Eu3 （x = 0-40）的XRD图与JCPDS卡21-1329完全一致，这表明了Eu3 掺杂的样品与未掺杂Eu3 的Sc2（MoO4）3是相同的结构。然而，当Eu3 掺杂浓度增加到50％和60％时，出现一些如图1（a）所示的由黑点标记的新峰，并可能描述其他钼酸盐化合物的形成。因此，在这项工作中，我们主要关注组成为Sc2（MoO4）3：x％Eu3 （x = 0-40）的样品。

Sc2（MoO4）3具有空间群为Pbcn（60）和晶格常数为ane;bne;c，alpha;=beta;=gamma;=90︒的正交结构。在JCPDS卡21-1329的基础上，图1（c）显示了Sc2（MoO4）3的结构。在这种结构中，Sc3 具有较大有效半径（0.745 Aring;）和Mo3 的半径较小（0.41 Aring;）。 Eu3 离子具有较大的离子半径（0.947 Aring;），比Mo3 的离子半径大得多，接近于Sc3 。如图1（b）所示，Eu3 离子占据Sc3 位点以扩大晶格体积，使得随着Eu3 浓度的增加，XRD峰向更小的角度移动。图1（d）是Sc2（MoO4）3：20％Eu3 样品的SEM图像。荧光粉具有亚圆形的结晶颗粒，并且一些颗粒聚集成块。除了用于制造固体照明装置的附聚物之外，颗粒检测的平均大小约为500nm。

Eu3 离子的光谱研究可用于研究Sc2（MoO4）3的发光特性与结构之间的关系。图2是在616nm发射下得到的Eu3 :5D0→7F2的Sc2（MoO4）3：20％Eu3 荧光粉的激发光谱。可以看出，激发光谱由200nm至350nm的强烈宽带和一些从350nm到550nm的窄线组成的。宽带发射最终可分解为两个高斯带，分别集中在283nm和330nm处，这可归因于Eu3 -O2-和Mo6 -O2-的电荷转移（CT）带[11,12]。实际上，由于光谱重叠，两个分量的贡献不能精确地区分[15,16]。那条尖锐的线对应于Eu3 从基态到4f7激发态的跃迁，分别对应于7F0→5D4, 7F0→5L7, 7F0→5L6 , 7F0→5D3 , 7F0→5D2 , 7F0→5D1[13,17]。其中7F0→5L6和7F0→5D2的最强吸收波长与InGaN和蓝色GaN芯片的近紫外发射波长相匹配，这表明它们在商用白光LED中具有很好的应用前景。

图3显示了掺杂不同Eu3 浓度的Sc2（MoO4）3粉末的激发光谱。随着Eu3 浓度的增加，Eu3 -O2-和Mo6 -O2-的CT强度均增大。此外，CT带有显着的拓宽。随着Eu3 浓度的增加，晶体场变化引起电子云扩散效应[2]，并且较短的Eu3 -O2-距离对CT带形状都有直接影响[18]。在Eu3 跃迁区域，有7F0到更高激发能级的跃迁发生，连续增加的强度也被注意到。

图4是在395nm近紫外光激发下，掺杂不同Eu3 离子浓度的Sc2（MoO4）3粉末在Eu3 ：7F0→5L6的发射光谱，。在图中可观察到Eu3 离子的5D0→7FJ（J=1,2,3,4）跃迁[17]。大约595nm处的5D0→7F1跃迁属于磁偶极跃迁，其强度几乎与Eu3 离子的局域环境无关[9]。在616nm附近的5D0→7F2跃迁来自电偶极子跃迁，这是由于奇偶校正晶体场混合了相反的奇偶性4fn-15d态[19]。因此，它的强度对Eu3 离子周围的局部结构很敏感。一般来说，在具有反演对称性的场地中，磁偶极跃迁5D0→7F1占主导地位，而在没有反演对称性的场地中，5D0→7F2电子偶极跃迁成为最强烈的一个[20]。因此，（5D0→7F2）/（5D0→7F1）强度比可以用作Eu3 位置对称性的探针。较高的比率意味着更小的对称性[21]。图4的插图显示强度比对Eu3 离子的依赖性。 Sc2（MoO4）3：x％Eu3 （x=0-40）样品的较高不对称比证明Eu3 离子占据了一个没有反转中心的位置。此外，随Eu3 浓度的增加，对称性降低。 5D0→7F3的跃迁是具有混合磁偶极子和电偶极子的性质。 5D0→7F4也​​来自电子跃迁，其发射带通常要低得多，特别是在氧化物中[20]。此外，图4显示随着Eu3 含量的增加，5D0→<su

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