生物增强自修复混凝土用磁性氧化铁 纳米粒子外文翻译资料

 2022-07-02 10:07

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生物增强自修复混凝土用磁性氧化铁

纳米粒子

Mostafa Seifan1 Ajit K. Sarmah2 Alireza Ebrahiminezhad3,4,5 Younes Ghasemi4,5

Ali Khajeh Samani6 Aydin Berenjian1

1. School of Engineering, Faculty of Science and Engineering, The University of Waikato, Hamilton, New Zealand

2. Civil amp; Environmental Engineering Department, Faculty of Engineering, The University of Auckland, Private Bag 92019, Auckland 1142, New Zealand

3. Department of Medical Biotechnology, School of Medicine, and Non-communicable Diseases Research Centre, Fasa University of Medical Sciences, Fasa, Iran

4. Department of Medical Nanotechnology, School of Advanced Medical Sciences and Technologies, Shiraz University of Medical Sciences, Shiraz, Iran

5. Department of Pharmaceutical Biotechnology, School of Pharmacy and Pharmaceutical Sciences Research Centre, Shiraz University of Medical Sciences, Shiraz, Iran

6. Faculty of Science and Technology, Federation University Australia, Ballarat, Australia

投稿日期：2017年11月30日

修正日期：2018年1月7日

接收日期：2018年1月9日

通讯作者：Aydin Berenjian

联系方式：aydin berenjian@waikato.ac.nz

摘要：已经有报道称固定化是解决细菌在生物自修复混凝土中不足的有效技术。在这项研究中，首次把磁性氧化铁纳米颗粒（IONs）用作细菌的防护载体，并用于评估混凝土环境中的自愈性能。现已成功合成了磁性离子并使用不同的技术来表征。扫描电子显微镜（SEM）图像表明了纳米粒子对芽孢杆菌细胞的有效吸附。显微镜观察表明，在混凝土基质中掺入的固定化细菌使混凝土产生了显著的裂纹愈合行为，而空白样品的混凝土没有治愈特征。生物沉淀物分析表明裂缝中的产生的矿物质是碳酸钙。磁性固定化细胞对混凝土吸水率的影响表明，掺有IONs修饰细菌的混凝土试件具有较高的抗水渗透性。生物增强混凝土试件的初始和二次吸水率比空白试样低26％和22％。由于IONs与混凝土组分的相容行为，本研究表明IONs在开发新一代生物自愈混凝土中具有应用前景。

关键词：细菌；混凝土；裂缝处理；固定化；氧化铁纳米颗粒；吸水率

1. 引言

混凝土是当今世界用途最广的一种建筑材料。据估计，每年在世界各地生产和消费300多亿吨混凝土（Atakan et al.2014）。高抗压强度，多功能性，可用性，可承受性，简单制备，耐火性能，优异的热质量，与钢筋的相容性以及浇注成期望形状的可能性是混凝土最重要的特性(Seifan et al.2016a)。但是，混凝土的具体的应用和生产有一些缺点。低拉伸强度和非理想的使用环境使混凝土容易开裂。一旦形成裂缝，腐蚀性化学物质渗透到混凝土基体中，钢筋开始腐蚀。这种现象导致结构寿命缩短，因此需要更多的水泥来生产和替换退化的结构。但是，作为混凝土主要成分的水泥的生产对环境有不利影响。超过7％的全球人为的CO2排放归因于水泥工业，其中主要是由于碳酸钙（CaCO3）和粘土的混合物在1500℃的温度下烧结(Worrell et al.2001)。

为解决混凝土拉伸强度、延展性不佳的问题，混凝土大多采用嵌入式钢筋加固。通过控制塑性收缩，钢筋对裂缝宽度的限制具有积极作用；但是，它们不能防止裂纹的形成。由于生产水泥的自然资源有限，并且退化的混凝土结构的维护成本很高，迫切需要将裂缝对混凝土完整性和使用寿命的影响降至最低。目前，对于检测到的裂纹有不同类型的被动裂纹处理。化学和聚合物密封剂作为外部涂层剂的应用是密封可见裂纹的常用方法。然而，这些处理有相当大的缺点，例如风化不良和低耐热性，对湿度和温度的敏感性，与混凝土基质的粘结性差，易于降解以及随着使用时间的增加而分层。

为解决裂缝问题，其中一个较有前景的解决方案是在混凝土基质中掺入自修复剂。自愈机制自主引发，无需人工干预。迄今为止，已有相关研究提出了不同的用于混凝土裂缝密封的自愈方法。自我修复机制可以通过自身引发来实现。这些现象中有一些是在不添加修复剂的情况下自然发生的，例如水合水泥颗粒的膨胀，未水合水泥颗粒的水合作用，由于自生愈合而形成的CaCO3，以及存在的细颗粒或由断裂表面断裂的颗粒在裂纹通道周围堵塞(Schlangen and Joseph 2013)。混凝土等胶凝材料可以设计成具有自愈特性的材料。通过在铸造期间将修复剂结合到混凝土基体中这种方法来实现自愈机制。近来，已经提出了不同类型的技术，包括粘合剂，密封剂和膨胀部件的封装以形成具有自愈能力的混凝土。Dry(2000)称将粘合剂或密封剂封装到混凝土基质中可有助于制造自愈机制。发现从基质中掺入的多孔壁纤维释放修复剂导致裂纹填充，掺入膨胀材料可以是设计自修复混凝土的另一种方法。当裂缝形成时，膨胀材料被水，湿气或碳酸化渗透作用激活并开始膨胀(Hosoda et al.2007)。尽管封装方法对裂纹密封性能有积极影响，但这些方法不可重现，并且不能保证混凝土的完整性。

在过去十年左右，一种可持续的生物技术路径已经替代了传统的修复混凝土裂缝技术。生物修复剂（细菌和营养素）的结合为高效自修复混凝土的设计提供了一种有前途的方法。在这种方法中，与混凝土最相容的材料CaCO3可以通过不同的代谢途径诱导，如尿素或尿酸降解，异化还原硫酸盐，氨基酸氨化和异化硝酸盐还原(Seifan et al.2016b)。最近几年，尽管通过掺入微生物来改进混凝土性能的有关研究取得了一定程度上的进展，但仍有一些缺点需要解决。在我们以前的研究中，优化细菌诱导的CaCO3沉淀，从而实现最高的裂缝愈合效率(Seifan et al.2016c;Seifan et al.2017a)。由于混凝土是碱性环境，研究了不同pH水平下pH值对CaCO3沉淀的影响，结果表明选定的分离物能够承受混凝土pH值，同时降低细胞活力(Seifan et al.2017b)。不同类型的载体已被发现能在恶劣的环境中保护细菌，包括硅胶和聚氨酯(Wang et al.2012a)，三聚氰胺基微胶囊(Wang et al.2014a)，聚氨酯泡沫(Bang et al.2001)，膨胀粘土(Wiktor and Jonkers 2011)，硅藻土和水凝胶(Wang et al.2012b)。尽管这些微型载体对细菌存活能力有积极作用，但它们中的大多数对混凝土机械性能有不利影响(Debelie 2016)。

最近，由于纳米粒子的特定物理化学特性，纳米技术可以在建筑材料等许多领域中看到。例如，不同的纳米材料，包括纳米蒙脱石粘土（Chang et al.2007），纳米二氧化硅(Jo et al.2007;Qing et al.2007)，纳米CaCO3(Sato and Diallo 2010)和纳米TiO2(Jayapalan et al.2010)。除此之外，纳米颗粒的独特生物和化学特性使其成为生物技术工艺应用的潜在候选者。由于它们与微生物膜的有效相互作用，氧化铁纳米颗粒（IONs）可以用作固定细菌细胞的载体。

考虑到纳米金属颗粒对混凝土特性的积极影响，我们提出用IONs固定细菌细胞作为一种新型的纳米生物技术方法，不仅提高了细菌活力，而且提高了混凝土性能和混合过程的简便性。因此，目前的研究是为了研究设计的含有固定化细菌细胞的生物制剂化合物与探求IONs对包括裂缝密封能力和吸水性的混凝土特性的影响。

2. 实验部分

2.1 实验原料

无水氯化钙，尿素，酵母提取物，氢氧化铵（32％），FeCl3·6H2O和FeSO4·7H2O购自Sigma-Aldrich。葡萄糖和蛋白胨从Becton Dickinson获得。

2.2利用生长培养基制备孢子悬浮液

根据我们以前的研究(Seifan et al.1989)选择球形芽孢杆菌（NZRM 4381）和地衣芽孢杆菌（ATCC 9789）作为CaCO3诱导分离物。含有蛋白胨（0.5％w/v），葡萄糖（0.5％w/v）和酵母提取物（0.05％w/v）的培养基在37℃（120rpm,24小时）下孵育以重新水合细菌菌株。之后，将1mL培养物在营养肉汤琼脂平板上再铺展24小时（37℃和静态条件）。将生长的细菌从营养肉汤琼脂平板上刮下并悬浮在无菌生理盐水溶液中。为了灭活收获的营养细胞并获得纯的孢子悬浮液，将混合物置于水浴中（80℃,10分钟）。通过以3000rpm的速度离心15分钟获得孢子悬浮液。

2.3 氧化铁纳米颗粒合成和固定步骤

如前所述，使用共沉淀法成功合成了IONs(Seifan et al.2017d)。简而言之，将FeCl3·6H2O（1.17g）和FeSO4·7H2O（0.74g）溶于50mL蒸馏水中。在70℃的N2气氛下，使用磁力搅拌器连续搅拌混合物。搅拌60分钟后，将氢氧化铵溶液（32％，5mL）迅速加入到溶液中，并将混合物再搅拌60分钟。通过使用永磁体将黑色沉淀物（磁性纳米颗粒）与非磁性颗粒分离。然后将所制备的IONs用热蒸馏水洗涤并在50℃下烘干24小时。为了避免Fe3O4氧化和转变成磁赤铁矿（ɣFe2O3），将纳米颗粒在N2气氛下保存在冰箱中直至固定。
使用静电吸引力将细菌细胞与IONs固定。超声波仪（250mu;g/mL）用超声波仪在500W下分散于蒸馏水中2min，然后将混合物转化为含细菌细胞的悬浮液。然后将混合物在振荡培养箱（150rpm，35℃）中温育以在IONs上吸附细菌细胞。

2.4 傅里叶红外光谱分析

采用傅里叶变换红外光谱（FTIR），透射电子显微镜（TEM）和X射线衍射（XRD）表征所制备的IONs。FTIR分析用Bruker光谱仪使用KBr沉淀法进行。收集的光谱范围为4000-400cmminus;1，分辨率为4cm-1。通过使用TEM观察制备的纳米颗粒的形态。XRD分析使用PANalytical Empyrean衍射仪进行。将步长，电压和电流分别调节至0.0530°，45kV和40mA，并且从10°至90°收集数据2theta;。

2.5 制备掺入IONs修饰细菌的自修复混凝土

使用普通波特兰水泥，粗集料和细集料以及自来水制备一系列混凝土样品。对照混凝土试样由普通波特兰水泥（16％），砂（4％）和骨料（40％）组成，水灰比为0.6。为了制备生物基混凝土，将包含40g/L无水氯化钙，65g/L尿素和2g/L酵母提取物的营养素溶解在水中。然后用含IONs（250mu;g/mL）的固定化细菌接种溶液，并将混合物搅拌2分钟并逐渐加入到混凝土混合物中。使用不同尺寸和形状的模具来评估所设计的生物混凝土在吸水性和裂缝密封能力方面的性能。将模具轻轻涂上非反应性剥离材料，并将三层相同层数的充分混合的混凝土倒入每个模具中。使用25个冲程将混凝土与捣固棒的圆形端部固结。试样固化24小时，脱模，并保存在无振动的潮湿条件下（ 95％RH）。

2.6 吸水率测试

使用美国材料与试验协会(ASTM C1585)所述的方法进行毛细水吸收测试以测量样品的耐水渗透性。将混凝土混合物浇铸在圆柱形盘（100times;50mm）中并在水中固化以在35℃下细菌活化9天。此后，将样品放入温度为50plusmn;2℃的烘箱中，并控制相对湿度为80plusmn;3％3天。干燥过程结束后，样品储存在可密封的容器内，使样品在23℃自由流动15天。然后，使用防水胶带密封样品的侧面。密封顶部表面标本并避免水分蒸发，塑料片松散地附着在标本的顶部。记录密封标本的质量作为初始质量。将样品放置在置于容器中的支撑杆的顶部。将自来水倒入容器中，使其高出支撑杆1-3mm，并且在测试期间水位保持恒定。以1,5,1

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