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一种用于绿色合成二亚苄基丙酮的高效的煤燃烧飞灰固体碱催化剂
文章历史:
2014年12月9日收到
2015年4月9日收到
2015年4月14日接受
2015年4月25日可上网查阅
摘要
该研究的目的是以合成二亚苄基丙酮(DBA,94%产率)评估来自煤燃烧飞灰的固体碱催化剂(SBC)的催化效率。 在热活化的F型飞灰上使用氢氧化钾(30 重量%)制备催化剂。使用XRF,FT-IR,BET表面积分析仪,XRD和SEM-EDS测量飞灰和催化剂的物理化学、矿物学和形态学性质。分析的结果表明,所得催化剂与强碱性羟基(-OH)位点有关,该位点非常适合通过交叉羟醛缩合反应生成DBA。
关键词
固体碱催化剂,二苄, F型粉煤灰,交叉的醛醇缩合
介绍
越来越依赖燃煤发电导致大量的煤炭燃烧副产物粉煤灰的积累,它被世界各地认为是有问题的固体废物。它已对环境构成威胁[1]。粉煤灰的大量使用是减轻这些问题的可接受的解决方案之一。印度每年生产的粉煤灰超过1.31亿公吨,而在各种应用中只有约55%的粉煤灰被使用[2]。由于粉煤灰中存在的微量元素会渗出并污染土壤以及地表和地下水,因此对它们的研究对环境保护具有重要意义[3]。粉煤灰已应用于生产玻璃陶瓷[4]、砖[5]、复合水泥[6]、混凝土[7]、回收高价值金属[8],[9],[10]、提取氧化铝[11]和二氧化硅[12],并且在农业[13]、水和大气污染控制[14]、染料去除[15]和沸石合成[16]中也有应用。
煤产生的飞灰,包含各种无机氧化物如二氧化硅、氧化铝、氧化铁、氧化钙和其他金属氧化物(Mn 2 O 3和TiO 2),同样包含莫来石、石英和磁铁矿等惰性结晶相[17],[18],他们已经在许多催化反应中作为催化剂[19],[20],[21]。以前,作为催化剂,飞灰已应用于H 2生产、deSO x、deNO x、烃类氧化,加氢裂化,气相挥发性有机化合物的氧化、水相有机物的氧化、固体塑料热解和无溶剂有机合成[19]。来自飞灰(铁球)富磁成分的催化剂已用于甲烷的氧化转化[22],[23]。粉煤灰负载的各种催化剂也用于催化分解氨[24],[25],苯和甲苯的苄基化[26]和催化去除水中的对硝基苯酚[27]。最近,飞灰含有的各种催化剂被用于合成芳基查耳酮[28],通过向日葵油与甲醇的酯交换生产生物柴油[29],通过甘油与碳酸二甲酯交换生产甘油碳酸酯[30],[31]和甲醇的气相脱水[32]。
非均相催化醛醇和交叉羟醛缩合反应是在多种羰基化合物中形成碳——碳键的有力工具[33]。以前,已经报道了固体碱催化剂上酮和醛的自交联和交叉醛醇缩合反应[34],[35],[36],[37]。最近,改性氧化钙已被用作羟醛缩合反应的稳定固体碱催化剂
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